본 연구는 목재로서 활용가치가 적은 수피(bark)를 활용하여 수질오염물질을 제거할 수 있는 여과 시스템에 대한 기초연구로서 소나무의 일종인 loblolly pine(Pinus taeda L.) 수피의 인 ($PO_4-P$) 흡착특성을 연구하였다. 실험에 사용된 수피는 입상형태로서 polyallylamine hydrochloride로 전처리하여 회분식 등온 흡착실험을 수행하였다. 회분식 등온흡착실험은 수용액 pH 3~pH 8범위에서, 인의 농도별(10, 20, 30, 40 mg/L)로 수행하였다. pH 5에서 가장 높은 인 제거 효율을 나타냈으며, 수용액의 pH는 실험 후 pH 3으로 감소하였다. 이러한 감소는 수피에 의한 phosphate의 흡착이 Lewis acid-base 반응으로서 이 과정에서 $H^+$의 방출로 인하여 나타난 현상인 것으로 여겨지며, 주된 반응 메카니즘은 더 연구할 필요성이 있다. 인 흡착은 초기에 빠른 속도로 진행되었으며 대략 200분 이후에 평형에 도달하였고, 시간이 지날수록 흡착양이 증가하는 경향을 보였다. 인의 흡착특성 결과는 Langmuir 등온흡착식과 Freundlich 등온흡착식으로 설명될 수 있으며, 등온흡착식 적용결과, 흡착제에 대한 최대 흡착능은 7.14 mg/g 이며 다른 흡착제와 비교하여 더 높았다. 실험결과와 모델에 의한 흡착능을 비교하고자 pseudo second-order model을 적용하여 흡착 동역학 상수를 구하였다. 또한 EDXA분석으로 회분식 흡착실험 후 수피와 인이 결합되어있는 것을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 철가공 산업에서 배출되는 폐산화철을 활용하여 인 흡착특성을 평가하였다. 또한 도시하수 대상으로 폐산화철 접촉조를 적용한 생물반응조 공정의 운전 가능성을 평가하여 다음과 같은 결론을 얻었다. 1. 폐산화철의 표면특성은 inverse spinel 결정구조인 $Fe_3O_4(FeO{\cdot}Fe_2O_3)$가 주된 형태인 것으로 확인되었다. 2. 폐산화철의 인 흡착특성은 용액의 알칼리도에 따라 다소 차이를 보이나 Freundlich 과 Langmuir 등온흡착 이론식이 잘 적용되었다. 폐산화철의 인 흡착은 알칼리도에 영향을 받는다. 3. 폐산화철의 재생 횟수가 증가할수록 폐산화철의 흡착 특성은 상이하였으며, Freundlich 등온흡착식이 Langmuir 등온흡착식 보다 더 높은 상관성 및 유의성을 보였다. 또한 재생이 반복될수록 흡착능은 감소하였다. 4. 단일 BAF 시스템 운전시보다 폐산화철 접촉조를 적용한 BAF 시스템이 인 처리효율을 약 40%정도 향상시켰으며, 유출수는 총인(TP) 2 mg/L, 용존 인(SP) 1 mg/L 이내로 방류수 법적 기준치를 만족시킬 수 있었다. 5. 상기의 연구결과 폐산화철을 적용할 경우 인 제거가 안정적이며 제거효율이 높은 것으로 판단되며, 대체 흡착제로 활용 가능성이 높을 뿐만 아니라 폐자원의 활용이라는 환경 경제적인 측면에서도 그 가능성이 높은 것으로 판단된다.
본 연구는 산성광산배수 (AMD)의 처리 과정에서 생성되는 부산물 ochre의 이화학성, 광물학적 특성 및 환경 분야 활용 가능성을 확인하기 위해 수행하였다. 이를 위하여 적극적 처리법인 물리 화학적 정화 처리시설에서 생성된 ochre-H와 수동적 처리법인 자연 정화 처리시설에서 생성된 ochre-D, ochre-S의 특성을 비교 분석하였다. Ochre-H는 광물 내 침철석 (goethite) 함량 및 철 성분 함량이 다른 시료에 비해 상대적으로 낮게 나타났지만, 소석회 내 칼슘 이온의 인 흡착 능력과 상대적으로 높은 흡착 표면적 등이 장점으로 작용할 수 있다. 또한 환경 생태계의 중금속 오염 가능성이 희박하고 물리 화학적 정화 처리시설에서 균일한 특성의 ochre를 대량 생산할 수 있으므로 실용적이며, 경제성이 높을 것으로 판단된다. Ochre-H의 인 흡착 특성은 Freundlich 흡착등온식모델에 적합하였다. 또한 ochre의 흡착 특성이 단분자층 흡착이 아닌 여러 분자층으로 흡착되어 매우 높은 흡착량을 가지기 때문에 인 출현곡선 (BTC)은 1이 아닌 0.3~0.4 상대농도 범위에서 평형에 도달하였다. 실제로 물 중 인 제거 능력을 평가한 실험에서 인 농도 외에 다른 오염원이 존재할 것으로 예상되는 수질 시료의 경우를 제외한 나머지 시료에서는 수질 및 수생태계 생활환경기준상의 인 농도 I 등급 기준치 이하로 검출되어 정화능력이 우수함을 확인하였다. 또한 정화 처리 과정 중 ochre내의 철 성분이 수질 내로 용출되는 양은 많지 않은 것으로 나타났다. 실험을 통하여 확인한 ochre의 높은 인 제거능력을 이용하여 부영양화 현상에 대한 정화제로 환경 분야에 적용하기 위해서는 오염원이 유입되는 하천 등의 위치를 정확히 파악한 후, 현장에 필터 형태의 pilot을 제작하여 설치하는 것이 중요하며, 또한 슬러지의 일종인 ochre 내 철 등으로 인한 수질오염의 발생 여부를 확인하여 유해하지 않음이 검증되어야 한다.
제지슬러지(PMS)는 침전과정에서 alum을 사용함으로 인해 다량의 알루미늄을 함유하며, 그 결과 토양 시용시 종종 작물에 대한 인의 흡수를 제한하는 요인으로 작용한다. 본 연구는 그러한 제지슬러지의 인 흡착 특성을 조사하기 위하여 토양을 대조로 하여 alum을 처리하기 전과 후에 채취한 제지 슬러지 및 제지슬러지 퇴비(PMSC)를 대상으로 인 최대 흡착$(X_m)$과 흡착에너지 상수 $K_f$를 조사하였다. 토양의 인 최대흡착량은 800 ${\mu}g\;g^{-1}$인 반면, alum 처리 전 PMS는 47 $mg\;g^{-1}$, alum처리 후 PMS는 61 $mg\;g^{-1}$으로서 대조 토양에 비해 PMS의 인 흡착량은 현저하게 높고, alum 처리 후 인흡착능은 약 30% 증가하였다. 또한 퇴비화 후 PMS 퇴비의 최대 인 흡착능은68 $mg\;g^{-1}$으로서 퇴비화로 인하여 약 11%의 인 흡착능이 증가하였다. 인 흡착 계수인 $K_f$는 alum 처리 유무 간 큰 차이가 없었으나 퇴비화후에는 크게 증가하는 것으로 나타났다. 인 최대 흡착량$(X_m)$과 흡착에너지 상수 $K_f$를 고려한 이러한 결과들은 제지슬러지의 퇴비의 장기 혹은 과량시용이 작물에 대한 인의 흡수를 제한하는 요인으로 작용할 수 있음을 암시한다.
우리나라의 대부분 하천과 인공댐의 경우 조류발생에 기여하는 영양염은 질소, 인 그리고 규소 등인데 특히 인이 생산제한 인자로 작용하고 있다. 따라서 인을 적절히 제거할 경우에는 조류 발생에 의한 수질의 악화와 수이용의 저해요인을 배제할 수 있어 이에 대한 연구가 많이 진행되어 왔다. 지금까지와 연구는 인의 화학적 응집 침전법, 생물학적 처리법에 대하여 수행되어 왔으나 설비자금, 운영비, 운전기술, 슬러지 생성 그리고 제거효율 등에서 만족스런 결과가 도출되지 못하여 현장 적용을 하지 못하고 있는 실정이다. 이러한 현실을 감안하여 우리의 자연 환경에서 쉽게 자할 수 있는 황토를 모재로하여 Al3-과 Fe3-, Ca2-을 적절히 배합하여, 주로 인을 선택적으로 제거하 고자 개발된 황토의 흡착능력 그리고 흡착 메카니즘에 대한 기본적인 연구를 하고자 (1) 등온흡착실험을 통하여 흡착용량을 평가하고 (2) 흡착제거속도를 평 가하였고 (3)파과시간 및 흡착특성을 파악하기 위해 column 흡착실험을 하였다 또한 (4) 황토내의 Al3-, Fe3-과 Ca2- 등이 인의 화학적 흡착에 기여하는 정도를 파악하여 흡착메카니즘을 규명하고자 하였다. 먼저 흡착용량실험을 위하여 PO3-4-P 농도 3ppm의 용액 200mf에 황토 0.2g, 0.5g, 1.0g, 2.0g을 각각 투여한 후 충분한 흡착평형이 일어나게 24시간 동 안 130rpm으로 $25^{\circ}C$ 등온반웅조에서 저어주어 흡착평형에 도달하면 상등액을 GF/C Filter로 여과한 후, 여액에 대해 PO3-4-P의 농도를 Ascrobic he건법으로 측정한 결파, Freundlich 등온흡착식에 의하면 K값은 17.34와 16.28이었으며 1/n 값은 1.32와 1.42로 인흡착 성능이 뛰어난 것으로 평가되었다. 둘째, 흡착속도 실험은 PO3-4-P 농도 1.5ppm의 용액 2f에 259의 황토를 투여하고 충분한 혼합이 일어날 수 있도록 170rpm으로 교반하면서 시간별 용액 의 농도 변화를 측정한 결과, 0.45mg/g/m교의 속도로 15분만에 94.3%의 인 제거 효율을 보였다. 셋째, 직경 12mm의 glass column에 황토를 209 채우고 1.5ppm의 PO34P 용액을 2.Sne11in의 유량으로 통수 시킨 후, 시간에 따른 농도 변화를 측정한 결과, 원수 농도의 50%에 해당하는 파과점까지 약 70시간 만에 도달하였다. 넷째, Al3-, Fe3-과 Ca2- 등이 화학적 흡착에 기여하는 정도를 파악하기 위 하여 황토 2g에 대하여 Hieltijes and Lijklema 방법에 의해 Adsorbed-p, Nonapatite inorganic-P(NAI-P), Apatite-p, Organic-P로 구분하여 분석하고, 총인(Total Phosphorus)을 Standard Methods에 따라 Persulfate digestion후 0.45 m membrane 여지 여과하여 여액에 대해 PO3-4-P의 농도를 Ascorbic Acid 법으로 측정한 결과, NAI-P가 가장 큰 비율을 차지하였고, 부원료로 첨가된 금속 양이온 중 Fe3-이온이 흡착에 기여하는 정도가 가장 큰 것으로 평가되었다.
카올리나이트 KGa-2 (표준 점토)의 인산염 흡착-탈착 특성을 규명하기 위하여 벳치(batch) 흡착 실험을 실시하였으며, 흡착 상태를 알아보기 위하여 ATR-FTIR (Attenuated Total Reflectance-Fourier Transform Infrared) 분광분석을 실시하였다. 인의 함량은 UV-VIS-IR 분광분석 기를 사용하여 측정하였으며, 이 때 파장은 820 nm를 이용하였다. pH 4에서 pH 9 범위 내에서 카올리나이트 KGa-2의 인산염 흡착량은 pH가 증가하면 대체적으로 증가하는 경향을 나타내지만, 인산염 농도에 따라 매우 다른 형태를 보여준다. 카올리나이트 KGa-2의 인산염 흡착 특성은 랑미어 흡착등온선, 템킨 흡착등온선, 프로인드리히 흡착등온선 순으로 잘 부합하며, 랑미어 최대 흡착능은 $204.1{\sim}256.5\;mg/kg$, 평균간은 232.5 mg/kg으로서, 카올리나이트 KGa-1b에 비하여 높은 인산염 흡착능을 가진다. 카올리나이트에 흡착된 대부분의 인산염이 탈착되기보다, 광물 내에 고착되는 경향을 나타내지만 이에 대해서는 후속적인 실험이 필요한 것으로 판단된다. ATR${\sim}$FTIR 스펙트럼에서 카올리나이트에 의한 흡수피크의 위치가 인 피크와 거의 중첩되고, 카올리나이트에 의한 흡수 피크의 강도가 인 피크에 비하여 월등히 크기 때문에 카올리나이트에 흡착된 인에 의한 피크를 카올리나이트 자체에 의한 피크로부터 분리하는 것이 거의 불가능하였다.
수계의 조류발생 원인물질인 질소와 인을 제거할 목적으로 수처리용 EM 담체를 개발한 후, 물리적 특성에 대하여 검토한 결과는 다음과 같다. EM 담체를 제조하기 위한 점토 : 제올라이트 : 질석 : 활성탄의 배합비율은 10 : 2.5 : 0.1 : 2, 소성온도는 $700^{\circ}C$가 적합하였다. EM 담체의 공극률과 밀도는 39.98 %와 $1.13kg/m^3$, 질소와 인의 흡착효율은 69.3 %와 38.9 %, 증류수 담체의 공극률과 밀도는 37.80 %와 $1.11kg/m^3$, 질소와 인의 흡착효율은 62.5 %와 37.8 %로 나타났다. EM 담체가 증류수 담체에 비하여 질소의 흡착효율은 6.8 %, 인의 흡착효율은 1.1 %가 크게 나타났다. 담체의 질소와 인에 대한 흡착특성은 Freudlich 흡착등온식으로 표현이 가능하였다. 소성시간의 변화는 EM 담체를 성형할 때 질소의 인의 흡착효율에는 큰 영향을 미치지 못하였으나 담체의 강도에는 영향을 미칠 것으로 판단된다. 질소의 제거효율은 소성시간 4시간, 인의 제거효율은 소성시간 3시간에서 가장 우수하였다.
본 연구에서는 지르코늄 메조구조체를 인 흡착제로 사용함에 있어, 구조체 합성에 사용된 지르코늄 무기물과 계면활성제의 몰비와 계면활성제의 종류가 지르코늄 메조구조체의 인 흡착능 및 흡착속도에 미치는 영향을 평가하였다. 이를 위해, 무기물/계면활성제의 비율 및 계면활성제의 종류를 달리하여 지르코늄 메조구조체를 합성하고 X선 회절분석을 통해 구조적 특성을 파악하였으며, 등온흡착과 kinetic 실험을 수행하여 흡착해석모델을 적용한 뒤 각 특성상수를 비교하였다. 결과적으로, 지르코늄 메조구조체를 합성함에 있어 무기물/계면활성제의 몰비를 1/0.50($0.013{\cdot}Zr(SO_4){_2}:0.068{\cdot}surfactant:5.55{\cdot}H_2O$)로 하는 경우 가장 규칙적이고 뚜렷한 형태의 메조기공을 가지는 구조체를 얻을 수 있고, 이로부터 인에 대한 흡착능과 흡착속도를 최대로 할 수 있음을 알 수 있었다. 또한 계면활성제의 탄소체인이 길어짐에 따라 구조체의 기공크기가 커짐을 알 수 있었고, 본 실험에 사용된 계면활성제중 dodecyltrimethylammonium bromide을 형판으로 지르코늄 메조구조체를 합성할 경우 인에 대한 흡착능과 흡착속도를 최대로 할 수 있음을 알 수 있었다.
철강공장의 열연공정에서 발생하는 폐부산물인 mill scale을 원료로 하여 인흡착에 효율적인 무기흡착제인 magnetite를 생산하고자 하였다. Mill scale의 주요 구성성분은 wustite (FeO), magnetite (FeO), hematite (FeO)였으며, 산처리를 수행할 경우 대부분의 wustite가 magnetite와 hematite로 전환되었다. Mill scale의 산처리는 HCl과 $H_2O_2$를 이용하여, 염기처리는 NaOH 이용하여, 산-염기 복합처리는 $H_2SO_4$와 NaOH를 이용하여 수행하였다. Oil 제거 및 DI water로 rinsing만 한 경우, 인 흡착용량은 0.28 mgP/g으로 나타난 반면, 염기처리를 한 경우 0.68, 산처리를 한 경우 1.19 mgP/g으로 인 흡착용량이 증가하였다. 산-염기 복합처리 과정을 통해 단일상의 magnetite 입자를 얻을 수 있었으며, 이 입자의 인 흡착용량은 3.11 mgP/g 이상인 것으로 파악되었다. 산화철의 인 흡착에 대한 동력학적 특성 분석결과 Freundlich와 Langmuir 두 등온 흡착모델 모두 magnetite의 인 흡착 거동을 잘 모사하였다. Freundlich 모델의 흡착능(K)과 흡착강도(1/n)를 조사한 결과, 온도가 증가할수록 강한 흡착능을 보이는 것으로 나타났다. Langmuir 모델 적용결과 최대 흡착용량은 $20^{\circ}C$에서 5.1 mgP/g인 것으로 파악되었다.
본 연구는 철강산업에서 배출되는 산업폐기물의 일종인 페로니켈슬래그와 제강급랭슬래그의 인공습지나 여과시스템에서 인을 효과적으로 흡착 처리하기 위해 페로니켈슬래그와 제강급랭슬래그를 입경별(유효입경: 0.5 mm, 2.5 mm)로 구분하여 Freundlich 및 Langmuir 등온흡착실험을 통해 인에 대한 흡착특성을 조사하였다. Freundlich 등온흡착식에 의한 페로니켈슬래그(FNS)와 제강급랭슬래그(RCS)의 인 흡착능(K)은 RCS 0.5(0.5105) > RCS 2.5(0.3571) > FNS 2.5(0.0545) ${\fallingdotseq}$ FNS 0.5(0.0400) 순이었으며, 본 실험에 사용된 모든 슬래그의 흡착강도(1/n) 값이 0.19954-0.3657범위로 1보다 작으므로 모두 L형의 등온흡착식으로 판단 할 수 있었다. Langmuir 등온흡착식에 의한 인의 최대흡착능(a)은 FNS 0.5, FNS 2.5, RCS 0.5, RCS 2.5가 각각 320, 187, 3,582 및 2,983 mg/kg이었다. 슬래그의 실제 흡착량과 Freundlich와 Langmuir 등온흡착 일반식을 적용한 결과 실제 인의 흡착량은 전반적으로 Langmuir 등온흡착식이 Freundlich 등온흡착식에 비해서 잘 일치하였다. 이상의 결과를 미루어 볼 때, Freundlich와 Langmuir 등온흡착식을 이용한 슬래그의 인 흡착능력은 제강급랭슬래그(RCS)가 페로니켈슬래그(FNS)보다 높았으며, 고로급랭슬래그는 인공습지나 여과시스템에서 인 흡착을 위한 여재로 적용이 가능할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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