지구온난화의 주범인 이산화탄소의 포집저장기술(CCS) 중 포집기술에 집중하여 기술하였다. 이산화탄소 포집기술은 연소 후 포집, 연소 전 포집, 순산소 연소 포집기술로 분류되는데, 그 중에서도 연소 후 포집기술은 기존발생원에 적용하기 가장 용이한 기술로 판단되고 있다. 따라서 이 글에서는 연소 후 포집기술에 적용되는 다양한 기술 중 건식 고체 흡착제의 종류 및 건식 고체 흡착제를 이용한 연소 후 이산화탄소 포집기술 개발의 현황에 대하여 기술하였다.
본 연구에서는 이산화탄소 포집광물을 심층혼합처리용 Soil-cement로 활용하기 위하여 최적 Soil-cement의 배합비를 도출하였으며, 이산화탄소 포집광물이 혼합된 Soil-cement의 품질특성을 평가하였다. 이산화탄소 포집광물은 슬러리 형태로 발생되며, 함수량 평가결과, 약 50%로 나타났다. 따라서, Soil-cement의 배합시 단위수량에서 이산화탄소 포집광물의 함수량을 제외하였다. 이산화탄소 포집광물 활용 Soil-cement를 현장토에 대하여 현장배합을 실시한 결과 재령 28일 기준 3.0MPa 이상을 나타냄으로써 설계 허용지지력 기준을 만족하는 것으로 나타났다. 이산화탄소 포집광물의 유해성 검증을 실시한 결과 구리(Cu)의 경우 0.055mg/L 검출되었지만 허용기준치에 만족하였으며, 이 외의 유해 물질은 용출되지 않은 것으로 분석되었다.
본 연구는 하이드로퀴논(HQ)을 이용하여 매립가스로부터 이산화탄소를 선택적으로 분리하고 유기 크러스레이트 형태로 분리 및 저장에 적용하기 위한 연구로써 하이드로퀴논을 다양한 객체가스와 반응시키면서 열역학적 안정영역을 파악하고 분광학적 방법을 이용하여 미세구조 변화를 분석하고자 하였다. 먼저 ${\alpha}$-HQ를 고압(4MPa)의 이산화탄소와 반응시켜 이산화탄소가 포집된 ${\beta}$-HQ를 합성하였고, 동공 내에 존재하는 이산화탄소를 제거하여 동공을 유지하는 empty ${\beta}$-HQ를 만들었다. 온도를 증가시키면서 XRD 패턴을 측정한 결과 298 K 에서 378 K 사이에서 ${\beta}$-HQ 시료는 서서히 empty ${\beta}$-HQ 의 구조로 전환되었으며 378 K 이상의 온도에서 ${\alpha}$-HQ 구조로 급격히 전환되었다. 또한 생성된 empty ${\beta}$-HQ 동공에 이산화탄소가 포집, 해리되는데 있어서 온도의 영향을 확인하기 위해 298K과 343K의 온도에서 실시간 라만분광법으로 측정하였다. 그 결과 298K에서 약 200분의 시간이 지난 후 이산화탄소는 하이드로퀴논 동공 내로 포집되어 안정화되었으며 압력해방 후에는 빠져나가지 않고 동공 내에 존재함을 확인하였다. 그러나 343K에서는 급격히 포집되어 30분 이내 안정화되었고, 압력해방 후 동공 내에 존재하지 못하고 빠져나가는 것을 확인하였다. Empty ${\beta}$-HQ의 이산화탄소 선택도를 관찰하기 위해 이산화탄소와 메탄, 수소, 질소의 조성이 각각 30%, 30%, 20%, 20%인 혼합가스와 반응시킨 후 가스 크로마토그래프 분석을 실시한 결과, empty ${\beta}$-HQ내 포집된 가스 중 이산화탄소의 조성이 약 80% 이상으로 나타나 높은 선택도를 나타냄을 관찰하였다.
물을 함유한 공극 크기 6, 30, 100 nm의 실리카겔에 이산화탄소 및 메탄을 반응시켜 온도$0{\sim}4$$^{\circ}C$, 압력 $15{\sim}40$ bar 의 범위에서 가스 하이드레이트 생성속도를 측정하였다. 공극 크기가 작아짐에 따라 특정 온도에서의 평형압력이 높아지는 열역학적 특성을 감안하여 통일한 압력차 (평형압력과 실험압력의 차)를 얻을 수 있도록 조건을 설정하였다. 이산화탄소의 경우 통일 온도에서 하이드레이트 생성속도는 일반적으로 압력이 높아짐에 따라 가속되는 것을 알 수 있었다. 단위 물 당 포집되는 이산화탄소의 양은 최대 1.0을 넘지 못하였다. 또한 하이드레이트 생성을 위해 필요한 유도시간 (induction time)이 2내지 8시간 수준으로 매우 길었다. 공업적인 하이드레이트 이용을 위해서는 빠른 생성속도가 필요한 만큼 유도시간을 단축, 없애기 위해 계면활성제로 황산 도데실 나트륨 (sodium dodecyl sulphate)이 첨가된 수용액을 이용하였다. 계면활성제가 포함된 수용액에서의 하이드레이트 생성은 유도시간이 사라져 매우 빠르게 바뀌었고, 포집되는 이산화탄소도 15% 정도 증가되었다. 메탄의 경우에는 공극 크기가 작아질수록 하이드레이트 생성속도 및 가스 포집도가 저하되는 결과를 보였다. 이산화탄소의 경우와는 다르게 유도시간이 나타나지 않았으며 비교적 높은 가스 포집도를 얻기 위해서는 평형압력과 실험압력의 차이가 최소 2.0MPa 이상이어야 했다.
지구온난화의 주범인 온실가스 중 이산화탄소 농도 증가에 따라 현재 전 세계적으로 사회적, 환경적, 경제적으로 피해가 나타나고 있다. 그래서 CCS연구를 적용하여 이산화탄소를 포집하는 연구가 활발하게 진행 되고 있으나 분리, 수송, 저장 등의 추가적인 비용이 발생하는 문제점을 가지고 있다. 본 논문은 생체촉매효소를 이용하여 이산화탄소를 포집하는 연구를 하였다. 반응온도, pH, 이산화탄소 농도 등의 변수를 이용한 생체촉매효소의 활성평가, 반응속도, 광물화의 특성에 관하여 연구하였다.
현재 상용가능한 연소전 $CO_2$ 포집 기술은 습식 스크러빙 방식으로 고온의 합성가스를 상온 수준으로 온도를 낮춘 후 $CO_2$를 포집해야 하고 포집된 $CO_2$의 압력이 낮아 재압축하여 저장소로 보내야 함에 따라 큰 폭의 열효율 손실이 불가피하다. 고온 고압에서 이산화탄소를 포집할수 있는 고체 흡수제를 이용할 경우 이산화탄소 포집 치 저장 추가에 따른 시스템 효율 저하를 최소화할 수 있다. 고체 $CO_2$ 흡수제는 서로 연결된 두 개의 유동층 반응기를 순환하면서 흡수탑에서는 합성가스 중의 $CO_2$를 흡수하고 재생탑에서는 고온의 수증기와 접촉하여 흡수된 $CO_2$를 다시 배출함으로써 재생된다. 따라서 건식 재생 $CO_2$ 흡수제는 유동층 공정에 응용가능한 물성과 함께 높은 $CO_2$ 흡수능과 빠른 반응성이 요구된다. 본 연구에서는 유동층 공정에 적합한 물성을 가진 연소전 $CO_2$ 포집용 고체 흡수제를 분무건조법으로 제조하였으며, 모사 합성가스를 이용하여 열중량분석기와 기포유동층반응기를 이용하여 $200^{\circ}C$ 흡수, $400^{\circ}C$ 재생, 압력 20 bar 조건으로 반응성을 측정하였다. 개발된 고체 $CO_2$ 흡수제는 열중량분석기에서는 반응 후 10-13 wt%의 무게증가를 나타내었고 기포유동층반응기에서는 8-10 wt%의 $CO_2$ 흡수능을 보여주었다. 특히 수증기의 함량이 10% 이상에서 높은 흡수능을 나타내어 수증기가 반응에 크게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
천연가스복합발전 공정은 일반 석탄 화력발전 공정에 비해 이산화탄소 배출량이 낮아 최근에 발전 플랜트로서 많은 관심을 받고 있다. 그럼에도 불구하고 이산화탄소 배출을 완전히 억제하기는 어려우므로 이산화탄소 포집공정이 필요하며 본 연구에서는 천연가스복합발전 플랜트에서 발생하는 배기가스 내 낮은 이산화탄소 농도를 고려해 포집공정을 구성하고 운전조건을 최적화하는 연구를 수행하였다. 최적화 연구를 위해 상용 시뮬레이션 프로그램으로 천연가스복합발전 공정과 습식 이산화탄소 포집공정이 결합된 전체 공정을 모델링 하였으며, 이를 이용해 다양한 조건에서 이산화탄소 흡수율, 흡수제 재생율, 천연가스복합발전 공정 내 전력 손실율을 종합적으로 고려한 최적 운전조건을 도출하였다. 특히 본 연구에서는 기존에 이산화탄소 포집공정에서 포집된 이산화탄소 톤당 에너지 소모량만을 주요 지표로 검토하던 것과 달리, 천연가스복합발전 공정 내 스팀 사용으로 인한 발전효율 저감, 운전조건 변화에 따른 이산화탄소 흡수율 및 흡수제 재생율 변화의 측면도 함께 고려하여 공정 전반의 성능을 종합적으로 고려할 수 있도록 하였다. 결론적으로 재생탑 재비기 온도가 120 ℃가 되었을 때 가장 좋은 결과를 보이는 것으로 나타났으며, 그 원인을 분석하였다.
단일 노즐을 이용하는 $CO_2$ 포집용 분무탑의 기본적 특성을 실험적으로 구하였다. 다양한 조건 - 주입 기체 유량 및 농도, 주입 흡수제 유량 및 농도 등 - 에서 얻어진 포집성능을 포집효율 뿐만 아니라 재생에너지의 주요 결정요인인 $CO_2$ 포화도 측면에서 검토하였다. 다양한 조건들에서의 포집효율 변화는 흡수제($NH_3$)와 $CO_2$의 상대적 유량비만의 단조증가함수로 잘 표현되었다. 포집후의 흡수제의 $CO_2$ 포화도 또한 $NH_3/CO_2$ 유량비만의 함수로 잘 정리가 되었으나, 포집효율과는 다르게 단조감소함수를 보였으며, 특히 $CO_2$ 포화도와 포집효율과의 상관관계를 보면 기존의 모든 연구들에서 포집효율이 증가할수록 $CO_2$ 포화도가 감소하였다. $CO_2$ 포화도는 낮은 포집효율 조건에서 최대 20-25% 수준이었으나, 90% 이상의 고효율에서는 10% 미만으로 매우 낮았다. 이는 높은 포집효율을 위해 사용되는 흡수제의 양이 과도하며, 다시 재생에너지가 과도하게 필요함을 의미한다.
지구온난화에 가장 큰 원인인 이산화탄소를 제거하기 위한 많은 공정들이 연구 개발되고 있다. 이러한 공정 중 아민과 암모니아로 대표되는 흡수공정이 가장 빠르게 상용화 될 것으로 예측되고 있다. 그러나 이러한 공정은 흡수제 손실, 열화, 높은 재생에너지 등 여러 문제점으로 인하여 많은 장치비와 높은 운영비가 소요되므로 경제적인 새로운 공정 개발이 필요하다. 현재 연구되는 있는 혁신적인 많은 이산화탄소 포집 기술 중 효소를 이용한 생물학적 공정이 기술개발에 많은 기간을 필요로 하나 기술이 개발될 경우 가장 비용효과적인 기술로 인식되고 있다. 본 논문에서는 효소를 이용한 이산화탄소 포집기술 개발의 장단점에 대하여 기술하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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