본 연구에서는 Ozone Monitoring Instrument (OMI) 위성자료를 이용하여 2005년부터 2008년 사이에 활동하였던 Anatahan, La Cumbre, Sierra Negra, Piton 화산 플룸에 존재하는 고농도의 이산화황에 따른 Total Ozone Mapping Spectrometer (OMI-TOMS)와 Differential Optical Absorption Spectrometer (OMI-DOAS) 오존 전량 값의 차이를 정량적으로 비교하였다. 화산 플룸에서 OMI 센서로 측정한 이산화황 농도($OMI-SO_2$)에 따른 두 오존 전량 값의 사이의 차이에서 상당히 높은 상관성($R{\geq}0.5$)과 두 오존 전량 값 사이의 차이가 최대 100 DU에 가깝게 나는 것을 확인 할 수 있었다. 이는 선행연구에서 밝혀진 바와 같이 OMI-TOMS 알고리즘에서 사용하는 파장영역에서 이산화황의 흡수신호가 강하기 때문에, 이산화황의 농도가 높은 환경에서 오존 산출 시 이산화황의 영향을 받은 것으로 보인다. 이외에도 정량적인 분석을 위하여, 이산화황의 농도에 따라 구간별로 나누어 이산화황의 농도에 따른 두 오존 전량 값의 차이 및 이산화황의 농도가 1.0 DU 증가함에 따른 두 오존 전량의 차이를 계산하였다. 이산화황의 농도가 7.0 DU 이상의 높은 조건에서는 두 오존 전량 값 차이의 평균 값이 32.9 DU (표준편차 = 13.5 DU)로 이산화황의 농도가 증가함에 따른 두 오존 전량의 상당한 차이를 확인 할 수 있었다. 또한 TRM (Middle troposphere; Center of mass altitude (CMA) = 7.5 km) 과 STL (Upper troposphere and Stratosphere; CMA= 17 km) 층에서 1.0 DU의 이산화황의 농도가 증가하는 경우 두 오존 값의 차이는 3.9 DU와 4.9 DU로 계산되었다.
전국 65개 산림지역 조사지를 대상으로 장기확산형 패시브샘플러를 이용하여 1993년에서 2008년까지 월별 이산화황 ($SO_2$) 농도를 측정하고 도시지역과 비교하여 산림지역에서의 이산화황 농도의 시간적 및 공간적 분포 특성을 구명하였다. 산림 내 이산화황 ($SO_2$)의 연평균 농도는 관측 시작년도부터 점차 낮아지다가 1997년 이후에는 뚜렷한 변화가 없었으며, 이는 환경부의 도시지역의 연도별 농도 변화와도 같은 경향이었다. 조사기간 동안 전체 산림지역 조사지의 연평균 이산화황 농도는 5.6 ppb로 환경부의 도시지역 평균치 (10.1 ppb)와 EC (1999)의 생태적 위해 기준치 (7.6 ppb)에 비해 낮은 수준이었다. 계절별로는 산림지역과 도시지역 모두에서 난방 연료 사용량이 많은 겨울과 봄에 농도가 높았으며 강우와 고온의 영향이 큰 여름에 낮게 나타났다. 지역별로는 다른 지역에 비해 경북과 경기지역에서 이산화황 연평균 농도가 높게 나타났다. 황산화물 배출량과 이산화황 농도 간에 유의적인 정의 상관성이 나타남에 따라 황산화물 배출원의 규모와 근접성이 대기 중 이산화황의 농도를 결정짓는 중요한 인자임을 반영하였다.
산성비의 한 가지 원인으로 알려진 이산화황($SO_2$)을 포함한 대기 오염물질인 연도 기체의 배출 허용 기준이 엄격해지고 있다. 배연 탈황 기술의 효율을 획기적으로 높일 수 있는 분리막 접촉기의 개발에 필요한 기초 설계 자료를 제공하고자 평판형 분리막 접촉기 실험 장치를 설계 및 설치하여 이산화황 투과 특성 평가를 수행하였다. 평판형 분리막 접촉기를 이용한 이산화황의 제거에 미치는 흡수제 농도와 공급 기체 내의 이산화황 농도의 영향, 공급 기체 유량 및 분리막 재질에 따른 영향을 확인하고자 하였다. 흡수제 농도가 증가할수록 이산화황 제거 효율이 증가하였으며, 이산화황 농도가 증가할수록 제거 효율이 감소하였다. 또한 공급 기체 유량이 증가할수록 제거 효율이 감소하였으며 분리막 재질은 제거 효율에 큰 영향을 끼치지 않음을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 2005년부터 2008년 사이 한반도에서 고농도 $SO_2$가 관측된 날에 대하여 Ozone Monitoring Instrument (OMI) 이산화황자료 및 역궤적 계산을 통해서 중국으로부터 한반도로 장거리 수송되는 이산화황 flux의 계산 방법을 처음으로 소개하였다. 지표공기에서 측정된 이산화황 농도값과 OMI 센서에서 측정된 이산화황 층적분농도값을 이용하여 장거리 수송된 지표공기에서의 이산화황 flux와 지표부터 특정고도 사이 공기층 내에서의 평균 이산화황 flux를 각각 계산하였다. 위성관측을 이용하여 산출된 평균 flux값은 0.81 이고 최대 $2.11g{\cdot}m^{-2}{\cdot}h^{-1}$ 까지 산출되었고, 지점관측을 통한 지표공기로 유입되는 이산화황의 flux값은 평균 0.50 이고 최대 $1.18g{\cdot}m^{-2}{\cdot}h^{-1}$ 까지 산출 되었다. OMI센서와 지점관측 자료를 바탕으로 산출된 각각의 flux를 상호 비교하였으며 대부분의 경우 수용지역의 지표공기로 유입되는 이산화황 flux 값들이 지표부터 최대 1.5 km 사이의 장거리 수송되어 유입된 공기층 내의 평균 이산화황 flux 값들보다 높은 것으로 계산되었다. 발생원 지역에서 강한 저기압이 발견되는 경우를 포함하여 중국 발생원 지역으로부터 장거기 수송된 공기덩어리가 수용지역의 1.0에서 1.5 km 고도로 빠르게 유입되는 경우 지표부터 최대 1.5 km 사이 공기층 내의 평균 이산화황 flux 는 지표공기에서 산출된 flux 보다 높게 산출되는 경향을 보였다. 추가적으로 산출된 $SO_2$ flux값의 오차를 계산하고 오차값에 영향을 주는 인자들에 대해서 논의 하였다.
본 연구에서는 처음으로 주성분분석(Principle component analysis; PCA) 방법을 이용하여 Sentinel-5p의 TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI) 위성센서 원시자료로부터 산업활동 및 화산활동에 의해 발생한 이산화황 연직칼럼농도(Vertical column density; VCD)를 산출하였다. 본 연구에서 TROPOMI로부터 주성분분석방법을 이용하여 산출된 이산화황 연직칼럼농도는 차등흡수분광법(Differential Optical Absorption Spectroscopy; DOAS)을 이용하여 산출된 TROPOMI Level 2 이산화황 연직칼럼농도 산출물과 비교되었다. 산업활동과 같은 인위적 요인에 의하여 다량의 이산화황을 지표부근에 배출하는 동아시아 지역에서 TROPOMI 로부터 주성분분석방법으로 산출된 이산화황 연직칼럼농도와 차등흡수분광법을 이용하여 산출된 TROPOMI 이산화황 연직칼럼농도의 평균값은 각각 0.05 Dobson Unit (DU)와 -0.02 DU로 비슷한 값으로 나타났다. 두 산출물 사이의 기울기(Slope)는 모든 구름조건에 대하여 0.64, 상관계수(Correlation coefficient, R)는 0.51로 다소 낮은 상관관계를 보였으나, 구름비율이 0.5 이하인 픽셀에 대한 기울기는 0.68, 상관계수는 0.61로 증가하였다. 이러한 결과는 두 알고리즘에서 공통적으로 구름비율이 높을 때 지표부근에 대한 이산화황의 산출 민감도가 감소한다는 것을 의미한다. 화산활동에 의한 고농도 이산화황이 발생하는 지역인 인도네시아와 일본 남부 지역에서 두 알고리즘으로 산출된 이산화황 연직칼럼농도 사이의 상관계수는 모든 구름 조건에 대하여 0.90으로 높은 상관관계를 보였다. 이는 화산지역에서의 가스 분출로 인하여 고농도로 대류권 상층 혹은 성층권 하부에 주로 분포하는 이산화황에 대한 위성 기반 이산화황 산출 정확도가 높게 나타나기 때문인 것으로 사료된다.
본 연구에서는 지난 2020년 2월에 발사된 정지궤도환경위성탑재체(Geostationary Environment Monitoring Spectrometer; GEMS)의 이산화황 산출 현업 알고리즘에서 오프셋 보정 계수 산정 방법이 이산화황 칼럼 농도 산출 결과에 미치는 영향을 확인하였다. GEMS의 현업 이산화황 산출 알고리즘은 차등흡수분광법(Differential Optical Absorption Spectroscopy; DOAS)과 주성분분석방법(Principal component analysis; PCA)이 융합된 하이브리드 알고리즘이다. 하이브리드 알고리즘에서는 차등흡수분광법을 이용하여 스펙트럴 피팅 후 나오는 이산화황 경사층적분농도 값에 나타나는 오존에 의한 흡수 영향을 보정하기 위하여 편차 보정 과정을 필수적으로 거치게 되며, 오프셋 보정 계수를 산정하는 조건에 따라 이산화황 칼럼농도 산출결과가 달라질 수 있기 때문에 적절한 오프셋 보정 계수 값의 적용이 필요하다. 본 연구에서는 구름 화소가 많이 존재하는 날짜와 적게 존재하는 날짜에 대해 오존 보정 계수를 각각 계산하고, 각각의 오존 보정 계수를 GEMS 현업 이산화황 산출 알고리즘에 적용하여 산출한 이산화황 칼럼농도의 비교를 수행하였다. 구름 화소가 많이 존재하는 날의 GEMS 복사휘도 자료를 이용하여 계산된 오존 보정 계수를 사용한 경우, GEMS 관측 영역의 가장자리에 해당하는 인도 부근에서의 이산화황 칼럼농도의 표준편차가 1.27 DU, 한반도 부근에서 0.58 DU, 주변에 구름 화소가 많았던 홍콩 부근에서 0.77 DU로 나타났다. 한편, 구름 화소가 적은 날의 GEMS 자료를 이용하여 계산된 오존 보정 계수를 사용하였을 경우의 이산화황 칼럼농도의 표준편차는 인도주변에서 0.72 DU, 한반도 주변에서 0.38 DU, 홍콩 부근에서 0.44 DU로 다소 감소하였음을 확인하였으며, 구름 화소가 많은 날의 오존 보정 계수를 사용하여 이산화황을 산출한 경우 대비 비교적 안정적인 산출이 이루어졌음을 확인하였다. 이에 따라, GEMS 이산화황 산출 알고리즘의 불확실성 최소화 및 안정적인 산출을 위해서 적절한 조건에서의 오존 보정 계수 산정이 이루어져야 할 필요가 있다.
이산화황 흡수 수용액이 다공성 분리막 접촉기를 연속적으로 순환하는 시스템에서 다양한 운전변수에 따른 이산화황의 분리 효율을 고찰하였다. 공급 기체로는 이산화황/공기 혼합 기체를 사용하였으며 흡수제로는 $Na_2SO_3$ 수용액을 사용하였다. 운전 변수들인 흡수제 농도와 공급 기체 내의 이산화황 농도, 분리막 재질, 흡수제 유속 변화에 따른 분리 효율에 대한 영향을 확인하고자 하였다. 흡수제의 농도 0.05 M에서 0.2 M로 증가할수록 이산화황 제거 효율은 74%에서 100%로 증가하였다. 이산화황 농도가 700 ppm에서 2,500 ppm으로 증가할수록 제거 효율은 100%에서 75%로 감소하였다. 또한 흡수제의 유속이 2.5 mL/min에서 15 mL/min으로 증가할수록 제거 효율은 85%에서 100%로 증가하였고, 분리막은 기공률이 클수록 제거 효율이 증가함을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 코코넛 껍질로부터 제조한 활성탄을 열 및 산소-암모니아의 혼합가스로 전처리하여 표면의 특성 변화와 이산화황 흡착능에 미치는 영향을 살펴보았다. 전처리한 활성탄으로 이산화황 흡착실험을 수행한 결과, 전처리한 활성탄은 기본 활성탄 시료보다 높은 흡착능력을 보였다. 본 연구의 전처리 실험에서는 산소와 암모니아를 주입하여 활성점을 제공하는 산소와 환원성 분위기를 조성하는 질소관능기를 도입하였다. 전처리 조건은 0∼25%의 암모니아와 473∼1273K의 온도이며 처리조건을 변화시킴으로써 표면 기능의 척도가 되는 세공구조와 원소조성 및 표면 관능기 등에 직접적인 영향을 주었다. 흡착능력은 고정층 반응기에서 전자 비틀림 저울로 이산화황 흡착량을 측정하여 비교하였고, 이 과정 중의 활성탄 표면의 특성변화를 원소분석, 승온탈착법, 산-염기 적정법, 주사현미경법 등의 분석 방법을 통해서 알아보았다. 그 결과, 이산화황의 최대 흡착 능력은 온도조건 973∼1173K에서 나타났다. 또한, 암모니아로 처리하지 않은 활성탄에 비하여 암모니아로 처리한 활성탄은 그 주입농도에 관계없이 이산화황의 흡착제거율을 약 48% 정도 향상시켰다.
본 연구에서는 차등흡수분광법(differential optical absorption spectroscopy)을 이용하여 지상 기반 태양 산란광 관측자료로부터 이산화황 경사칼럼농도(slant column density)를 산출할 때 다양한 피팅 파장 구간 및 흡수단면적이 미치는 영향을 확인하였다. 2023년 12월 1일부터 2024년 1월 23일까지 김해시에서 지상 기반 원격 관측 장비로 관측된 자료를 사용하여 선행 연구 기반의 피팅 파장 구간과 흡수단면적 각각 5가지 조건으로 이산화황 경사칼럼농도를 산출하였다. 5가지의 피팅 파장 구간 중 305.7-321.1 nm의 구간에서 피팅 후 잔여 신호와 이산화황 산출 오차를 고려한 산출 불확실성이 최소로 확인되었다. 흡수단면적의 경우 이산화황(293 K) 및 오존(223 K, 243 K) 흡수단면적을 사용하여 산출하는 조건의 피팅 후 잔여 신호와 산출 오차가 가장 작았다. 피팅 파장 구간 조사에 사용한 흡수단면적 기준과 4가지의 흡수단면적 조건으로 산출된 이산화황 경사층적분농도는 높은 상관성을 보였다.
본 연구에서는 처음으로 차등흡수분광기술(Differential Optical Absorption Spectroscopy, DOAS)를 이용하여 지상관측 기반 태양 직달광 모의복사휘도를 활용하여 신호대잡음비(Signal to Noise Ratio, SNR), 분광분해능(Full Width Half Maximum, FWHM), 오존 연직칼럼농도($O_3$ Vertical Column Density, $O_3$ VCD), 에어로졸 광학두께(Aerosol Optical Depth, AOD), 태양천정각(Solar Zenith Angle, SZA)에 대한 이산화황 연직칼럼농도($SO_2$ Vertical Column Density, $SO_2$ VCD) 산출 불확실성을 조사하였다. 본 연구에서는 산란광 효과를 제외한 Beer-Lambert-Bouguer 법칙에 기반하여 모의복사휘도를 계산하였다. SNR이 650(1300)이며, FWHM = 0.6 nm, AOD = 0.2, $O_3$ VCD = 300DU, $SZA=30^{\circ}$ 동일 조건일 때 산출된 이산화황의 연직칼럼농도와 모의복사휘도 계산 시 입력값으로 활용된 이산화황 연직칼럼농도의 참값을 비교하여 절대백분위오차(Absolute Percentage Difference, APD) 산출 결과 $8.1{\times}10^{15}molecules\;cm^{-2}$ 농도에서 최대 80%(28%), $2.7{\times}10^{16}molecules\;cm^{-2}$ 농도에서 최소 16%(5%)로 나타났다. FWHM이 0.2 nm(1.0 nm)일 때, 이산화황의 연직칼럼농도가 $2.7{\times}10^{16}molecules\;cm^{-2}$과 동일하거나 그 이상에서 APD는 6.4%(29%) 에서 6.2%(10%)로 나타났다. FWHM, SZA, AOD, 오존 연직칼럼농도의 값이 증가할수록 APD가 증가하였다. 그와 반대로 SNR은 값이 증가할수록 APD가 감소하였다. 결과적으로 FWHM과 SZA이 오존 연직칼럼농도와 AOD 보다 이산화황 연직칼럼농도 산출에 크게 영향을 주었다. 이산화황의 연직칼럼농도 산출 불확실성의 증가에 대한 SZA의 효과는 $2.7{\times}10^{16}molecules\;cm^{-2}$보다 높은 이산화황 연직칼럼농도 조건에서 FWHM보다 큰 영향을 주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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