저등급 석탄의 건조 후 안정화하기 위한 방법으로 탄화수소의 기상흡착에 대한 연구를 수행하였다. 밀폐된 5 L의 데시케이터 용기에 건조 석탄과 안정화제를 넣고 주어진 온도에서 일정 시간 동안 유지시킨 후 석탄의 표면 특성과 자연발화 경향을 살펴보았다. 기상흡착 후 건조 석탄의 표면적은 미세기공을 중심으로 감소하였다. 흡착시간과 온도가 증가할수록 안정화 석탄의 자연발화 경향은 감소하는 것으로 나타났다. 안정화제의 종류에 따른 자연발화 경향은 큰 차이를 보이지 않았다. 분석 결과에 의하면 석탄의 0.5 wt% 이하인 소량 흡착으로 안정화 효과를 나타내는 것이 확인되었으며, 저온에서 기상흡착에 의한 안정화 현상은 저분자량의 탄화수소 흡착에 의한 것으로 나타났다.
본 연구에서는 함수율 32.3 wt%인 저등급 석탄을 유중증발 건조한 후 고속 원심분리 장치에서 기름을 분리하여 연료 특성을 분석하였으며, 유중증발 건조시간이 6, 10분일 때 석탄의 함수율은 각각 5.0, 4.2 wt%까지 감소하였다. 유중증발 건조 후 석탄의 고위발열량은 11,442.0 kJ/kg-wet에서 27,816.0 kJ/kg-wet로 증가하였다. 유중증발 건조한 석탄을 상온에서 원심분리장치로 기름을 분리한 석탄의 기름 함량은 15.0 wt%이나 건조 석탄을 80, 100, $120^{\circ}C$로 재가열하여 기름을 원심분리하면 각각 9.7, 9.3, 8.5 wt%로 줄어들었으며 석탄 직경별 기름 함량차이는 미약하였다. 원심분리 장치에서 회수한 기름은 유중증발 건조용 기름으로 재사용한다. 저등급 석탄을 대상으로 열중량분석(thermogravimetric analysis, TGA)을 수행한 결과, 건조 후 $120^{\circ}C$로 재가열한 석탄은 석탄입자 크기에 따른 무게변화는 거의 없었으며 이것은 원심분리 장치 성능이 석탄입자의 크기에는 영향을 받지 않기 때문이다. 또한, 미분열중량 분석(derivative thermogravimetry, DTG)을 수행한 결과에 의하면 원시료 석탄은 $400^{\circ}C$에서 휘발분이 가스화되면서 피크가 나타났고 유중증발 건조한 석탄의 경우 $350^{\circ}C$에서 1차 피크, $400^{\circ}C$에서 2차 피크가 발생하였다. 1차 피크는 유중증발 건조과정 중에 석탄내부의 수분과 치환된 기름 때문으로 사료되었다. 또한, $80^{\circ}C$, $100^{\circ}C$, $120^{\circ}C$로 재가열하여 기름을 분리한 석탄시료들의 피크가 기름을 분리하지 않은 석탄의 피크보다 작은 것은 원심분리 장치에 의해 기름이 일정량 분리되었기 때문이다.
본 연구에서는 석탄 종류, 저등급석탄으로부터 첨가제의 종류, 입도분포 및 건조 방법에 따른 석탄-물 혼합연료(coal water fuel, CWF)의 고체함유량을 높이고자 하였다. 건조 방법에는 열풍 건조 방법(flash drying, FD), 유동층 건조 방법(fluidized bed, FB), 유중 건조 방법(oil deposit stabilized, ODS)을 사용하였다. 석탄 종류에 의해서 고체함유량 차이는 최대 20% 이상 보였다. 또한, CWF을 제조할 때 넣어주는 첨가제의 종류를 다르게 하여 실험한 결과 첨가제에 의해서 5%까지 효율을 더 높일 수 있었다. 석탄의 입도분포는 $75{\mu}m$ 이하의 미분탄이 80% 함유되어야 CWF의 성능이 향상되는 것을 관찰하였다. 3가지 건조 방법을 활용하여 CWF를 제조해본 결과, 안정화시킨 유중 건조 석탄이 원탄에 비하여 12% 정도 더 높은 고체함유량을 갖는 CWF를 제조할 수 있는 것을 알 수 있었다.
저등급 석탄인 갈탄(lignite)을 순환 유동층 가스화기(circulating fluidized bed gasifier)의 효과적인 가스화를 위한 공급탄으로 제조하기 위하여 모든 조건들은 동일하고 스크린의 크기만을 변경하여 목적하는 입도분포 특성을 달성하는 최적조건을 찾기 위한 실험을 수행하였다. 가스화기 공급탄은 0.045~1 mm 크기로 85 wt% 이상이 요구되며 이러한 입도분포를 갖는 공급탄을 제조하기 위해서는 경제적이면서도 효과적인 공정 설계가 반드시 필요하다. 따라서 본 연구는 중국산 갈탄을 해머밀로 효과적으로 분쇄하기 위하여 다구치 설계를 사용하였으며, 설계조건에 따른 실험결과 및 통계분석 결과 95% 유의수준에서 1차 스크린의 크기는 3 mm, 2차 스크린의 크기는 1.3 mm인 경우가 최적화된 조건인 것으로 나타났다.
Steam gasification of low rank coals is possible at relatively low temperature and low pressure, and thus shows higher efficiency compared to high rank coals. In this study, the gasification reactivity of four different Indonesian low rank coals (Samhwa, Eco, Roto, Kideco-L) was evaluated in $T=700-800^{\circ}C$. The low rank coals containing $53.8{\pm}3.4$ wt% volatile matter in proximate analysis and $71.6{\pm}1.2$ wt% carbon in ultimate analysis showed comparable gasification reactivity. In addition, $K_2CO_3$ catalyst rapidly accelerated the reaction rate at $700^{\circ}C$, and all of the coals were converted over 90% within 1 hour. The XRD analysis showed no significant difference in carbonization between the coals, and the FT-IR spectrum showed similar functional groups except for differences due to moisture and minerals. TGA results in pyrolysis ($N_2$) and $CO_2$ gasification atmosphere showed very similar behavior up to $800^{\circ}C$ regardless of the coal species, which is consistent with the steam gasification results. This confirms that the indirect evaluation of the reactivity can be made by the above instrumental analyses.
발열량이 낮은 저등급 석탄이나 황함량이 많은 petroleum-coke는 그 이용이 제한적이지만 공급이 풍부하여 잠재력이 큰 에너지원이므로, 가스화공정에 적용하여 고급연료인 수소나 액체연료를 생산할 수 있다. 본 연구에서는 상압의 열천칭 반응기(thermobalance)에서 wood chip, 저등급 석탄인 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke의 수증기 가스화 반응특성을 조사하였다. 가스화 온도 $600{\sim}850^{\circ}C$, 수증기 분압 30~90 kPa의 범위에서 조업변수들이 가스화반응속도에 미치는 영향을 조사하였다. 기체-고체 반응모델로서 modified volumetric reaction model을 적용하여 가스화반응의 거동을 묘사하고 가스화공정에 필수적인 kinetic 정보를 도출하였다. 저등급탄인 갈탄과 바이오매스인 wood chip은 휘발분 함량도 높고 비교적 높은 가스화반응속도를 보여 가스화반응공정에 적합한 연료이다. Arrhenius plot으로부터 활성화에너지는 wood chip, 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke에 대해 각각 260.3, 167.9, 134.6, 82.2, 168.9 kJ/mol으로 구해졌다. 각 연료에 대하여 수증기 가스화반응의 반응차수를 결정하였으며, 가스화공정 설계의 기초데이타로서 겉보기 반응속도식을 제시하였다.
저등급 석탄으로부터 무회분 초청정 석탄 제조를 위하여 온도 $200-430^{\circ}C$, 0.1MPa에서 추출실험을 수행하였다. 세 가지의 서로 다른 등급의 석탄시료를 사용하였으며 추출용매는 극성용매 N-methyl-2-pyrrolidinone(NMP)와 비극성 용매 1-methyl naphthalene(1-MN), Light Cycle Oil(LCO)를 사용하였다. 실험결과 NMP에 의한 추출율이 1-MN이나 LCO에 의한 추출율 보다 높게 나타났다. 그러나 회분농도는 1-MN에 의한 추출탄이 가장 낮았다. 세가지 추출 운전모드, 즉 무교반운전모드, 교반운전모드, 그리고 초음파를 이용한 운전모드를 각각 수행하였다. 추출온도 $350^{\circ}C$에서 NMP를 사용한 추출실험에서, 교반운전모드에서의 추출율 및 추출탄의 회분농도는 각각 70.09wt%(daf), 1.03wt%(db) 이었으며, 초음파를 이용한 운전모드에서의 추출율 및 추출탄의 회분농도는 각각 80.70wt%(daf), 0.76wt%(db) 이었다. 1-MN를 사용한 추출에서도 NMP의 경우와 같이 초음파 추출이 가장 우수한 추출특성을 나타냈다. 초음파를 이용한 추출방법은 교반추출과 비교하여 추출율을 15-20%, 회분 저감은 최대 26% 까지 향상시킬 수 있었다.
Study on clean and efficient utilization technology for low rank coal with high moisture content is actively ongoing due to limited reserves of petroleum and of high grade coal and serious climate change caused by fossil fuel usage. In the present study, supercritical water gasification of low rank coal was performed. With increasing reaction temperature, content of combustible gases such as $H_2$ and $CH_4$ in the syngas increased while the $CO_2$ content decreased. As the reaction pressure increased from 210 to 300 bar, the $CO_2$ content in the syngas increased while the hydrocarbon gas content decreased. The $H_2$ and $CH_4$ content in the syngas increased slightly with pressure. With the addition of Pd, Pt, and Ru catalysts, it was possible to improve the production of $H_2$. Moreover, the increase of active metal content in the catalyst increased the $H_2$ productivity. The Ru catalyst shows the best performance for increasing the $H_2$ content in the syngas, while decreasing the $CO_2$ content.
본 연구에서는 인도네시아 저등급 석탄인 Kideco탄을 이용하여 질소 분위기 하에 등온상태에서 촤(char)를 생성한 후 반응가스(스팀,이산화탄소)를 주입하여 합성가스를 생성하는 가스화를 진행하였다. 온도가 반응속도에 미치는 영향을 알아보기 위해 $850^{\circ}C$ 이하의 운전온도(700, 750, 800, $850^{\circ}C$)에서 반응을 진행하였다. 촉매가 미치는 영향을 알아보기 위해 알카리계 촉매인 탄산칼륨과 금속촉매인 니켈을 이용하였으며 두가지 촉매의 혼합비율(1:9, 3:7, 5:5, 7:3, 9:1)을 다르게 하여 연구를 수행하였다. 탄산칼륨은 물리적 혼합을 통해 니켈은 이온교환법을 통해 준비하였다. 기-고체 반응 특성을 알아보기 위해 열중량분석기와 가스크로마토그래피를 통해 얻은 실험결과를 shrinking core model (SCM), volumetric reaction model (VRM), random pore model (RPM) and modified volumetric reaction model (MVRM)에 적용하여 비교하였다.
Due to the increasing demand of high rank coal, the use of low rank coal, which has economically advantage, is rising in various industries using carbonaceous solid fuels. In addition, the severe disaster of global warming caused by greenhouse gas emissions is becoming more serious. The Republic of Korea set a goal to reduce greenhouse gas emissions by supporting the use of biomass from the Paris International Climate Change Conference and the 8th Basic Plan for Electricity Supply and Demand. In line with these worldwide trends, this paper focuses on investigating the combustibility of high rank coal Carboone, low rank coal Adaro from Indonesia, Baganuur from Mongolia and, In biomass, wood pellet and herbaceous type Kenaf were simulated as kinetic reactivity model. The accuracy of the pore development model were compared with experimental result and analyzed using carbon conversion and tau with grain model, random pore model, and flexibility-enhanced random pore model. In row lank coal and biomass, FERPM is well-matched kinetic model than GM and RPM to using numerical simulations.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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