톨루엔에 녹인 폴리부타디엔을 탄소가루의 결합재로 사용하였을 때, 탄소반죽은 전극 제작 후 용매 증발에 의하여 기계적 물성을 보였으며, 이 성질은 탄소반죽전극 실용화의 선행조건을 충족시키는 것이었다. 부타디엔 고무를 결합재로 사용하여 새로운 효소전극을 제작하고, 그것이 정량적인 전기화학적 행동을 보이는지 확인하기 위하여 여러 가지 전기화학 속도론적 파라메터 즉 대칭인자, 교환전류밀도, 이중층의 축전용량, 시간상수, 최대전류, Michaelis 상수 등을 구하였다. 이 결과들은 부타디엔 고무가 탄소반죽전극 실용화에 추천할 만한 위한 결합재임을 보여 주는 것이었다.
CIS 박막을 제조하기 위한 방법으로 셀렌화(selenization)방식, MOCVD방식, 동시진공증발(co-evaporation)방식, 전착(electrodeposition)방식 등이 있으나, 이러한 방식을 이용하여 CuInSe2 박막을 제조하는 경우 어떤 방법으로든 다원화합물의 조성 및 결정성을 조절하기가 매우 어려운 단점이 있었다. 기판의 온도를 일정 온도로 유지하도록 하고, 증발원을 가열하여 이에 내포된 물질(이원화합물 또는 단일원소)을 증발시켜 기판에 증착이 이루어지도록 하거나, 기판의 온도를 승온시키고 구리 이원화합물을 내포한 증발원을 가열해 물질을 증발시켜 기판에 증착이 이루어지도록 하는 방법으로 기판에 박막이 형성되도록 한다. 기판의 대면적화로 인해 균일한 박막의 형성이 어려워지고 있으며, 이중 15% 이상의 고효율을 보인 방법은 3-stage process를 이용한 동시진공증발방식으로, Cu, In, Ga, Se 등의 각 원소를 동시에 진공 증발시키면서 조성을 조절하여 태양전지에 적절한 전기적, 광학적 특성을 가지는 Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)박막을 증착시키는 방법이다. 일반적으로, 실험실에서 연구되고 있는 장비의 구조는 증발원이 아래에 장착되어서 상향 증착되는 방식이다. 본 연구에서 사용된 장비는 하향 증발원이 측면에 장착되어서 하향 증착되는 방식으로 구성하였다. 증착되는 면방향으로, 적외선온도계(pyrometer)가 설치된 시창(viewport)의 오염 등으로 인하여, 지속적인 공정이 이루어지기 힘든 점을 개선하여 증착기판의 후면에 적외선 온도계를 설치하여 기판의 온도변화를 감지하여 공정에 반영할 수 있도록 하였다. 본 연구에서는 하향식 진공 증발원, 기판후면 온도모니터링모듈 등을 개발 장착하여, CIGS 박막을 제조하였으며, 버퍼층은 moving 스퍼터링법으로 ZnS를 증착하였고, 투명전극층은 PLD(Pulsed Laser Deposition)를 이용하여 제조하였다. 가장 높은 광변환효율을 보인 Al/ZnO/CdS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 $0.45cm^2$에 광변환효율 15.65 %, Jsc : $33.59mA/cm^2$, Voc : 0.64 V, FF : 73.09 %를 얻을 수 있었으며, CdS를 ZnS로 대체한 Al/ZnO/ZnS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 $0.45cm^2$에 광변환효율 12.45 %, Jsc : $33.62mA/cm^2$, Voc : 0.59 V, FF : 62.35 %를 얻을 수 있었다.
이온성 고분자-금속 복합체(ionic polymer metal composite, IPMC)는 낮은 구동 전압에서도 비교적 빠른 응답 속도를 갖는 전기활성고분자(electro active polymer, EAP) 재료이다. IPMC는 인간의 근육과 유사한 인성 및 변형 특성을 나타내므로 최근 인공근육용 구동체 개발을 위한 많은 연구들이 진행되어 왔으며, 또한 우주항공, 센서 및 펌프 등의 다양한 분야에서 적용가능성이 조사되고 있다. 본 연구에서는 액상 내피온을 이용하여 용액 캐스팅 방법으로 다양한 두께의 내피온 막을 제조하는 방법을 도입하였다. IPMC 제조방법은 Oguro가 제안한 방법을 기초로 하여 도금온도를 변화시켜 무전해 도금법을 이용하여 내피온 내부로의 1차 전극을 형성시켰으며, 형성된 1차 전극의 안정성과 표면전기저항을 낮추기 위하여 이온빔보조증착법(ion beam assisted deposition, IBAD)을 도입하여 금과 이리듐을 1차 전극표면 위에 증착하여 2차 전극을 형성시켰다. 1, 2차 무전해 도금한 IPMC와 2차 IBAD 코팅한 IPMC 전극의 표면과 단면 형상을 SEM으로 관찰하였으며, 전압을 인가할 때 IPMC 내부의 수분증발 및 이온전도도의 변화를 조사하였다. 또한 다양한 두께의 IPMC를 제조하여 두께변화에 따른 변위와 구동력을 측정하였다.
가동온도가 $800^{\circ}C$ 이하인 평판형 SOFC에서는 기존의 세라믹 분리판 대신에 금속 분리판이 적용될 가능성이 높아지고 있다. 금속 분리판은 가공성 및 경제성 등이 세라믹 분리판 보다 우수하여 SOFC의 실용화를 앞당기는데 크게 기여할 수 있을 것으로 기대되고 있다. 그러나 금속 분리판의 적용을 위하여서는 아직 해결되어야만 할 문제점들이 남아 있는데, 표면 산화층의 형성에 따른 접촉 저항의 증가와 합금 성분 중의 Cr의 증발에 의한 전극 열화의 문제 등이 대표적인 그것이다. 이러한 문제점을 극복하기 위하여 SOFC용 분리판의 요구특성에 적합한 신합금의 개발과 고기능 표면 코팅 기술에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다.
메탄을 연료로 한 직접 내부개질형 용융탄산염 연료전지의 anode전극위치에 따른 개질 촉매의 피독 현상을 규명하였다. 수증기-탄소 비를 2.5로 고정시킨 후 운전전압 0.75 V, 전류밀도 $140mA/cm^2$을 유지하면서 24시간 운전중인 연료전지를 정지시키고 anode전극 내, 가스흐름 방향으로 입구, 중간 및 출구 부분에 충전된 촉매를 채취하여 탄소와 전해질 성분인 리튬과 칼륨의 피독 정도를 분석하였고 운전시간 100시간 후, 같은 방법으로 촉매를 분석하였다. 그 결과, 운전시간 24시간 경과 후 촉매의 리튬과 칼륨의 피독량은 입구부에서 0.27 wt%, 중간부에서 0.23 wt% 출구부에서 1.59 wt%로 출구부에 충전된 촉매 피독량이 제일 높았지만 100시간 경과 후 촉매의 피독량은 입구부에서 가장 높았다. 이러한 결과는 직접 내부개질형 연료전지의 성능 모사를 통한 전극 내 위치별 반응속도와 이에 따른 촉매의 역할로 설명이 가능하였다. 전지의 성능 모사 결과 전극 내 메탄-수증기 개질 반응은 입구 부분 30%까지 초기 메탄 유입량의 90%가 반응하여 이 부분에 충전된 촉매가 가장 많이 사용되고 전극반응도 가장 활발하게 일어나 입구부 촉매의 탄소와 전해질 피독량이 높았고 운전 시간에 따른 피독 정도가 가장 빨랐다. 전극 내 출구부는 가장 높은 온도분포를 보이고 있어 상대적으로 전해질 증발이 많아져 운전 초기부터 촉매의 전해질 피독이 빠르게 일어나지만 개질 반응과 전극 반응은 상대적으로 적게 진행되어 촉매의 피독 속도는 크지 않았다.
CIS(CuInSe2)계 화합물 태양전지는 높은 광흡수계수와 열적 안정성 및 조성 조절을 통한 밴드갭 조절이 용이해 고효율 박막 태양전지로 각광 받고 있다. 또한 CIGS 태양전지는 기존의 유리기판 대신 유연한 기판을 사용해 flexible 태양전지 제조가 가능하다. 이러한 유연기판은 보통 stainless steel과 같은 금속 기판이 많이 사용되는데 기존의 soda-lime glass 기판과는 달리 금속기판에는 Na이 첨가되어 있지 않아 별도의 Na첨가를 필요로 한다. Na은 CIGS 흡수층의 조성조절을 용이하게 하여 태양전지의 변환 효율을 향상시키는 역할을 한다. 본 연구에서 기판은 Na이 첨가되어있지 않은 corning glass를 사용 하였으며 NaF를 이용해 Mo가 증착된 기판에 NaF의 두께를 달리하며 증착해 CIGS 흡수층의 grain 사이즈를 비교 하였으며 그 후 태양전지 소자를 제조해 광전특성을 분석하였다. 후면 전극으로 약60nm 두께의 Mo를 DC Sputtering 방법을 이용해 증착 하였다. buffer층으로는 약 50nm의 CdS층을 CBD방법을 이용하여 제조 하였으며 TCO 층으로 약 50nm의 i-ZnO와 약 450nm의 Al-ZnO를 RF Sputtering방법으로 증착 하였다. 마지막으로 앞면 전극으로 약 $1{\mu}m$의 Al을 Thermal Evaporation방법으로 증착하였다. 태양전지 소자의 면적은 $0.49cm^2$로 효율을 비교 분석하였다.
톨루엔에 녹인 부틸고무 용액을 탄소가루의 결합재로 사용하였을 때, 탄소반죽은 용매 증발 후 기계적 경도를 보였다. 고무 용액의 이런 성질을 이용하여 닭의 간조직이 혼입된 새로운 과산화수소 정량 효소전극을 제조하였다. 그것이 전기화학적으로 정량적 행동을 보이는지 확인하기 위하여 그것의 전기화학적 파라메타 즉 이중층의 대칭인자, 교환전류밀도, 축전용량, Michaelis 상수 및 시간상수 등을 도출하였다. 실험 결과는 부틸고무 용액이 탄소가루의 결합재로 활용될 수 있음을 보여 주었다.
CIGS 박막태양 전지는 I-III-VI2 Chalcopyrite 결정구조를 가진 화합물 반도체 태양전지로 인위적인 밴드갭 조작이 용이하여 효율 향상에 높은 가능성을 보이고 있다. 4원소 화합물인 CIGS 광흡수층의 대표적인 제조 방법으로는 co-evaporation 공정법이 있다. 동시 증발법은 CIGS 결정을 최적화하기 위하여 박막이 증착되는 동안 기판의 온도를 3단계로 변화시켜주는 3-stage 공정을 통하여 제작된다. 일반적으로 CIGS 박막태양전지는 전면전극으로 투명전도막이 사용되며 높은 광투과성과 전기전도성을 가져야 한다. 투명전도막의 광학적, 전기적 특성은 CIGS 박막태양전지의 효율에 영향을 미치기 때문에 최적화된 조건이 요구된다. 본 연구에서는 CIGS 광흡수층은 Ga/(In+Ga)=0.31, Cu/(In+Ga)=0.86으로 최적화 시켰으며, 투명전도막은 Al이 도핑된 ZnO 박막을 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 증착하였다. ZnO:Al 박막의 두께를 가변하여 증착하였으며 박막의 특성을 평가하고, CIGS 광흡수층에 이를 적용함으로써 태양전지 변환효율 특성을 연구하였다. CIGS 박막 태양전지의 투명전극인 ZnO:Al 박막의 두께가 500 nm 일 때, Jsc=29.521 mA/cm2, Voc=564 mV, FF factor=71.116%, Efficiency=12.375%의 광 변환효율을 얻을 수 있었으며, 이에 따른 투명 전도막의 전기적, 광학적 특성을 통해 CIGS 박막태양전지에 미치는 영향에 대해 조사하였다.
CIS(CuInSe2)계 화합물 태양전지는 높은 광흡수계수와 열적 안정성으로 고효율 태양전지 제조가 가능하여 태양전지용 광흡수층으로 매우 이상적이다. 미국 NREL에서는 이러한 CIGS 태양전지를 Co-evaporation 방법으로 제조 20%이상의 에너지 변환 효율을 달성하였다고 보고하였다. CIGS 태양전지의 경우 기존의 유리 기판 대신 유연한 철강 기판을 사용해 태양 전지를 flexible하게 제조 할 수 있다는 장점이 있다. 이러한 flexible 태양전지의 경우 기존의 rigid 태양전지의 적용분야 뿐만 아니라 BIPV, 선박, 장난감, 군용, 자동차등 더욱 더 많은 분야에 활용이 가능하다. 본 연구에서는 기존의 rigid한 기판인 soda lime glass와 flexible 기판인 stainless steel 기판으로 소자를 제조하여 효율을 비교 분석 및 stainless steel 기판의 표면 처리 방법에 따라서 표면 조도의 특성을 분석하여 stainless steel 기판별 효율 특성도 비교 분석 하였다. 후면전극으로는 약 $1{\mu}m$의 Mo를 DC Sputtering 방법을 이용하여 증착하였고, CIGS 광흡수층은 약 $2.5{\mu}m$의 두께로 미국의 NREL과 같은 3 stage 방식을 이용하여 광흡수층을 Co-Evaporation 방법으로 제조하였고, 버퍼층인CdS는 약 50nm의 두께로 CBD 방법으로 제조 하였으며, 창층인 ZnO는 약 500nm 두께로 RF Sputtering 방법으로 제조 하였고, 마지막으로 약 $1{\mu}m$ 두께의 Al 전면전극은 Thermal Evaporation 방법으로 제조 하였다. 소자의 물리적, 전기적 특성을 분석하기위해 FE-SEM, AFM, Solar Cell Simulator 분석을 실시하였다.
CIGS 박막 태양전지는 저가 기판의 사용, 원소재 소비가 적은 박막 증착, 연속공정 적용 등으로 인해 결정질 실리콘 태양전지에 비해 제조단가가 낮다. 변환효율의 경우 실험실 수준에서 최고 20%의 효율이 보고되고 있어 다결정 실리콘 태양전지와 견줄 만하다. 따라서 CIGS 박막 태양전지는 제조단가와 효율 면에서 매우 우수한 경쟁력을 가진 태양전지로 인식되고 있다. 일반적으로 CIGS 박막 태양전지는 Substrate/Mo전극/CIGS 광흡수층/CdS 버퍼층/ZnO 투명전극의 기본 구조를 가지고 있으며 다양한 공정과 디자인을 적용하여 제품이 생산되고 있다. 다양한 소재와 공정들 가운데에서 유리 소재를 기판으로 사용하면서 진공증발이나 스퍼터링과 같은 Physical Vapour Deposition(PVD)을 적용하여 CIGS 광흡수층을 제조하는 기술이 가장 보편적으로 적용되고 있다. 즉 상용화에 가장 근접해 있는 기술이라고 할 수 있으며 현재는 대량생산체제 구축을 위한 기술 개발이 진행되고 있다. 또한 종래의 기판소재와 광흡수층 제조 공정의 단점을 극복하기 위한 기술들도 개발되고 있다. 특히 유리 기판 소재를 금속이나 폴리머 소재를 대체하는 기술, PVD 공정이 아닌 비진공 공정을 적용하여 CIGS 광흡수층을 제조하는 기술 등은 응용성과 제조 단가 측면에서의 파급력이 크다고 할 수 있다. 본 발표에서는 저가 고효율 CIGS 박막 태양전지 개발을 위한 이슈들을 정리하고, 이를 해결하기 위한 국내외의 연구 개발 동향을 살펴보고자 한다. 또한 이를 바탕으로 하여 CIGS 박막 태양전지의 발전방향에 대해서 전망하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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