우리 삶의 질을 좌우하는 전자기 기기의 고기능화, 자동화, 소형화 추이에 따라 사용량이 급격히 증가하고 있는 연자성 소재로서 가장 널리 사용되고 있는 전기강판과 에너지 고효율화라는 시대의 요구에 따라 새롭게 부상되고 있는 연자성 복합 분말 소재에 대해 각 연자성 소재 분야에서 철손 제어 인자 및 이들 인자들의 제어 방안에 대해 문헌을 고찰했다. 전기강판에서는 히스테리시스 손실을 낮추기 위해 정련공정을 통해 자구이동을 방해하는 결함을 제거하고 결정립의 크기를 최적화하고 있으며, 와전류 손실의 감소를 위해 합금첨가원소를 통해 비저항을 높이고 판재의 두께를 박판화하고 있다. 이와 동시에 코팅을 통해 자구의 이동이 용이하도록 응력의 방향 및 크기를 제어하며, 압연기술과 열처리 기술을 통해 집합조직을 최적화하여 고투자율 및 저철손을 동시에 충족시켜 나가고 있다. 연자성 복합 분말 소재의 경우, 분말 표면의 복합화를 통해 철계 조성, 코팅, 윤활재 및 바인더, 성형 및 열처리 조건 등에 복합적으로 의존하는 연자성 코어의 최종 자기특성을 제어하고 있다. 온간 및 다단 성형과 같은 새로운 성형공정, 2단 소둔/자성 열처리와 같은 소둔 조건, 나노결정질, 비정질 및 벌크 비정질 등과 같은 새로운 조성, 적절한 코팅층의 변수들을 최적화할 경우, 연자성 복합 소재의 자성특성은 향상될 것으로 기대된다.
사용후핵연료의 안정적 관리와 재활용을 위해 건식 처리공정이 관심을 끌고 있으며 현재 국내에서도 이를 중심으로 사용후핵연료 관리를 위한 방안이 모색되고 있다. 파이로 공정으로 불리는 사용후핵연료 고온 용융염 공정 중 전해환원 공정은 후속 공정인 전해정련 공정에 금속 물질을 공급하는 역할을 한다. 이를 위해 전해환원 공정은 고온 LiCl을 매질로 사용하여 전기화학적으로 생성된 Li과의 반응으로 산화물을 금속으로 전환시킨다. 사용후핵연료에 존재하는 다양한 핵종들은 전해환원 공정의 매질인 LiCl과 반응 매질인 Li에 대한 반응성에 차이에 의해 시스템 내에 분배하게 된다. 본 연구에서는 이와 같은 시스템에서 사용후핵연료 구성 성분들의 거동을 해석하기 위해 열역학적 계산을 통해 각 원소들의 반응성을 확인하였다. 공정온도에서 우라늄 및 초우란 원소들은 금속으로 환원되는 반면 Eu를 제외한 희토류 산화물들은 안정적인 산화물로 존재하게 된다. 또한, 본 연구에서는 공정온도에 대한 반응의 경향을 판단하였으며 공정 온도에서 기준 사용후핵연료를 대상으로 전해환원 반응에 따라 분배되는 상들의 방사능 및 열부하를 계산하여 공정 자료를 제시하였다.
Pyroprocessing에 의한 사용후핵 연료 처 리 과정에서 핵 연료 물질은 전해정련장치, 전해환원장치, 전해제련장치의 전해조에서 전극표면에서의 전기화학반응과 전해질의 교반을 통해서 회수된다. 따라서 이 장치들은 장차 pyroprocessing의 실용화를 위하여 규모 확대가 필요하다. 본 연구에서는 교반을 수반하는 전해반응 장치를 대규모 장치로 확대코자 할 때 합리적으로 적용할 수 있는 장치규모 확대 기법을 고찰해 보았다. 장치 규모 확대에 있어 장치크기와 전극 표면적의 크기는 기하학적 유사성이 기본적으로 적용되어야 한다. 그밖에 전해질의 유동특성을 좌우하는 기준 가운데 전해질의 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준을 채택할 경우 시행착오법 에 의한 계산절차를 도출해내었으며, 이 계산법은 전해조에서의 적절한 교반속도를 구할 수 있게 해 준다. 또 임의의 소규모 전해반응 시스템에 대하여 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준과 교반기 날개끝 속도가 동일하다는 기준을 적용할 경우 전해조의 규모 확대에 관한 일례를 제시하였다.
Olivine 구조인 $LiFe_{0.9}Mn_{0.1}PO_4$ 분말 시료를 직접합성법(solid state method) 으로 제조하였으며, 결정학적 및 자기적 특성을 x-선 회절(x-ray diffractometer), 초전도 양자 간섭계(superconducting quantum interference devices) 및 뫼스바우어 분광(M$\ddot{o}$ssbauer spectroscopy) 실험을 이용하여 연구하였다. $LiFe_{0.9}Mn_{0.1}PO_4$ 시료의 결정구조는 공간그룹이 Pnma인 orthorhombic 구조임을 Rietveld 정련법으로 분석하였다. $LiFe_{0.9}Mn_{0.1}PO_4$ 시료의 닐온도 (N$\acute{e}$el temperature; $T_N$)는 50 K으로 나타내었고 닐온도에서 자기 상전이가 일어나는 것을 초전도 양자 간섭계 실험을 통하여 확인하였다. Fe(Mn)-O 이온간 거리를 분석하여 $FeO_6(MnO_6)$ 팔면체 구조가 비대칭임을 확인하였고 그 구조로 인하여 강한 결정장에 영향을 받으며, 닐온도 이상에서 자기 2중극자 상호작용은 사라지고, 강한 결정장에 의한 전기 4중극자 작용만이 존재하여 두 개의 흡수선이 나타나는 것을 뫼스바우어 분광 실험을 통하여 분석하였다.
용융염 전해정련공정은 사용후핵연료로부터 전기화학적인 방법을 통해 음극에서 우라늄을 회수 하는 공정이다. 이 때 우라늄은 약 30wt%의 염을 포함하고 있어 순수한 우라늄을 얻기 위해서는 염을 제거하는 Cathode Process (CP)가 필수적이다. CP는 대량의 우라늄을 처리해야 하므로 파이로공정의 난관중의 하나로 인식되고 있으며, 우라늄의 순도가 최종적으로 결정되는 단계이므로 매우 중요한 공정이다. 현재, 이에 대한 연구는 주로 실험적 방법에 근거 하고 있어 염 제거 공정 중 온도, 압력, 염 가스의 거동을 관찰하기 어렵다. 따라서 본 연구에서는, 공정의 운전 조건에 대해 적합한 수학적 모델을 이용하여 전산모사 해석을 진행하였다. 본 연구는 증류부에서 염 가스의 증류 량, 확산계수에 의해 계산된 장치 내 염 가스의 이동 그리고 응축부에서의 응결속도를 중점적으로 연구하였다. 장치내의 각각의 염 가스 거동을 정의하기 위해 Hertz-Langmuir 관계식, Chapman-Enskog Theory, ANSYS-CFX의 상용 코드를 사용하였다. 그리고 HSC Chemistry에서 염의 물성 값을 이용하여 모델을 구성하였다. 본 연구의 전산모사 해석을 통해 얻은 연구 결과를 이용하여 염 가스의 거동과 장치의 최적 운전조건을 예측하였다. 따라서 본 해석 결과는 CP의 물리적 현상을 깊게 이해하는데 쓰일 뿐 아니라, 공학규모의 CP 장치를 상용규모로 확장하는데 이용 할 수 있다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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