방사성폐기물 유리화 공전 중 용융로 내에서 유리시료를 직접분석 하기 위한 레이저유도 플라즈마분광법(LIBS: Laser Induced Breakdown Spectroscopy)을 개발 중이다. LIBS 시스템을 구성하기 위하여 분광기, 검출기, 레이저 등의 장비들을 구축하였다. 분광기는 CCD(charge coupled device)가 보정되어 내장되어있는 ESA 3000을 레이저는 Q-switched Nd-YAG인 Brilliant로 구매하여 분석시스템을 구축하였다. 구축된 분석시스템 분야별 성능들을 확인하였으며 최적화 연구를 수행하였다. 첫 번째 단계로 Fe가 함유된 시료에 레이저를 주사하였을 때 발광스펙트럼을 측정하였으며 검출기의 지연시간을 변화시켰을 때의 발광스펙트럼의 특성과 이를 이용한 여기온도를 Einstein-Boltzmann 식을 이용하여 계산하였다. 시료에 532nm Nd-YAG 레이저를 주사하고 검출기의 지연시간을 500, 1000, 1500, 2000ns로 변화시켰을 때의 분광선의 intensity 및 여기온도 변화를 분석하였다. 그 결과 검출시간이 1500㎱ 일 때 여기온도는 7820k로 가장 최적의 상태를 확인하였다. 향후 이 시스템은 유리화 실증시설에 적용되어 용융로 외부로의 유리시료 이송 없이 현장에서 유리성분들의 정량분석을 수행할 예정이다.
플라즈마토치 용융로에 있어서 내화물의 보수를 최소화하고 용융물의 배출을 원활하게 하기 위해서는 처리대상 폐기물의 물성을 충분히 고려하여야 한다. 원전에서 발생되는 비가연성 방사성폐기물 중 많은 비중을 차지하고 있는 콘크리트 조각, 유리, 모래 등에 대한 화학적 조성비를 조사하여 보면 산성산화물이 염기성산화물에 비해 압도적으로 많은 비중을 차지하고 있으므로 용융 시 염기도가 매우 낮은 산성 슬래그가 된다. 이 용융슬래그는 유동도가 낮아서 용융물의 배출특성이 좋지 않으며 내화물에 침식을 유발시키는 주된 요인이 된다. 경사형 구조의 측면 출탕구를 가진 플라즈마토치 용융로의 경우, 구조상 출탕 후 일정량의 금속성 용융물이 항상 용융로 내부 바닥과 출탕구에 남게 된다. 비중차에 의해 비금속 용융슬래그는 금속성 용융물 상부에 위치하게 되며 혼합형 플라즈마토치를 이행형 운전모드로 가동하게 되면 금속성 용융물과 비금속 용융물이 동시에 용융되므로 비금속 용융슬래그의 온도는 금속 용융온도 이상으로 유지가 된다. 내화물의 수명 향상을 위해 용융로 내부의 온도와 용융물과 접촉하는 부위와 접촉되지 않는 부위를 구별하여 내화물의 특성을 주지하고 가장 적합한 내화물을 부위별로 선정하였다. 산성 내화물과 염기성 내화물이 인접하지 않도록 하고 용융슬래그에 대한 저항성을 높이도록 하였다.
비가연성 방사성 폐기물로 발생되는 물질은 큰크리트, 유리, 석고, 철재류, 토사류 및 원자력발전소 계통에서 발생하는 필터류 등이며, 이들 폐기물 중 금속류를 제외한 물질들의 성분은 SiO$_2$가 60%이상, CaO 3~12%, $Al_2$O$_3$ 10% 미만으로 일반 유리의 성분과 유사하다. 따라서 이들 비가연성 방사성 폐기물을 최적의 흔합비로 용융하였을 경우 안정한 유리질의 고화체를 생성시킬 수 있다. 본 연구에서는 시료별로 조성이 다른 비가연성 모의 폐기물을 플라즈마 토치(60kW)와 용융로 등이 장착된, 시스템에서의 용융 실험을 통해 약 20%정도의 부피 감용효과가 있음을 밝혀냈고, 생성된 웅융 고화체에 대한 침출실험을 통하여 EPA의 규제치를 안정적으로 만족하는 건전성을 확인하였다.
원자력발전소에서 발생하는 이온교환수지와 가연성잡고체 혼합폐기물을 유리화하기 위하여 유도 가열식 저온용융로를 이용한 실증시험을 수행하였다. 금속 티타늄 고리(Ti-ring)를 이용한 유리의 초기점화에 필요한 에너지는 약 290 kWh로 평가되었다. 혼합폐기물의 투입 중 고주파발생기의 출력은 160∼190 kW로 임피던스는 0.55∼0.65 $\Omega$ 범위 내에서 안정적으로 유지되었다. 이온교환수지 단독투입 시 보다 가연성잡고체와 혼합 할 경우 CO 발생농도는 1/40 정도로 낮아졌는데, 이는 1.8배 정도 높은 연소에너지를 갖는 가연성잡고체가 혼합폐기물의 완전연소를 유도한 것으로 평가되었다. 혼합폐기물의 공급량에 적당한 최적 산소 버블링에 의해 유리 용탕 내부로의 미연폐기물의 함침은 발생하지 않았으며 유리 용탕은 지속적으로 공정 건전성을 유지하였다. 유리 용탕의 부피가 증가하는 팽창(swelling) 현상 때와 정상 일 때 발생가스를 측정, 비교한 결과 swelling 현상 때는 NO와 같이 환원성 가스의 농도 보다 산화성 기체인 $NO_2$의 농도가 높은 것으로 나타났다. 실증시험에 사용된 이온교환 수지와 가연성잡고체의 각각 투입량은 368kg과 751kg 이었으며, 74 정도의 감용비를 달성하였다.
플라즈마 아크 용융방식 유리화 시험설비의 계통내 기체 및 최종배출구 전단의 배기체를 분석함으로써 배기체중에 포함된 분석용 첨가물의 거동 및 배기가스 처리장치의 제염성능을 평가하였다. 중금속 물질(Pb, Cd, Hg), 방사성 모의물질(Co, Cs) 그리고 방사성핵종($^{60}Co,\;^{137}Cs$)을 분석용 첨가물로 사용한 실험결과로부터 첨가물질의 거동에 따른 유리화 설비 배기체처리시스템의 제염특성 및 제염제수를 구하였다.
원전에서 발생되는 방사성폐기물에 대한 고화처리 방법 중 하나인 유리화기술이 일부 가연성폐기물에 대해 적용되고 있다. 국내외적으로 중저준위 방사성폐기물의 효과적인 감용과 안정적인 처분을 위해 다양한 폐기물에 대한 유리화기술 적용방안이 확대 연구되고 있으며, 최근에는 가연성폐기물 뿐만 아니라 알루미늄 금속과 같은 비가연성폐기물에도 유리화 연구가 활발하게 진행되고 있다. 공기조화계통 (HVAC)에는 주로 필터가 이용되고 있으며, 사용 후 필터는 여과재 (유리섬유 및 알루미늄)를 이용하여 배기체를 흡착하기 때문에 방사성폐기물로 처리가 되어야 한다. 본 연구는 필터에 대한 처리기술 연구를 위해 유도가열식 저온용융로 (Cold Crucible Induction Melter: CCIM)를 이용한 유리화 타당성 연구를 수행하였다. 사용후 필터에 대한 유리화 (Vitrification)는 먼저 유리섬유 및 알루미늄 함량을 고려한 최적의 유리조성을 개발 하였으며, 개발된 유리 조성을 이용하여 최적의 폐기물 저감을 위한 용융변수와 최종 생성된 유리고화체의 특성을 분석하였다. 사용후 필터 유리화용 조성유리는 주로 $SiO_2$와 $B_2O_3$로 구성되어 있다. 전기로를 이용한 용융물 특성시험에서는 폐기물 투입률 및 최종 생성물인 유리고화체의 특성이 검토되었다. 본 연구에서는 알루미늄 금속과 유리섬유로 구성된 필터에 대한 유리조성 개발과 이를 통해 생성된 유리고화체의 물리화학적 특성을 검토하고 유리화 타당성을 확인하였다.
본 연구에서는 상용 유리화설비 설계를 위한 기초자료에 도움이 되고자 용융공정에서 발생되는 배기가스의 특성과 배기가스 처리계통 운영사례를 조사하였다. 유리화설비 운영의 목적은 용융공정으로 투입된 방사성폐기물 내에 함유되어 있는 유해물질과 용융공정 내에서 발생된 다양한 화학종을 함유하고 있는 유해 배기가스를 처리하는 것이다. 유리화설비를 건설, 운영하기 위해서는 안전성 분석을 통한 인허가가 필수적이며, 부산물로 발생하는 방사성핵종이나 유해물질을 법적 환경배출규제치 이하로 처리하는 것이 매우 중요하다. 이를 위해서는 배기가스의 특성을 정확히 파악하여 그 특성에 따라 적절한 배기가스 처리공정을 설계해야 한다. 따라서 적절한 배기가스 처리계통을 설계하는 데는 폐기물 발생 특성, 용융로 특성, 배기가스 규제지침, 배기가스 발생 특성, 배기가스 처리장치에 대한 성능 평가 등의 광범위한 요소를 고려해야 한다.
중 저준위 방사성폐기물 유리화 공정에서 발생되는 분진을 제거하기 위하여 저온용융로 후단에 금속필터를 장착하여 성능시험 및 필터 적용 평가를 실시하였다. 실험결과 기존의 고온세라믹필터와 유사한 차압특성을 보였으며, 유량 $110Nm^{3}/hr$ 기준으로, 필터 자체에 의한 압력손실은 $25mmH_{2}O$, 분진 잔류층에 의한 압력손실은 $67mmH_{2}O$ 정도였다. 따라서 기저차압은 $92mmH_{2}O$ 정도임을 확인할 수 있었다. 또한 SEM-EDS 분석결과 대부분의 차압은 멤브레인층의 표면에서 발생된 것으로 판단되며, 열화현상에 의한 부식문제등도 발견되지 않았다. 따라서 금속필터의 경우 유리화설비에 적용 가능한지를 분석하고, 장기시험을 통한 충분한 검증이 필요할 것으로 판단된다.
파이로그린공정의 염폐기물처리과정에서 발생되는 주요 산화물 형태의 폐기물에는 희토류폐기물이 있으며 주요 구성 핵종은 Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd 등 8종이다. 최종적인 희토류폐기물의 형태는 산화물 형태로 발생된다. 본 연구에서는 붕규산 유리계 내에서 희토류 산화물의 유리화 타당성을 평가 하기 위하여 6종의 유리조성을 개발하였다. 희토류 8핵종 혼합에 대한 solubility는 $1,200^{\circ}C$에서 25wt% 미만, $1,300^{\circ}C$에서 30wt% 미만 waste loading으로 온도 상승에 따라 증가하는 것으로 나타났으며 liquidus temperature는 균질한 유리가 형성된 20wt% waste loading에서 $950^{\circ}C$ 이하로 평가되었다. 희토류 산화물의 유리매질 내 solubility 이상에서는 희토류-oxide-silicate 결정이 생성된 유리세라믹을 이차상으로 형성하였으며 20~25wt% waste loading의 표면균질성이 양호한 유리는 용융온도 $1,200{\sim}1,300^{\circ}C$ 범위에서 점도 100 poise 이하, 전기전도도 1 S/cm 이상으로 유도가열식 저온용융로설비에서의 운전 용이성이 매우 양호한 것으로 평가되었다. 개발된 유리조성에 대한 기타 물리 화학적 특성 평가를 위한 실험들이 향후 수행될 예정이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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