세계적으로 화석 연료의 무분별한 사용으로 지구 온난화가 가속화되면서 대기 중 이산화탄소 농도를 줄이기 위한 다양한 노력이 진행되고 있다. 전기화학적 이산화탄소 환원 기술은 이산화탄소를 유용한 탄화수소 화합물로 전환할 수 있는 친환경 기술로 인정받고 있는 유망한 기술로 탄소중립을 달성하기 위해 필수적이라는 의견이 지배적이다. 이산화탄소 환원 전극으로 사용되는 많은 물질 중에서도 구리는 C2+ 화합물을 생성할 수 있는 유일한 금속으로 알려져 있으나 낮은 전환 효율과 선택도로 인해 아직 상용화되기에는 어려움이 있어 이를 해결하기 위해 다양한 연구가 이루어지고 있다. 본 리뷰에서는 구리 기반 전극을 활용한 다양한 이산화탄소 환원 연구들을 소개한다.
이산화탄소 포집 및 활용(CCU)은 화석연료 시 배출되는 온실가스인 $CO_2$ 저감과 이용을 위해 잠재력을 가지고 있는 기술이다. 이산화탄소를 분해하기 위해 3상 글라이딩 아크 플라즈마-촉매 반응기를 설계 및 제작하였다. 이산화탄소 저감 특성 실험은 단일 이산화탄소 가스 공급 유량 변화와 이산화탄소와 메탄 혼합 주입에 따른 주입 전력 변화, 촉매 그리고 수증기 공급 변화에 대해 연구를 수행하였다. 단일 이산화탄소 공급 유량이 12 L/min에서 분해율이 7.9%, 에너지 분해 효율은 $0.0013L/min{\cdot}W$로 나타났다. 이산화탄소 분해됨에 따라 일산화탄소와 산소가 생성된다. 메탄과 이산화탄소 혼합가스를 주입 시 $CH_4/CO_2$ 비 1.29, 주입 전력 0.76 kW에서 이산화탄소 분해율과 메탄 전환율이 각각 37.8, 56.6%를 보였다. $NiO/Al_2O_3$ 촉매 설치 시, 플라스마 단독 공정에 비해 이산화탄소 분해율 및 메탄 전환율이 11.5, 9.9% 증가한다. 수증기 공급으로 인한 이산화탄소 분해 효과에는 큰 영향을 주지 못한다.
국내의 경우 배출되는 이산화탄소의 양은 연간 6억톤 이상으로 대기로의 방출을 막기 위해 이 중 일부를 포집하여 저장을 하여야 하나, 아직 적당한 저장소를 발견하지 못한 상태이다. 따라서 포집된 이산화탄소의 일부를 다시 유용한 탄소원으로 전환하여 사용하고자 하는 연구가 많이 진행되고 있다. 본 연구의 목적은 안정한 이산화탄소를 보다 적은 에너지원을 사용하여 유용한 탄소자원을 만드는데 있다. 이를 위해 환원가스와 금속계 산화물(활성화제)이 필요하다. 따라서 환원가스는 수소를 사용하였고, 활성화제로는 코발트계 페라이트를 사용하였다. 활성화제는 제법에 따라 물성에 대한 차이가 있을 것으로 판단하여 고상법과 수열합성법을 이용해 제조된 분말을 사용하여 각각 이산화탄소 분해 특성 연구를 수행하였다. 이산화탄소의 분해 특성을 관찰하기 위해 TPR/TPO와 TGA 장치를 사용하였다. TPR/TPO를 이용한 $CO_2$에 의한 흡착분해 곡선면적을 측정한 결과 고상법으로 제조된 활성화제 중 CoO의 함량이 5와 10 wt%일때 우수한 성능을 나타내었다. 마찬가지로 TGA를 이용한 실험결과에서도 고상법에 의해 제조된 시료가 수소에 의한 흡착환원이 29.0 wt% 발생하였고, $CO_2$에 의한 산화량도 27.5 wt%로 가장 높게 나타났다. 그리고 $CO_2$의 분해효율이 95%로 우수한 이산화탄소 전환 특성을 나타내었다.
본 연구에서는 일정선량(600kGy)에서 전자빔 에너지(0.7, 1, 2 MeV)를 달리하여 조사한 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매를 이용하여 세 가지 다른 종류의 합성가스 전환반응(메탄의 이산화탄소 개질반응, 메탄의 수증기 개질반응, 메탄의 부분산화반응)을 수행하였다. 전자빔 조사는 He 분위기, 실온에서 수행하였으며, 조사된 촉매의 표면상태 변화를 살펴보기 위하여 XRD, XPS 분석을 수행하였다. 고에너지 전자빔 처리된 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매의 표면 특성분석 결과 촉매 표면의 Ni종은 metallic Ni, NiO, $NiAl_2O_4$의 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었으며, 전자빔 에너지 증가에 따라 촉매 표면의 전체적인 Ni 함량과 촉매 표면의 Ni 분산도를 나타내는 Ni/Al ratio가 증가하였다. 또한, 전자빔 에너지 증가에 따라 Ni에 결합된 산소가 더 크게 감소되어 표면에서 산소 vacancy가 증가하는 결과를 가져왔으며, 이는 결국 세 가지 Ni의 상태 중 metallic Ni과 $NiAl_2O_4$를 증가시켰다. 이러한 결과들은 메탄의 이산화탄소 개질 반응과 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물($CH_4$, $CO_2$)의 전환율과 생성물(CO, $H_2$)의 수득율을 증가시켰으며 메탄의 부분산화반응은 반응의 특성상 메탄의 전환율은 증가하나 생성물인 CO, $H_2$는 오히려 감소하는 결과를 가져옴을 알 수 있었다.
이 연구는 질량이 낮은 별탄생 지역에서 '에피소딕 질량수축 이론'을 관측과 수치모델로 테스트하였다. 스피쳐 우주망원경을 비롯한 여러 망원경으로 별 탄생 지역을 관측한 결과, 어린 별의 광도는 0.01 태양광도에 불과한 매우 낮은 값에서부터 높은 값까지 넓은 영역에 걸쳐 분포한다는 것이 알려졌다. 이 관측 결과는 70년대부터 있어 온 소위 표준 별탄생 모델의 예측과는 다른 결과이다. 관측과 표준 별탄생 모델의 차이를 풀기 위해서 에피소딕 질량수축 모델이 제안되었다. 테스트를 통하여 광도가 낮은 어린 별의 관측적 특성이 에피소딕 질량수축 모델로 한꺼번에 설명될 수 있음을 보였다. 우선, 카르마 전파 간섭계를 사용하여 전체 어린 별의 광도 분포에 해당하는 별 샘플을 선택하여 관측하였다. 표준 별탄생 모형은 중력수축이 진행됨에 따라 디스크 질량이 점진적으로 증가하지만 에피소딕 중력수축 모델은 디스크 질량과 별의 진화상태 사이에 특별한 연관관계가 없음을 예측한다. 여섯 개의 측정된 디스크 질량은 별의 진화상태와 상관없음을 보여주었다. 다음으로, 열아홉 개 어린 별의 이산화탄소 얼음을 적외선으로 분광 관측하고 분석하였다. 관측대상별 중 절반은 다른 분자와 섞이지 않은 순수한 이산화탄소 얼음이 존재한다는 증거를 보였고, 그 중 여섯 개는 순수 이산화탄소 얼음 존재의 강력한 증거인 두개의 픽이 나온 흡수선 형태를 보였다. 순수 이산화탄소 얼음 성분이 현재 광도가 낮은 별에서 존재한다는 것은 과거에 광도가 밝았던 시기, 즉 중력수축속도가 높았던 시기가 있었다는 것을 뒷받침한다. 화학진화모델에 에피소딕 중력수축 모델과, 일산화탄소 얼음이 이산화탄소 얼음으로 전환될 수 있다는 새로운 화학 네트워크를 포함한 모델로 광도가 낮은 어린 별에서의 순수 이산화탄소의 존재, 총 이산화탄소의 양, 그리고 관측된 일산화탄소 가스의 양을 모두 설명할 수 있었다.
아직까지 국내에서 사용하는 대부분의 에너지는 화석연료에 의존하고 있다. 지하자원에서 나오는 석탄, 석유와 같은 화석연료는 다른 에너지원에 비해 운송이 간편하고 쉽게 이용할 수 있는 장점이 있지만, 환경오염의 문제성과 오일가상승, 자원의양 및 저장장소가 한정되어 있다는 단점을 가지고 있다. 이에 따라 수소와 같은 대체에너지를 이용하여 환경오염을 예방하고 무한히 사용할 수 있는 에너지원을 개발하기 위한 대체 방안들이 연구되고 있다. 폐기물 가스화시 발생되는 합성가스(CO, $CO_2$, $CH_4$, $H_2$) 내 일차로 생성된 일산화탄소는 수증기와 반응함으로써 이산화탄소로 전환이 가능하다. 잔류 메탄은 이산화탄소를 이용하여 개질함으로써 합성가스내 수소농도를 높일 수 있다. 전환된 잔류가스(CO, $CO_2$, $H_2$)내 일산화탄소는 산소를 이용하여 이산화탄소로 산화시킬 수 있으며, 산화된 이산화탄소는 흡착제를 이용하여 제거가 가능하다. 본 연구에서는 실제 가스화시 발생되는 합성가스를 이용하기 위하여, RPF가스화시 발생되는 합성가스를 직접 포집하여 실험을 진행하였다. 합성가스내 소량의 메탄은 니켈촉매를 이용하여 수소로 전화시켰으며, 잔류하는 일산화탄소는 백금촉매, 이산화탄소는 탄산나트륨 흡착제를 이용하여 연속적으로 제거함으로써 순수한 수소를 제공하였다.
본 연구에서는 이산화탄소 고정화에 있어 이산화탄소 전환을 위해 MEA를 이용한 습식화학흡수법의 셔틀메카니즘을 도입하였다. 또한 알칼리 무기물질을 다량 함유한 산업부산물을 습식탄산화법을 이용해 처리하고자 하였다. 즉, 산업부산물의 화학적 처리를 통해 칼슘이온을 용출하였다. 산성물질을 이용한 용출상징수를 ICP로 분석한 결과, 칼슘이온이 최대 17,900 ppm(1.79%)을 확보하였다. 또한 MEA를 이용한 습식 흡수공정을 통해 상온, 상압조건의 이산화탄소 분위기에서 94%의 전환률을 얻었다. 슬러지의 액상탄산화를 통해 슬러지 mg 당 0.175 mg의 이산화탄소를 고정하였으며, 최종생성물의 XRD 분석결과 일반적인 탄산칼슘의 결정구조인 calcite 형상을 확인하였다.
이산화탄소는 메탄, 오존, 산화질소, CFC등의 온실기체 중 약 50%를 차지하는 물질로서 이산화탄소 발생의 저감과 함께 회수 기술의 개발을 통한 배출량 억제는 환경적 측면에서 대단히 중요한 것으로 간주되고 있다. 따라서 각종 산업분야에서 발생하는 다양한 성분을 가진 다성분계 배가스내에 존재하는 10%내외의 이산화탄소만을 분리정제 농축하여 메탄, 메탄을 등의 다른 화학물질의 제조의 원료, 신에너지원, 고부가가치의 신제품 등으로 전환하는 연구가 활발히 진행 중이다.(중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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