본 연구에서는 전기화학적 처리공정을 이용하여 전극판 종류에 따른 질산성 질소의 농도별 제거효율을 살펴보았고, 여기서 선정된 전극으로 운전조건(pH 변화, 전류밀도, 환원제, 교차전류)을 변화시켜 질산성 질소 제거효율, 에너지소모량에 따른 최적운전조건을 평가하였다. 또한 단일공정에 의한 처리가 아닌 다단계 전기화학적 처리를 통한 질산성 질소 제거 실험을 진행하였다. 100 mg $NO_3^{-}$ -N/L 농도로 실험한 결과에서 동일 전극인 경우 Zn-Zn 전극판, 불용성 산화전극 백금(Pt)인 경우 Pt-Ti 전극에서 높은 질산성 질소 제거효율을 나타내었다. 150 mg $NO_3^{-}$ -N/L에서 Zn-Zn 전극판인 경우 pH 조절없이 전기분해한 결과 70~85%, 불용성 산화전극인 백금(Pt)인 경우 Pt-Ti 전극에서 40~50%의 질산성 질소 제거효율을 나타내었다. 그리고 고농도인 500, 1,000 mg $NO_3^{-}$ -N/L 질산성 질소 제거 실험결과, 농도가 증가할수록 제거효율은 감소하는 경향을 보이지만 에너지 소모량에 대한 질소 제거효율은 증가하였다. 다단계 전기화학적 처리 실험결과, Test 4 조건을 최적의 조건으로 선정하였으며 그 이유는 다음과 같다. 첫 번째, 1단계에서 소모된 Zn 양극의 대부분을 2단계 이후 공정에서 회수하였고, 두 번째, 2단계 이후에서는 불용성 백금을 산화전극으로 사용함으로써 전극 소모 가능성을 줄였으며, 마지막으로 Zn을 환원전극으로 사용함으로써 Zn의 재이용 가능성을 높였다. 따라서, 질소를 함유한 표면처리 폐수 처리에 전기화학적 공정이 적용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 논문은 호기-혐기 조건이 연속적으로 반복 운영되는 자연정화시스템의 질소제거에 관한여 연구하였다. 조류 광합성 활동을 극대화한 산화지(WSP: Waste Stabilization Pond)에서 호기조건을, 부레옥잠 잎과 줄기에 의해 태양광이 차단되어 산화지로부터 유입된 조류의 내호흡과 뿌리에 부착된 미생물 호흡에 의해 혐기조건이 형성되는 WHP(Water Hyacinth Pond)를 조합하여 운전하였다. Pilot plant는 2개 계열로 구성하여 운전하였다. 첫번째는 WHPs와 WSPs로 조합하였고, 두번째는 WSP와 질산화와 탈질화에 대한 식물의 효과를 평가하기 위해 대조반응조로 태양광을 차단한 반응조(DPs: Dark Ponds)를 조합하였다. 연구결과에 따르면 질소에 대한 전체적인 제거능력은 WSP-WHP에서 발휘되었으며 약 86%가 감소되었고 대조반응조 WSP-DP에서는 36%가 감소되었다. 대부분 질소는 WSP에서 질산화 된 후 WHP에서 탈질에 의해 제거되었다. 탈질이 원활히 수행될려면 외부탄소원이 필요한데 수생식물조 하부 수층에서 조류의 부패로 탄소원이 공급되었다. 그리고 WSP-WHP 시스템은 인 제거에도 매우 효과적이었다. WSP-WHP에서 인 제거율은 81%인 반면에 WSP-DPs에서는 단지 16%에 불과했다. 이들 두 시스템간의 인 제거율의 차이는 아마도 식물증식과 식물 뿌리에서 생산된 Extra-cellular 물질에 기인한다고 여겨지며 이러한 부분에 대해서는 향후 심도 있는 연구가 진행되어야 할 것이다.
최근 국내에서 인공습지는 하 폐수처리장 방류수의 후처리, 비점오염원 관리, 생태하천 복원 등 다양한 용도로 적용되고 있다. 그러나 인공습지가 설치되는 지역의 기후, 유입수의 특성, 지역적 특성 등에 따라 매우 영향을 많이 받기 때문에 인공습지 내에서의 오염물질의 제거기작은 확실하게 이해되고 있지는 않다. 그러므로, 이 연구에서는 인공습지 내에서 질소, 인을 중심으로 한 오염물질의 제거기작을 중심으로 살펴보았다. 그 결과, 질소 제거의 주된 기작은 인공습지 내의 근권(rhizosphere)에서의 질산화/탈질에 의한 것으로 판단되며, 인 제거의 주된 기 작은 인공습지내 여재 등의 기층(substrate)에서의 흡착에 의한 것으로 판단된다. 그러나, 인공습지내의 인의 거동은 산화/환원 전위(ORP), 흡착/탈착, 미생물의 작용 등에 따라 다양한 형태를 가질 수 있는 것으로 판단된다.
본 연구에서는 과거 2년에 걸쳐 강우유출수 처리목적의 인공습지로부터 수집된 수질자료를 바탕으로 지금까지 국외에서 개발된 다양한 형태의 영양소 모델의 적용성을 평가하였다. 검토결과 질소제거에 가장 큰 영향을 미치는 요인은 수온과 수리학적 부하율(HLR) 이었는데 습지의 수표면적이 습지의 용량에 비해 더 중요하게 작용했음을 시사해주고 있다. 질소제거는 미국 WEF(water environment federation)가 개발한 준경험적인 형태의 모델이 적합한 것으로 밝혀졌다. 한편 인 제거 모델은 수온과 제거속도상수의 관계를 Power Model로 보고 모의했을 때 실측치와 가장 가깝게 계산치를 산출할 수 있었으며 실측치의 증가와 감소경향을 비교적 정확하게 모의할 수 있었다($R^2=0.79$). 그러나 모든 시도에서 수온이 특정온도 이하로 감소했을 때 가장 심한 오차를 발생하여 취약한 예측성능을 보였다. 한편 인공습지에서 질소제거특성을 검토한 결과 질산화에 비하여 탈질이 저조한 것으로 나타났는데 그 이유는 탄소원의 부족과 높은 용존산소 농도로 인하여 Anoxic 조건의 미형성 때문으로 분석되었다. 질소제거 향상방안으로 용존산소의 제어와 탄소원의 확보차원에서 햇빛에 노출된 개방수역과 햇빛에 노출된 식생구역, 그리고 습지의 기능적 측면을 고려한 구성요소의 배분 및 부유 수생식물 및 무기성 여재를 이용하는 방안을 논의하였다.
마이크로버블-산소를 이용한 물리 화학적인 방법에 의해 가축분뇨에 포함된 유기오염물질과 질소, 인 제거에 효과를 실험실 규모의 단일 반응기를 이용하여 알아보았다. 사용한 가축분뇨의 성상은 TCOD $36,894{\pm}5,024mg/L$, SCOD $22,031{\pm}2,018mg/L$, 암모니아성질소 $4,150{\pm}35mg/L$, 그리고 인산염인 $659{\pm}113mg/L$로 고농도의 유기오염물질과 영양염류를 포함하였다. 마이크로버블과 함께 사용한 기체로 공기를 사용하였을 때 보다 산소를 사용하였을 때, 그리고 산소의 공급량이 많았을 때 유기오염물질, 질소, 인 제거량이 증가하였다. 산소를 분당 600 mL 사용하였을 때 공기를 사용했을 때와 비교하면 TCOD 제거율은 2.5배, 인은 약 5.6배 높았다. 또한 반응 시간이 길수록 영양염류의 제거율은 점진적으로 증가하여, 암모니아성질소와 인 제거는 각각 $41.03{\pm}0.20%$와 $65.49{\pm}1.39%$까지 제거되었다. 인 제거율을 증가시키기 위해 마이크로버블 적용 한 후 유출수를 응집침전을 시켰을 때, 인은 유입된 인 농도 대비 최대 92.7%까지 제거되는 것이 확인되었다. 그러나 유기오염물질(TCOD) 제거는 초기 6시간 이내에 $28.7{\pm}0.2%$까지 제거되었으나 더 이상 제거되지 않았다. 이 연구 결과 마이크로버블-산소를 가축분뇨 뿐만 아니라 다양한 하 폐수처리장의 포기조에 적용하면 연계된 단위 공정에 부하를 줄일 수 있으며 또한 고품위의 안정적인 유출수를 생산할 수 있는 방법으로 제시할 수 있을 것으로 판단된다.
무산소 조건에서의 인섭취를 이용한 질소, 인 화합물의 동시 제거 가능성을 연속회분식반응기(SBR)를 사용하여 고찰하였다. 혐기-호기상의 AO SBR 반응기에 점차적으로 무산소상을 도입함으로써 질산염을 전자수용체로 사용하여 탈질이 가능한 인섭취 미생물들(DPAOs)을 다량으로 축적하였다.(혐기-호기-무산소-호기상의 $(AO)_2$ SBR). 무산소상과 호기상에서의 인섭취율을 비교해 보았을 때, 전체 인제거 미생물 내에서 DPAOs의 비율이 약 10%에서 64%까지 증가하였다. $(AO)_2$ SBR은 안정된 질소, 인제거 성능을 보였으며, 유기물질, 질소, 인 화합물의 제거율은 각각 92%, 88%, 100%였다. $(AO)_2$ SBR의 운전결과와 회분식 실험으로 부터 아질산염은 무산소상에서의 인제거 반응에 어떠한 악영향도 미치지 않으며, 오히려 질산염과 함께 전자 수용체로 사용되어짐을 알 수 있었다.
영가 철을 이용한 질산성 질소 환원에 대한 연구는 지금까지 활발히 진행되어 왔지만, 이 반응에서 생성된 암모늄 부산물에 대한 적절한 처리과정은 아직 보고되지 않았다. 하지만, 암모늄은 먹는 물 수질기준에 의해 지하수 오염물로 분류되고 있어 (허용치 0.5 mg-N/L), 질산성 질소로 오염된 지하수 정화에 영가 철을 단독으로 사용하는 것에는 한계가 있다. 따라서, 본 연구의 목적은 질산성 질소를 환원함과 동시에 이 과정에서 발생하는 암모늄을 제거할 수 있는 반응물질을 개발하는데 있다. 본 연구에 사용한 Fe-loaded zeolite는, 제올라이트와 Fe(II) 용액을 교반시켜 제올라이트 구조 안으로 Fe(II)를 흡착유도하고, 이를 sodium borohydride로 환원하는 과정을 통해 제작되었다. Fe-loaded zeolite 제작에 사용된 Fe(II) 용액의 농도를 실험을 통해 산정하고, 이를 통해 Fe-loaded zeolite를 제작한 후, Fe-loaded zeolite의 질산성 질소 제거 성능을 확인하기 위해 두 가지 pH조건에서 회분식 실험을 수행하였다. 80시간의 반응을 통해 Fe-loaded zeolite는 초기 pH가 3.3인 경우 약 $60\%$의 질산성 질소를, pH가 6인 경우는 약 $40\%$의 질산성 질소를 제거하였고, 암모늄 부산물은 전혀 검출되지 않았다. 영가 철의 경우, 각 초기 pH조건에서 Fe-loaded zeolite보다 뛰어난 질산성 질소 제거성능을 보였지만, 반응 후 상당량의 암모늄 부산물을 생성하였다. 질산성 질소와 암모늄을 포함한 질소(-N)제거 효능의 관점에서 Fe-loaded zeolite의 경우 pH 3.3과 6의 경우에서 각각 $60\%$와 $40\%$의 제거효율을 보인 반면, 영가 철의 제거효율은 무시할만한 수준으로 나타났다.
본 연구는 연안의 부영양화에 주원인으로 지적되고 있는 비료공장의 질소를 struvite 결정화에 의해 제거하였다. Struvite의 결정화는 $MgNH_4PO_4$의 형태로 알칼리성 용액에는 불용성이다. 여천공단내 N 비료화학폐수는 유기물 및 질소의 농도가 각각 330mg/L 및 550mg/L로 질소의 농도가 높고 유기물의 농도가 낮은 폐수로 물리화학적 전처리없이 기존 생물학적 처리 방법으로는 불가능한 실정이다. 실험은 마그네슘원으로 간수와 $MgCl_2$ 및 $Mg(OH)_2$를 이용하였으며 반응시 미치는 물리화학적 영향인자를 검토하였다. 이때 질소의 제거효율은 각각 71, 81 및 83%이었으며 인의 제거효율은 각각 99, 98 및 93%이었다. 반응시 최적 pH는 10.5~11이었으며, 교반시간 변화에 따른 반응은 매우 신속히 진행되어 2분만에 완료되었다. 따라서 질소 및 인의 제거시에는 간수 및 $MgCl_2$를 이용한다면 짧은 시간에 높은 제거효율의 기대가 가능하며, 소금제조공정의 부산물인 간수의 이용은 화학약품을 대체하여 보다 경제적인 처리방법이 될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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