본 연구에서는 DC magnetron sputter 장비를 사용하여 투명 디스플레이 실현을 위한 상부전극용 박막을 제작하였고, 제작된 박막의 광학적 특성과 물리적 특성을 분석하였다. 소다라임 유리기판 인가된 전판 위에 증착한 ITO의 경우에는 박막의 증착률압에 따라 두께와 굴절률이 증가함을 보였으며, 증착된 박막의 광학적 투과도는 박막의 두께에 따라 접차 감소함을 확인 하였고, 반면 고전도 특성을 가진 알루미늄 박막은 증착된 박막의 두께가 두꺼울수록 전면의 반사도가 증가하여 투명전극으로 사용할 수 없었으나 스퍼터의 내부의 분위기압을 높이고 인가된 전압을 높고 단시간에 박막을 증착하였을 경우에 약 70%정도 현재 보다 향상된 투명전극으로의 광학적 투과도 특성을 보였다.
$Cu(In_{1-x}Ga_x)Se_2$(CIGS) 박막 태양전지는 Chalcopyrite 계 박막 태양전지로 Cu, In, Ga, Se 각 원소의 조성을 적절히 조절하여 박막을 성장시킨다. 성장시킨 CIGS 박막은 광흡수계수가 $10^5cm^{-1}$로 다른 물질보다 뛰어나고 직접 천이형 반도체로서 얇은 두께로도 고효율의 박막 제작이 가능하다. CIGS 태양전지를 제조하는 방법은 3-stage 동시 증착법, 금속 전구체의 셀렌화 공정법, 전기 증착법 등이 있다. 그 중에 금속 전구체의 셀렌화 공정법은 다른 제조 방법에 비해 대면적 생산에 유리한 장점이 있다. 하지만 아직 상대적으로 3-stage 동시 증착법에 비해 낮은 에너지 변환 효율이 보고된다. 본 실험에서는 기존의 금속 전구체의 셀렌화 공정법과는 달리 전구체 증착과 셀렌화 공정을 동시에 하고, Se cracker를 통하여 Se 원료를 주입하는 방식인 반응성 스퍼터링 공정에서 reservoir zone의 온도 변화에 따른 특성을 분석하였다. Se cracker의 reservoir zone 온도가 증가할수록 Cu/(In+Ga) 비가 증가한다. CIGS 박막 태양전지의 구조는 Al/Ni/ITO/i-ZnO/CdS/CIGS/Mo/Soda lime glass이다. CIGS 박막의 조성비가 Cu/(In+Ga)=0.89, Ga/(In+Ga)=0.17인 박막 태양전지에서 개방전압 0.34 V, 단락전류밀도 $32.61mA/cm^2$, 충실도 56.2% 그리고 변환 효율 6.19%를 얻었다. 본 연구는 2011년도 지식경제부의 재원으로 한국에너지 기술평가원(KTEP)의 지원을 받아 수행한 연구 과제입니다(No.20093020010030).
투명전도성 산화물 박막은 넓은 밴드갭을 가지고 있으며 금속 도핑에 따라서 낮은 저항과 높은 투과도를 가지고 있다. 이러한 투명전도성 산화물 박막은 광학 디바이스, 유기광전자 디바이스(OLED) 및 태양전지 등 다양한 분야에 응용이 되고 있다. 또한 이러한 투명전도성 산화물 박막중에서도 AZO 박막은 실리콘 태양전지의 전극으로 사용이 되며, 이를 식각하여 다양한 모양을 가지는 박막으로 성장시킬 경우 빛의 산란 및 포집 효과에 의해서 태양전지의 current density를 증가시키는 요인이 된다. 본 연구에서는 AZO 박막을 RF magnetron sputtering법을 이용하여 유리 기판위에 성장하였다. 또한, 성장된 AZO 박막은 염산, 질산, 황산, 인산, 초산 등의 다양한 산성용액을 이용하여 식각을 하였다. 그 결과 식각률은 식각용액의 농도 및 pH에 따라서 다양한 변화를 보였으며, 식각된 AZO 박막은 실리콘 태양전지에 응용이 가능할 것으로 기대된다.
일반적으로 TiO2와 WO3는 광촉매 작용으로 인하여 살균력을 보이며, 친수성으로 인해 자가 세정 능력을 가져 유리 및 건축자재의 표면처리, 전자제품의 마감처리 용도로 많이 사용하고 있다. 현재 Sol-gel, CVD, Sputter, Spin-coating 방법 등으로 많은 연구가 진행되어 오고 있다. 이에 본 실험에서는 박막의 두께를 균일하게 만들 수 있는 RF-magnetron sputtering 방법을 이용하여 표면 경도와 부착력이 우수한 TiO2에 열적 특성과 화학적 특성이 안정한 WO3를 Double Layer 방식으로 증착하여 박막을 제작하였다. 광학적 특성을 알아 본 결과 가시광 영역에서 TiO2 / WO3 Double Layer 박막이 80% 이상의 높은 투과율을 나타내었으며, 박막의 표면을 확인 한 결과 TiO2 / WO3 Double Layer 박막이 더 조밀한 표면을 보였다. 또한 접촉각을 측정을 통하여 TiO2박막보다 TiO2 / WO3 double layer박막이 낮은 접촉각을 나타내었다. 이는 TiO2 표면은 소수성이나 WO3로 인해 광촉매 기능이 향상되어 공기 중의 물 분자가 해리 흡착되면서 친수성이 향상되는 것으로 사료된다. 이러한 박막은 건물의 외벽이나 자동차의 내 외장재 전자기기용 광학 필름에 자가세정, 내반사 코팅소재로 활용 가치가 높을 것으로 예상된다.
투명전극으로 사용되고 있는 Indium tin oxide (ITO) 박막은 전기적 전도도와 기판과의 접확성, 화학적 안정성, 광투과율 등의 특성과 함께 우수한 전기 광학적 거동을 보이고 있다. 그러나 ITO는 고가의 재료이기 때문에 대체 투명전극으로 Al을 도핑한 ZnO 박막의 연구가 활발히 진행되고 있다. ZnO:Al 박막은 chemical vapor deposition, reactive magnetron sputtering, electron-beam evaporation, pulsed laser deposition 등의 당양한 방법을 이용하여 증착하였다. 그러나 최근 낮은 온도에서 대면적의 균일성과 우수한 특성 때문에 atomic layer depositon (ALD) 방법을 이용하여 많은 연구가 진행되고 있으며, 이런 투명전극은 태양전지를 위해 연구되어지고 있다. 따라서 본 연구에서는 ALD 방법으로 Al의 도핑 양을 조절하여, ZnO:Al 박막을 제조하여 그 특성을 평가하고, 또한 ZnO TFT를 제작하여 발표하고자 한다. ZnO와 ZnO:Al 박막은 실리콘과 유리 기판 위에 ALD (Lucida-D200, NCD Technology) 장치로 증착하였다. DEZn, TMA, $H_2O$는 ZnO와 ZnO:Al 박막을 증착하기 위한 전구체와 반응가스로 사용하였다. 증착된 박막은 XRD와 HRTEM을 이용하여 결정구조와 미세구조를 분석하였다. AFM과 4-point probe를 이용하여 증착된 박막의 표면 거칠기와 면저항을 관찰하였다. semiconductor parameter 분석기를 이용하여 제작된 ZnO TFT를 평가하였다.
일반적으로 TiO2는 광촉매 작용으로 표면 살균성을 가지며, 친수특성으로 인한 자가세정 능력도 가지고 있다. 또한 지구상에 많이 존재하는 광물로 원료의 가격이 저렴하다는 장점이 있어 산업 전반에 사용되고 있다. 하지만 외부의 환경적 오염으로 인한 광촉매 반응 면적의 감소에 따라 반응효율이 저하되는 단점이 있으며, SiO2는 투명한 유리와 같이 비정질상태가 안정하고 높은 굴절률을 가지며 내구성이 외부환경에 강해 무반사 코팅이나 금속박막의 보호층으로 주로 사용된다. WO3는 높은 굴절률과 가시광선 영역에서의 우수한 투과율을 가지고 있으나 conduction band에서 생성된 광캐리어들이 빠르게 재결합 하여 광분해 효율이 좋지 않기 때문에 흔히 쓰이지 않고 있다. 이러한 박막들의 단점을 보완하기 위해 물리적 구조를 변화시켜 반응 면적을 극대화하기 위해 버퍼층이나 다층박막을 사용하는 등 다양한 연구가 진행되고 있다. 본 실험에서는 Slide glass에 Plasma etching 하였을때 친수성이 나타나는 특성을 이용하여 대면적 코팅과 표면 경도를 우수하게 만들 수 있는 RF Magnetron sputtering법으로 Slide glass에 Ar Gas 분위기에서 각 파워별 Plasma etching한 후 TiO2, SiO2, WO3 박막을 증착하여 광학적, 구조적 특성을 분석하였다. 광투과율 측정장치(UV-VIS Spectrophotometer)를 사용하여 투과율을 측정한 결과 모든 박막이 가시광 영역에서 80% 이상의 높은 투과율을 나타내었으며, 접촉각 측정결과 100w로 etching한 glass에 TiO2를 증착한 박막에서 가장 낮은 $3^{\circ}$ 이하의 접촉각을 나타내었다. SEM (Scanning Electron Microscope) 분석을 통해 표면구조를 관찰한 결과 100w로 etching한 후 TiO2를 증착한 박막이 가장 조밀한 구조를 보였으며, AFM (Atomic Force MicroScope) 분석 결과 100w로 etching한 후 TiO2를 증착한 박막의 표면이 가장 거칠어지는 것을 볼 수 있었는데, 이는 물과 닿는 박막의 유효 표면적의 증가로 인하여 광촉매 효과가 증가하였기 때문에 친수성이 향상된 것으로 사료된다. 이러한 박막은 건물 유리벽과 자동차의 내 외장재 전자기기용 광학 필름에 자가세정, 내반사 코팅소재, 디스플레이 표시장치로 활용할 수 있을 것으로 예상된다. 본 연구는 중소기업청에서 지원하는 2011년도 산학연 공동기술개발 지원사업의 연구수행으로 인한 결과물임을 밝힙니다.
Slurry sol(30at% anatase TiO$_2$)을 이용하여 스핀코팅으로 유리기판에 TiO$_2$박막을 제조하였다. 박막의 두께는 코팅주기의 횟수로 조절하였다. 한 코팅주기는 스핀코팅, 건조, 열처리를 포함한다. 박막의 반응성은 막 위에서의 자외선강도가 0.4mW/$\textrm{cm}^2$인 조건에서 벤젠기체의 광분해 속도를 통해 조사하였다. 박막의 두께가 증가할수록 표면적인 증가로 인해 반응성은 증가하였으며, 4$\mu\textrm{m}$정도이상의 두께에서 반응성은 더 이상 증가되지 않았다. porous한 TiO$_2$박막은 비교적 넓은 유효 표면적을 가지고 있으며, 그것은 두께증가에 따라 반응속도를 결정하는 결과를 낳았다.
유리를 기판으로 하는 실리콘 박막태양전지의 경우 PIN 비정질 태양전지 뒤에 후면반사막으로 주로 Ga 또는 Al이 Doping된 후면반사막을 사용한다. 이 후면반사막의 경우 PIN층을 통과한 빛을 반사함으로써 빛의 효용성을 높이는 데 그 목적이 있다. 본 논문에서는 후면박사막으로 ZnO:Al을 사용하고 산소 부여량에 따른 투과도, 비저항 변화를 살펴보고 실제로 a-Si:H 박막태양전지를 제작하여 그 효과를 파악하였다. 이 때 산소 부여량이 많아질 경우 투과도는 높아지지만 비저항이 급격히 높아지는 문제가 있었으나 이 조건으로 a-Si:H 박막태양전지를 제작시에도 효율이 상승하였다.
RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 유리 기판위에 ZnO:Al 박막을 증착하고 열공정에 따른 박막의 구조적, 광학적, 전기적 특성을 연구하였다. 열공정 파라미터로는 공정 온도와 어닐링 온도를 이용하였다. 각각의 열공정 파라미터 변화에 따라 ZnO:Al 박막의 특성이 영향 받음을 확인하였다. 모든 샘플에서(002) 우선 배향성을 보였으며 80% 이상의 투과도 특성을 보였다. 하지만, 열공정에 따라 결정성이 나빠지기도 좋아지기도 하였다. 표면 거칠기는 열공정 종류에 상관없이 온도 증가에 따라 증가하였다. 또한, 투과도도 열공정 종류에 상관없이 온도 증가에 따라 감소함을 보인 반면 광학적 밴드갭은 적색이동 현상을 나타내었다. 적색이동 현상은 Burstein-Moss effect와 관련이 있으며 온도증가에 따라 캐리어 이동도가 감소하여 나타난 현상이다. 열공정에서 따라 비저항이 민감하게 변화하였다. 각각의 열공정에서 온도가 증가함에 따라 비저항이 증가하였고 캐리어 농도와 이동도는 감소함을 보이고 있다. ZnO:Al 박막의 화학적인 상태를 분석한 결과, 열공정 온도에 따라 Al 농도 변화와 불순물 표면 흡착 변화가 발생하였으며 이에 따라캐리어 농도와 이동도의 감소가 나타난 것으로 판단된다.
알루미늄 박막 stripe에 d.c. 전류를 인가하여 electromigration에 의한 결함을 분 석하였다. 6 $\times$ 10-8Torr의 진공동에서 전자빔 증착기를 사용하여 현미경을 유리기판에 $1000AA$의 두께로 알루미늄 박막을 증착하였다. Al/glass 박막의 초기 비저항은 2.7 $\pm$ 0.15($\mu$$\Omega$cm)이였다. 알루미늄 stripe에 electromigration에 의해 양극쪽에 물질 축적영역 (hillocks)과 음극쪽에는 물질 고갈영역(voids)이 형성되었다. SEM, EDAX와 Optical microscope로 hillocks과 voids를 분석하였다. 또한 결함에 대한 SiO2 보호막효과에 대하여 도 분석하였으며, SiO2 보호막에 의하여 Al 박막의 신뢰성은 향상되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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