본 연구는 제주도에 분포하는 현무암에 포획된 맨틀포획암과 맨틀포획암에 포획된 유체포유물에 대한 암석 및 조직에 대한 기재와 하부지각물질이 초고온의 변성작용을 받아 형성된 부카이트라는 산성질포획암에 관한 예비연구이다. 제주도에 분포하는 알칼리현무암에는 초염기성포획암, 산성질포획암, 큐뮬레이트포획암이 풍부하게 포획되어 있다. 초염기성포획암은 첨정석(스피넬)-레졸라이트가 대부분이며, 첨정석-레졸라이트는 감람석, 사방휘석, 단사휘석과 첨정석로 이루어져 있다. 부카이트는 석영, 사장석과 검은 세맥으로 이루어져 있으며, 큐뮬레이트포획암은 단사휘석 혹은 단사휘석과 사장석으로 이루어진 거정의 결정들로 구성되어 있다. 이들 포획암들의 구성입자들은 조립질이며, 하부지각/상부맨틀에서의 복잡한 진화사를 보여주는 변성암의 특징을 나타낸다. 초염기성포획암에는 프로토그라뉼라, 반상쇄성, 등립질의 조직이 관찰되며, 이러한 조직의 존재는 제주도의 상부맨틀에 전단체계가 형성되어 있음을 나타낸다. 프로토그라뉼라 조직에서는 거정의 사방휘석 결정들 중간에 첨정석, 세립의 감람석이 시공간적인 연관성을 지니고 항상 같이 산출되어지는데 이는 첨정석과 감람석이 사방휘석에서 용리되어진 것으로 여겨진다. 이러한 첨정석과 감람석이 사방휘석에서 용리되어진 조직은 프로토그라뉼라조직이 형성되기 이전에 고온에서 알루미나 함량을 많이 지닌 암석이 평형상태를 유지했음을 의미하며, 원래의 암석은 알루미나가 풍부한 사방휘석을 지닌 페리도타이트인 것을 암시한다. 이러한 하부지각/상부맨틀에서 유래하는 포획암에는 세 종류의 유체포유물이 포획되어 있다. I형은 이산화탄소를 풍부하게 가지고 있는 포유물이고, II형은 다상의 규산염용융포유물로서 유리$\pm$탈유리화된 결정들$\pm$딸결정들 +수축기포로 구성되어 있다. III형은 황화용융포유물이다. 제주도의 맨틀포획암에는 I형이 가장 풍부하게 포획되어 있으며, 이산화탄소가 맨틀에 존재하는 가장 풍부한 휘발성성분이며, 맨틀과 같은 고온고압에서 하나의 독립된 상으로 존재한다는 것을 반영하고 있다. 또한 맨틀과 같은 환경에서 규산염멜트(melt), 황화멜트, 이산화탄소가스 사이에 서로 불용융(immscibility) 상태도 형성되고 있음을 나타내고 있다. 대부분의 다상의 규산염용융포유물 (II형)은 상당한 양의 규산질 유리를 지니고 있으며, 이는 하부지각/상부맨틀에서 SiO$_2$ 함량이 높은 규산질마그마가 형성되고 있음을 지시한다. 암석학적, 지화학적 정보와 함께 맨틀 혹은 하부지각 암석에 포획된 유체포유물과 용융포유물 데이터는 한반도의 맨틀에 대한 유체체계, 유체-마그마-광물 사이의 강호작용, 모암인 포획암에 대한 압력-온도 진화사를 파악하는데 크게 이용될 것이다.
현재의 화석연료-기반 사회에서는 지구 온난화와 고유가 추세가 야기하는 경제적 피해, 에너지 안보우려, 세계 평화 위협 등에 자주 노출되고 있는 실정이다. 세계 각국은 이러한 화석연료 에너지원을 대체하는 환경-청정하고 기술-신뢰할 수 있으며 경제-감당할 수 있는 에너지 공급원인 수소를 기반으로 하는 미래의 수소-기반 사회로의 진입에 노력하고 있다. 특히, 청정한 에너지 운반체인 수소의 생산 기술 상업화가 더욱 더 절실히 요구되고 있다. 이 예비 연구에서는 이산화탄소 포획/저장 기술과 결합된 다양한 수소 생산 기술의 정량적인 예비 비교 평가가 수행되었다. 예비적인 비교 평가 기준으로 1) 이산화탄소 배출량: 2) 에너지 이용률; 3) 토지 점유율: 4) 수소 생산비용 등이 고려되었다. 이러한 기준에 따라 수소 생산 기술 가운데 네 가지 예비 기술 대안인 1) 원자력: 2) LNG; 3) 석탄: 4) 태양광 등이 비교되었다. 대안 기술의 비교 평가 체제로 계층 망형 구조-기반 되먹임 모델이 개발되었다. 이러한 수소생산 기술의 우선순위 선정 결과는 개별 대안 기술의 상대적인 장단점 및 기술적인 갭을 정량적으로 인식하는 데에 활용될 수 있다. 그러므로 이 예비 연구는 수소 생산 기술 연구자나 수소 경제 기획자한테 뿐만 아니라 이산화탄소 포획/저장 기술 개발자한테 도움이 되리라 본다.
이산화탄소 지중저장 수행 중 저류층 내부에서 나타나는 비혼성 유체의 대체 과정은 다공성 매체의 공극 표면에 대한 각 유체의 습윤 특성에 따라서 배수(drainage)와 흡수(imbibition)로 구분되는데, 각 과정 동안 나타나는 비혼성 유체 간의 거동 및 포획 양상을 이해하는 것은 주입 효율성 및 저장 안정성을 평가하는데 매우 중요하다. 본 연구에서는 다공성 매체 내 주기적인 배수와 흡수 과정의 수행을 통해 공극 구조 내 비혼성 유체의 거동 양상 및 분포의 변화를 분석하고자 하였다. 이를 위하여 2차원 마이크로모델 내부로 이산화탄소와 공극수의 대체 유체로서 선정된 헥산과 탈이온수를 주기적으로 교차 주입하는 실험을 수행하였다. 관측 결과를 이용하여 각 유체 주입 과정에서 나타나는 두 비혼성 유체의 거동 양상을 비교 분석하고, 잔류 유체의 포화도를 산정하였다. 분석의 결과로서 헥산과 탈이온수의 잔류 포획 유형을 기작에 따라 습윤성(wettability), 모관압(capillarity), 막다른 공극(dead end zone), 포위(entrapment) 그리고 우회(bypassing)로 구분하였다. 또한, 교차 주입이 거듭됨에 따라 공극 구조 내에서 주입 유체의 흐름 경로는 주 흐름 경로(main flow channel)를 중심으로 단순화되었으며, 이로 인하여 주입 유체의 대체 효율은 일정한 값으로 수렴하였다. 실험적 관측과 분석의 결과는 실제 이산화탄소 지중저장 환경에서 습윤성-비습윤성 유체의 주기적인 교차 주입이 야기하는 저장층 내 비혼성 유체의 거동과 분포, 그리고 주입 유체의 대체 효율을 예측하는데 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
이미징 기술은 매질 자체의 구조특성 뿐만 아니라 유체의 유동특성을 분석하기 위해 공극규모, 코어규모, 그리고 중급규모에서 다양하게 활용되고 있다. 본 기술보고에서는 코어규모에서 유동실험과 이미징기술을 연계하여 균질매질, 균열매질, 그리고 불균질매질에서의 이산화탄소($CO_2$) 유동 특성과 함께 $CO_2$ 주입시 주입관정 주변에서 발생할 수 있는 염침전 현상, 균질매질과 균열매질에서의 모세관압 평가, 그리고 $CO_2$ 주입이 완료된 이후 나타나는 포획메커니즘 평가 등에 대해 살펴보았다. 이미징기술을 통해 코어내에서 시간에 따른 $CO_2$ 플룸을 이미지화 함으로써 유동특성을 분석할 수 있으며, 특히 균열이 포함된 매질과 불균질한 매질에서의 유동 및 저장특성을 평가할 수 있다.
$CO_2$ 분리는 크게 연소전 탈탄소화(pre-combustion capture)와 연소후 포획(post-combustion capture)으로 나누어지는데, post-combustion capture는 연료가 연소하면 $N_2$와 $CO_2$가 남게 되고 흡수나, 흡착, 막분리 등을 이용해서 $CO_2$를 분리하는 것이고, Pre-combustion capture(연소전 회수)는 연소 전에 이산화탄소가 발생되지 않도록 하는 기술로써, 부분 산화나 개질 및 수성가스 변위반응 등이 포함되며 생성된 수소와 이산화탄소를 분리하여 수소를 생산하는 기술($CO_2/H_2$ 분리가 핵심)이다. 우리나라는 대부분 연소 후 포획 위주로 많은 연구가 진행되어 왔지만, 최근 고유가 시장이 형성되면서 석탄화력발전 및 복합가스발전(IGCC)에 필요한 연소전 탈탄소화($H_2/CO_2$ 가스로부터 $CO_2$ 회수) 연구에 산업적 관심이 급상승 되고 있다. 특히, Pre-combustion 과정에서는 높은 자체압력(약 2.5 - 5.0MPa)과 비교적 높은 농도의 $CO_2$(약 40%의)가 발생되기 때문에, 연소전 탈탄소화는 가스하이드레이트 형성/분해 원리가 가장 잘 적용될 수 있는 기술이라 할 수 있다. 본 연구에서는 비교적 저압 조건에서도 하이드레이트를 보다 쉽게 형성시키는 촉진제를 이용하여 $CO_2/H_2$ 혼합 가스 중 $CO_2$를 분리하는 실험을 수행하였다.
이 연구에서는 포항분지 영일층군 덮개암 시료의 광물학적 특성을 파악하고, 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 물-암석-가스의 상호작용을 지화학 모델링을 이용하여 규명하였다. 이를 위하여 XRD, MICP, BET 분석을 실시하여 덮개암의 광물암석학적 및 공극 특성을 파악하였고, 광물학적 연구 결과와 공극수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 이산화탄소 주입 후 단기간 변화와 장기간 영향을 파악하기 위하여 두 단계의 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 14.0.1)을 수행하였다. 연구 결과, 포항분지 영일층군의 덮개암은 석영, 알바이트, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 백운모, 황철석, 방해석, 카올리나이트, 몬모릴로나이트로 이루어져 있다. 지화학 모델링 결과, 이산화탄소의 주입 후 덮개암은 방해석의 용해로 인해 공극률이 증가하고 알바이트와 K-장석의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)가 침전되었다. 주입이 완료된 두 번째 단계에서는 방해석과 알바이트의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)의 침전이 일어나며, 이 반응으로 인해 pH는 증가하였다. 또한 덮개암에서 이산화탄소를 포획할 수 있는 광물은 도소나이트 임을 알 수 있었다. 이러한 연구 결과는 장기간의 이산화탄소 지중 저장에 있어 광물 포획의 효율성을 정량적으로 평가하는 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
Dissolution process of serpentine in distilled water was systematically investigated for study on pre-treatment of serpentine which was a candidate material for carbon dioxide sequestration. The metallic ions(Ca, Si, Mg etc.) were dissolved in distilled water at ambient condition and their concentrations were changed with dissolution time. The precise evaluation of dissolution process for serpentine dissolved solvent was performed by ion conductivity and pH measurement. Serpentine dissolution in distilled water was evaluated as a stable pre-treatment process without changes of crystallographic structure and chemical structure changes.
The heat treatment of serpentines for mineral carbonation was studied systematically. Crystallographic, spectroscopic and thermochemical properties were investigated for serpentines before and after heat treatment. Drastic weight loss due to the removal of hydroxy groupe(-OH) occupied in serpentine crystalline was revealed after heat treatment. In XPS results, MgO was founded at heat treated serpentine powders while Mg(OH) was observed at untreated serpentine powders. Metallic oxides originated from serpentine ingredients were regenerated by heat treatment.
화력발전 분야에서 $CO_2$ 분리는 크게 연소전 탈탄소화(pre-combustion capture)와 연소후 포획(post-combustion capture)으로 나누어진다, 연소후 포획은 연료를 연소한 후 발생하는 $CO_2$와 $N_2$가스에서 $CO_2$를 분리하는 기술로 흡수나, 흡착, 막분리 등을 주로 이용한다, 연소전 탈탄소화는 연소 전에 $CO_2$가 발생되지 않도록 하는 기술로써, 부분 산화나 개질 및 수성가스 변위반응 등이 포함되며 생성된 $H_2$와 $CO_2$를 분리하여 수소를 생산하는 기술($CO_2/H_2$분리가 핵심)이다. 우리나라는 대부분 연소후 포획 위주로 많은 연구가 진행되어 왔다, 하지만 최근 고유가 시장이 형성되면서 석탄화력 발전 및 복합가스발전(IGCC)에 필요한 연소전 탈탄소화($H_2/CO_2$ 가스로부터 $CO_2$ 회수) 연구에 산업적 관심이 급상승되고 있다. 특히, 연소전 탈탄소화 과정에서는 높은 자체압력(약 2.5 - 5.0MPa)과 비교적 높은 농도의 $CO_2$(약 40%의)가 발생되기 때문에, 연소전 탈탄소화는 가스하이드레이트 형성/분해 원리가 가장 잘 적용될 수 있는 기술이라 할 수 있다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성원리를 이용하여 정온 정압 조건에서 $CO_2/H_2$ 하이드레이트를 제조하였으며 특히, 하이드레이트 형성 촉진제인 THF(Tetrahydrofuran)와 TBAB(Tetra-n-butyl ammonium bromide)를 첨가하여 각각 0.5, 1, 3mol% 농도에 따른 상평형 및 속도론 실험을 수행 하였다. 또한 라만 분석을 통하여 $CO_2$ 회수 분리에 대한 연구도 병행하였다. 이러한 연구는 연소전 탈탄소화 기술에서의 $CO_2$ 회수 분리에 대한 핵심 연구임과 동시에 탄소배출권 규제에 실질적인 기여를 할 수 있을 것으로 사료된다.
이산화탄소는 산업의 발달과 더불어 배출이 증가되고 있는 온실가스 중에 하나로 발생되는 이산화탄소의 일부는 탄소순환과정에 의해 자연계로 순환되지만, 순환될 수 있는 범위를 넘어선 이산화탄소는 적절한 포획과 처리가 필요하다. 이산화탄소 처리 기술 중 광물고정화 방법은 영구적으로 이산화탄소를 처리할 수 있는 방법으로 인식되고 있다. 본 연구에서는 광물고정화의 효율을 높이기 위해, 화학적전처리법을 사용하였다. 화학적전처리법(leaching)은 규산염광물의 알칼리토금속성분(Mg, Ca)이 이산화탄소와 탄산염광물화 반응을 통해 광물고정화가 진행되는 방법임에 착안하여, 산(acid)을 이용해 알칼리토금속성분을 추출해 내 이산화탄소와의 반응 양을 증가시켜 고정화 효율을 높이는 방법이다. 다양한 농도(2 M, 4 M, 6 M)의 황산을 사문석과 반응온도(25, 50, $75^{\circ}C$)와 반응시간(1, 3, 5, 24 h)을 변화시켜 추출된 알칼리토금속성분(Mg, Ca)을 ICP-AES를 이용해 분석하였고 SEM과 BET를 이용하여 황산이 사문석 표면에 미치는 영향에 대해 알아보았는데, 사문석이 황산과 반응하여 표면이 거칠어지며, 비표면적이 $11.1209m^2/g$에서 $98.7903m^2/g$로 증가함을 알 수 있었다. 또 세 변수 모두 증가할수록 추출량도 증가하는 것으로 나타났으며, 특히 $75^{\circ}C$의 경우에는 반응 시간이 1 h 이후에는 시간과 관계없이 포화 추출점에 이르는 것을 확인하였다. 화학적 전처리의 결과 고정화 효율이 23.24%에서 46.30%까지 향상됨을 확인 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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