유기발광소자는 저전력, 고휘도 및 빠른 응답속도와 넓은 시야각 등의 장점을 가지고 있어 소형 디스플레이 및 대형 디스플레이로 상용화하기 위해 많은 연구가 진행되고 있다. 고분자 유기발광소자는 저분자 유기발광소자에 비하여 용액공정을 사용하여 저비용으로 대면적 디스플레이를 제작하기 유리하기 때문에 많은 연구가 되고 있다. 하지만, 고분자 유기발광 소자는 구동 전압이 높고 발광효율이 낮은 단점을 가지고 있다. 본 연구에서는 고분자 유기발광 소자의 구동전압 감소와 발광효율을 증가 시키기 위해 정공주입층을 가진 적색 고분자 유기발광소자를 제작하였다. 정공주입층을 포함하는 고분자 유기발광소자는 Indium thin oxide (ITO)위에 정공주입층 형성 후 스핀코팅 방법으로 poly (3,4-ethylenedioxythiopene): poly (styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)을 정공수송층으로, poly (2-methoxy-5-(2-ethylhexoxy)-1,4-phenylence vinylene) (MEH-PPV)를 발광층으로 적층하고, Al을 음극 전극으로 진공 증착하여 소자를 제작하였다. 정공주입층의 특성 분석을 위해 정공주입층의 투과도와 ITO/PEDOT:PSS와 ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 표면을 원자힘 현미경으로 측정하였다. 정공주입층의 가시광선 영역 투과도는 90% 이상으로 높게 나왔으며, ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 경우 ITO/PEDOT:PSS 보다 표면 거칠기가 감소하였다. 높은 가시광선 영역 투과도와 낮은 표면 거칠기는 발광층으로 정공주입을 원활하게 하여 소자의 발광 효율이 증가한다. 정공주입층을 포함하는 적색 고분자 유기발광소자의 경우 전류밀도-전압, 휘도-전압의 관계에서 정공주입층을 사용하지 않은 소자에 비하여 높은 전기적 및 광학적 특성이 나타났다.
백색 유기발광소자는 매우 얇고, 가볍고, 저전력 구동이 가능하다는 점에서 전색 디스플레이나 조명 시장에서 많은 관심을 끌고 있다. 고효율을 가진 백색 유기발광소자의 제작을 위해서는 일반적으로 쉐도우 마스크를 사용하여 발광 패턴을 만들기 때문에 제작 비용이 비싸다는 단점을 가진다. 본 논문에서는 제작 공정이 간단하고, 저비용의 장점을 가지는 용액 공정을 사용하여 나노 구멍 구조를 가지는 적색 고분자와 청색 저분자의 혼합 발광층으로 백색 유기발광소자를 제작하였다. 이 나노 구멍 구조를 가지는 poly[2-methoxy, 5-(2'-ethyl-hexyloxy)-p-phenylene vinylene] (MEH-PPV)/ 2-methyl-9,10-di(2-naphthyl)anthracene (MADN) 혼합 발광층의 전기적, 광학적 특성을 분석하기 위하여 MEH-PPV/MADN 적층 구조를 가지는 백색 유기발광소자를 제작하여 비교, 분석하였다. 나노 구멍 구조를 가지는 혼합 발광층의 발광 스펙트럼에서 적층 구조보다 청색 파장대의 빛의 비율을 높일 수 있었다. 그 이유는 나노 구멍 구조를 가지는 혼합 발광층에서 정공수송층인 poly(3,4-ethylenedioxythiophene) poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) 층과 청색 발광층 사이의 일부분 접합부분의 정공 주입 때문이다. 또한, 혼합 발광층을 가진 백색 유기발광소자의 전류 밀도와 휘도는 구멍을 가진 MEH-PPV 층 때문에 상당히 증가하는 것을 알 수 있다. 혼합 발광층을 가진 백색 유기발광소자의 적색과 청색의 균형은 나노 구멍의 크기를 통해서 조절이 가능하고, 색 안정성은 정공 주입층과 청색 발광층 사이의 직접 접촉에 의한 구동 전압의 변화를 따라 증가시킬 수 있었다. 그 결과, 혼합 발광층을 가지는 백색 유기발광소자에서 적색과 청색 발광층의 발광 균형은 스핀 코팅 속도가 3,000 rpm일 때, 최적의 결과를 나타내었다. 이러한 실험 결과들은 저분자/고분자로 이루어진 혼합 발광층을 가진 백색 유기발광소자에서의 전자와 정공의 전달 및 발광 메커니즘을 분석할 수 있었다.
유기발광소자는 고휘도, 넓은 시야각, 빠른 응답속도, 높은 색재현성, 좋은 유연성의 소자 특성 때문에 디스플레이 제품에 많이 응용되고 연구가 활발하게 진행되고 있다. 최근에 저소비전력, 고휘도, 소형화 및 장수명의 장점을 가진 유기발광소자의 상용화가 진행되면서 차세대 디스플레이소자로서 관심을 끌게 되었다. 최근에는 고효율의 장점을 가지는 무기 형광체와 양자점을 이용한 백색 유기발광 소자에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있으나 색 안정성이 좋지 않은 문제점이 있다. 본 연구에서는 적색 빛을 방출하는 CdSe/ZnS 양자점과 녹색 빛을 방출하는 YAG:Ce3+ 무기 형광체를 포함하는 polymethylmethacrylate (PMMA)를 색변환층으로 이용하여 청색 유기발광소자에 결합한 백색 유기발광소자를 제작하였다. CdSe/ZnS 양자점과 YAG:Ce3+ 무기 형광체의 광흡수대역은 250 nm에서 500 nm이므로 470 nm의 청색 발광소자의 청색 빛을 흡수하여 색변환층에서 재 발광할 때 색 변환 결과를 무기 형광체와 양자점의 여러 가지 혼합 비율에 따라 전계발광 스펙트럼을 통해 관측하였다. 또한, 전압을 12 V 에서 16 V까지 변화하였을 때 색좌표가 (0.32, 0.34)에서 (0.30, 0.33)으로 적은 변화를 보여 높은 색안정성을 확인 할 수 있었다. 이 연구 결과는 양자점과 무기 형광체를 혼합한 색변환층을 이용한 백색 유기발광소자의 색 변환 효율 증가와 색안정성에 대한 기초자료로 활용할 수 있다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 높은 색재현성, 높은 명암비의 장점을 가지고 있어 차세대 디스플레이로 각광 받고 있으며, 이미 소형 디스플레이로 상용화되고 있다. 유기발광소자에서는 발광효율을 높이기 위해서 전하들의 균형이 매우 중요하다. 유기발광소자 내 정공의 이동도는 전자의 이동도보다 빠르기 때문에 정공의 이동도를 감소하거나, 전자의 이동도를 증가하여 전하들의 균형을 형성함으로 유기발광소자의 효율을 증진시키는 연구가 진행되고 있다. 본 연구는 유기발광소자의 전자 수송층을 다층구조로 적층하여 전자의 이동도를 증가하여 효율이 증진하는 메커니즘을 기본으로 하였다. 전자 수송층을 tris(8-hydroxyquinoloine)aluminum ($Alq_3$) 단일층, 4,7-diphenyl-1, 10-phenanthroline (BPhen)과 $Alq_3$의 혼합층및 BPhen과 $Alq_3$ 다층 구조로 제작한 유기발광소자의 전기적, 발광 특성을 비교 분석하였다. BPhen은 lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) 준위가 $Alq_3$의 LUMO 준위와 유사하여 전자 주입이 효율적으로 일어나며, 또한 낮은 highest occupied molecular orbital (HOMO) 준위는 정공 저지층의 역할을 하여 발광층 내에서 전하의 균형을 효율적으로 맞춰준다. 유기발광소자는 N,N,'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl1-1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB)/ $Alq_3$/ 다양한 전자수송층 / lithium quinolate (Liq)/ aluminium (Al) 음극 전극으로 각각 증착하여 제작하였다. 전자수송층을 다층 구조로 사용한 유기발광소자는 발광효율이 혼합층과 단일층에 비해 높았으며, 최대 발광효율은 전류밀도가 273 mA/cm2일때 4.5 cd/A였다. 다층구조의 전자수송층에서 다층으로 증착된 BPhen이 효율적인 전자 주입 및 전공 저지하는 역할을 최적화 하여 발광층에 더 많은 엑시톤이 형성하여, 유기발광소자의 효율을 증진시켜 준다는 사실을 알 수 있었다.
다층박막구조를 갖는 유기발광소자는 저분자 증착 기술이 발전함에 따라 다양한 구조로 제작이 가능해 다양한 구조 설계를 통하여 발광특성을 향상할 수 있게 되었다. 다층박막구조에서 유기발광소자의 발광효율을 향상시키기 위하여 다양한 주입층과 수송층을 사용하여 전하의 주입 장벽과 이동도를 제어할 수 있다. 저분자 유기발광소자에서 가장 많이 이용되는 tris(8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3) 또는 7-diphenyl-1, 10-phenanthroline (BPhen)을 단일구조로 전자수 송층으로 사용한 유기발광소자의 발광 메커니즘에 대한 연구가 많이 진행되었지만, Alq3 와 BPhen 을 같이 사용하였을 때 나타나는 전기적 특성과 광학적 특성에 대한 연구는 미미하다. 따라서 본 연구에서는 전자 수송층으로 Alq3 와 BPhen 을 다중 이종구조를 사용하여 녹색 유기발광소자를 제작하고 이의 전기적 특성과 광학적 특성을 연구하였다. 유기발광소자를 제작한 후 Alq3와 BPhen 다중 이종구조의 위치와 이종구조 개수의 변화에 따라 발광 특성 비교를 위하여 인가된 전압에 대한 전류밀도와 휘도, 발광 효율 및 전력 효율을 측정하였다. 다중 이종구조로 제작할 경우 단일 BPhen층의 두께가 얇아지기 때문에 단일 이종구조의 소자보다 BPhen층의 정공차단 능력이 저하되어 저전압에서는 Alq3/BPhen 계면에서의 누설되는 정공의 수가 증가하였다. 또한 이종구조의 수가 증가할수록 단일 이종구조일 때에 비하여 인가된 전압에 대한 전류밀도가 감소하였다. 이는 Alq3와 BPhen 내에서 각각 전자의 이동도가 다르기 때문에 Alq3/BPhen 이종계면에서 전자가 축적되어 공간전하를 형성하므로 내부전계가 형성되어 구동전압이 증가하는 것으로 보인다. 그러나 다중 이종구조로 된 전자 수송층을 포함한 유기발광소자의 발광 효율은 구동전압의 변화에 따라 변하지 않는다. 이종계면의 수가 증가함에 따라 각각의 이종계면에서 축적되는 전자의 양이 감소하기 때문에 고전압에서 발광효율의 저하가 감소하였다. 그러므로 다중 이종구조를 가진 전자수송층 내에서 전자의 주입과 수송에 대한 원리는 안정화된 발광효율을 가지는 유기발광소자를 제작하는데 중요하다.
차세대 디스플레이로 각광 받고 있는 유기발광소자는 다른 디스플레이에 비해서 빠른 응답속도, 넓은 시야각 및 고휘도의 장점을 가지고 있으나 낮은 색순도, 전압에 따른 색 안정성의 변이 및 색조절의 문제점을 가지고 있다. 유기발광소자의 발광층과 낮은 이온화 에너지를 갖는 tris(3-methylphenylphenylamino)triphenylamine (m-MTDATA) 정공수송층 표면에서 엑시플렉스 발광에 의한 적색편이 현상으로 인해 발광색의 순도가 저하하거나 색 조절이 어려운 문제점이 생긴다. 엑시플렉스 발광현상을 조사하기 위해서 정공수송층으로 m-MTDATA를 사용하고 tris-(8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3)와 2,4-bis(dicyanomethylene)-6-(p-dimethylaminostyryl)-4H-pyran (DCM1)을 발광층으로 사용하여 계면에서 발생되는 엑시플렉스 발광특성에 대해서 관찰 하였다. 낮은 전압에서는 정공수송층과 발광층에서 엑시플렉스 발광에 의한 발광스펙트럼의 적색편이가 나타났으며, 전압이 증가할수록 엑시플렉스에 의한 발광 현상이 감소하면서 색순도가 증진되었다. 유기발광소자에서 색안정성 증진과 관련된 엑시플렉스 발광 메커니즘을 실험 결과를 사용하여 기술할 것이다.
유기발광소자는 자발광소자의 강점들과 낮은 구동 전압으로 발광효율이 높아 디스플레이 소자와 백색 조명 광원으로 응용 가능성 때문에 발광효율 증진에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 유기물 내에서의 정공의 이동도가 전자의 이동도보다 높아 발광층에서 정공과 전자의 수의 불균형이 나타나 재결합율이 떨어져 발광효율이 낮아지는 문제점이 있다. 본 연구에서는 전자의 이동도의 향상을 통한 발광층에서의 정공과 전자 재결합 효율을 향상하기 위해 전자수송층과 발광층으로 사용되는 tris(8-hydroxyquinolate)aluminum (Alq3)층에 Alq3보다 높은 전자이동도를 가지는 7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BPhen)을 전자 수송층에 도핑하여 유기발광소자를 제작하였다. 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline을 정공저지층으로 사용하여 제작된 단일전자 소자를 이용하여 BPhen이 도핑된 전자 수송층을 사용한 소자가 Alq3만을 전자 수송층으로 사용한 소자보다 같은 전압에서 더 높은 전류밀도를 나타내었다. 전류밀도-전압특성 측정으로 전하 수송 메카니즘을 관찰하였다. 두 가지 전자 수송층을 사용하여 발광 소자를 제작하여 발광세기와 발광효율을 측정한 결과 도핑 된 전자 수송층을 사용하여 제작된 발광소자에서 발광세기와 발광효율이 향상되었다. 발광세기와 발광효율이 향상된 원인은 도핑된 전자수송층에서 높아진 전자의 이동도로 인하여 발광층에서 정공과 전자의 이동도가 균형을 이루어 전자-정공의 재결합 확률이 증가하기 때문이다. 도핑 된 전자 수송층을 사용하여 제작된 유기발광소자의 발광효율 향상에 대한 원인을 실험결과를 사용하여 설명 할 것이다.
안트라센의 골격을 갖는 청색 발광 물질, 9-(2-naphthyl)-10-(p-tolyl)anthracene (2-NTA)를 기본으로 하고, 오렌지 도판트인 루브렌을 다양한 부피비로 사용하여 백색 유기발광소자를 제작하였다. 그 결과 C.I.E. 좌표가 (0.32, 0.39)인 백색 유기발광소자를 얻었다. 다양한 부피비의 소자 중 루브렌을 1.5% 이하로 증착된 소자가 3% 이상으로 증착된 소자 보다 전기발광 효율이 높았다. 더욱이 2-NTA를 포함하는 백색 유기발광소자는 같은 조전하에서 2-NTA 만의 청색 유기발광소자 보다 낮은 턴온 전압을 갖는다. 결론적으로 2-NTA는 적은 양의 오렌지 도판트만으로 순수한 백색 유기발광소자를 구현할 수 있다.
유기 발광 소자는 차세대 디스플레이 소자와 조명 광원으로서 많은 응용성 때문에 활발한 연구가 진행되고 있다. 백색광을 구현하는 대표적인 방법으로는 밴드갭이 큰 고분자 물질에 염료를 넣는 방법, 적 녹 청을 순차적으로 증착하는 방법을 사용하지만 인가 전압의 증가 및 효율 저하, 유기물질의 수명감소, 색 안정성 감소, 제조공정의 복잡화의 문제가 발생된다. 이 문제를 해결하기 위하여 발광효율 및 안정성이 향상된 유기발광 재료 개발, 다층 이종구조 및 형광/인광성 물질의 도핑에 대한 연구가 진행되고 있다. 이와 더불어 기존의 수직 적층 구조에서 벗어난 평행하게 적 녹 청을 배열한 백색 유기 발광 소자 및 색변환 물질을 사용한 백색 유기발광소자가 제시되고 있다. 본 연구에서는 고분자 물질의 용해도가 다른 선택적 식각 방법을 이용하여 제조 공정이 간단하며 동일평면에서 적색 및 청색을 발광하여 백색을 발생하는 백색 유기발광소자를 제작하였다. 두 가지 유기물을 일정 성분비로 용매에 용해하여 적색 발광 고분자 발광층을 제작하였다. 이렇게 형성한 박막층을 한 가지 유기물만을 선택적으로 용해시켜 다공성 고분자 박막층을 형성 한 후 열 진공 증착법에 의해 청색 빛을 내는 저분자 유기물을 증착하여 적색과 청색이 동시에 발광하는 백색 유기 발광 소자를 제작하였다. 다공성고분자/저분자 층이, 수직 적층된 구조와 비교하였을 때 수직 적층된 구조는 높은 highest occupied molecular orbital 준위를 가진 저분자층으로 인해 적색에서 청색 발광층으로 정공의 주입이 일어나지 않는다. 그러나 적색과 청색이 평행한 적층 구조를 가진 발광소자인 경우 정공이 적색층과 청색층에 동시에 주입되기 때문에 문턱전압의 감소하고 백색의 빛을 발광하였다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 높은 색재현성 및 높은 명암비의 장점을 가지며 차세대 디스플레이로서 소형 및 대형 디스플레이로 각광 받고 있다. 저전압구동 유기발광소자를 제작하기 위해 p-i-n 유기발광소자에 대한 연구가 진행되고 있다. 그러나 p형 물질에 대한 연구는 많이 진행 되었으나 n형 유기물질에 대한 연구는 아직까지 진행되고 있지 않다. n형 무기물질로 알칼리 금속을 많이 사용하고 있지만, 공기 중에 쉽게 산화되고 금속 이온의 확산에 의한 발광층 여기자 소멸 효과에 의한 효율 감소문제가 있다. 또한, 무기물질의 높은 증착온도에 따른 유기층의 손상 문제가 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 유기물 n형 물질에 관한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 n형 유기물 도펀트인 bis (ethylenedithio)-tetrahiafulene (BEDT-TTF)를 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BPhen) 전자수송층에 도핑하여 유기발광소자의 전자 수송 능력을 향상하였다. BEDT-TTF의 낮은 증착온도와 공기 중에 산화가 되지 않으며, 유기물을 사용하기 때문에 발광층 여기자 소멸을 방지할 수 있다. 전자수송층에 도핑된 BEDT-TTF 분자는 산화 반응에 의한 전자 증가에 따른 에너지 장벽을 감소시켜 전자의 주입을 향상하였다. BEDT-TTF의 농도에 따른 유기발광소자의 광학적 및 전기적 특성을 각각 관찰하여 BEDT-TTF의 농도에 따른 전자 수송 향상에 따른 저전압 유기발광소자 구동을 관측하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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