1987년에 Tang과 VanSlyke가 유기발광물질중의 하나인 8-hydroxyquinoline aluminum(Alq$_3$)을 사용하여 유기발광소자의 특성[1]을 발표하였으며, 1990년에 영국의 Cambridge대학 Cavendish 연구소는 Poly(p-phenylene vinylene)[2]를 이용한 고분자 발광소자의 특성을 보고하였다. 저분자와 고분자를 이용한 이 두 편의 논문은 낮은 인가전압, 높은 형광효율, 반도체의 성격을 보고하고 있다. 이와 같은 특성들은 실질적인 전기 발광소자에 대한 적용 가능성 및 대형 디스플레이에 대한 개발 잠재력[3]을 시사하고 있다. 특히 본 연구에 사용된 Fabry-Perot 공진기 형태의 광학적 미세공동구조는[4,5] 발광파장을 조절할 수 있을 뿐만 아니라 에너지 재분포로 인해 발광세기를 향상시킬 수 있다는 점에서 다른 EL소자들이 가지는 일반적인 구조와 대조되는 장점을 가지고 있다. (중략)
고성능 전계발광(electroluminescent, EL) 소자에 사용되는 발광물질의 개발을 위하여 설계된 발광기능기의 분자구조는 비스스틸렌구조의 발광기능기에 전자주입과 수송을 위한 시안기와 정공주입과 수송을 위한 페닐아민기를 가진 구조이다. 위의 발광기능기로 구성 된 고분자물질, PU-BCN과 저분자물질, D-BCN을 합성하였다. PU-BCN과 D-BCN을 발광층으로 사용하여 만들어진 단층형 소자(SL)의 구조는 Indium-tin oxide(ITO)/발광층/MgAg이고, 적층형소자의 구조는 ITO/발광층/oxadiazole dehvative/MgAg, (DL-E)와 ITO/tri-phenylamine derivative/발광층/MgAg,(DL-H)의 두 종류이다. 동일한 발광기능기를 가진 고분자 발광물질, PU-BCN과 저분자발광물질, D-BCN은 전하주입과 수송성이 띄어난 물질로 평가되었으며, 두 발광물질들은 높은 전류밀도하에서 거의 동일한 발광특성을 보였다. 발광물질들의 최대 발광 피이크는 약 640 nm의 적색 발광영역에서 측정되었다.
대한전기학회 2008년도 Techno-Fair 및 합동춘계학술대회 논문집 전기물성,응용부문
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pp.181-182
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2008
고 효율의 유기 발광 소자 개발을 위해 무엇보다 발광 소자의 각층의 에너지 대 구조를 고려한 구조 개선과 새로운 유기물질 합성을 통해 구동전압을 낮춤으로써 전력효율을 높이고, 소모 전력을 낮추며, 수명을 증가시킬 수 있어, 많은 연구자들이 유기 발광 소자의 효율을 향상시키기 위해 다양한 노력들을 시도하고 있다. 본 연구에서는 고 효율화를 위한 방법으로 유기 발광 소자에 있어서 전자주입에 필요한 전압을 낮추고 전자 주입을 촉진시키기 위하여 발광물질의 LUMO(LOWEST UNOCCUPIED MOLECULAR ORBITAL) 준위와 음극 금속의 페르미 준위를 고려하여 전자 주입시 전위 장벽을 낮출 수 있는 에너지 대 구조를 가진 전자 주입 층을 검토하였고, 정공 주입을 촉진시키기 위하여 양극 금속의 페르미 에너지 준위와 발광 층의 HOMO(HIGHEST OCCUPIED MOLECULAR ORBITAL) 준위를 고려하여 정공 주입시 전위장벽을 낮출 수 있는 적절한 에너지 대 구조를 가진 정공 주입 층에 대하여 고찰하였다.
적색과 녹색 유기발광소자 보다 청색 유기발광소자는 상대적으로 발광 효율이 낮고 색 순도가 낮으며 수명이 짧은 이유로 유기발광소자를 이용한 전색 디스플레이 패널 구현에 많은 어려움이 있다. 이 문제를 해결하기 위하여 청색 유기발광 소자의 발광 효율을 향상하기 위한 방법으로 기존의 제작되는 불순물이 첨가된 단일 발광 호스트층을 이용한 유기발광소자와는 다르게 불순물이 첨가된 혼합된 발광 호스트층으로 구성된 발광 기능층을 가진 유기발광소자의 전기적 성질과 광학적 성질에 대한 연구를 하였다. 본 연구에서는 1.3-Bis(carbazol-9-yl)benzene 인광 호스트 유기화합물과 5%의 3-Tert-butyl-9,10-di(naphtha-2-yl)anthracene 형광 호스트 유기화합물을 혼합된 발광 기능층으로 적용하고 8%의 bis(3,5-difluoro-2-(2-pyridyl)phenyl-(2-carboxypyridyl-l) iridiumIII 인광 불순물을 첨가한 청색 유기발광소자와 5%의 4,4'-Bis[4-(diphenylamino)styryl] biphenyl (BDAVBi) 형광 불순물을 첨가한 청색 유기발광소자를 제작하여 전기적 성질과 광학적 성질을 비교하였다. 형광 불순물인 BDAVBi를 첨가하여 제작된 청색 유기발광소자는 전류밀도 $20\;mA/cm^2$에서 5.78 cd/A의 발광 효율을 구현하였다. 대역폭이 큰 인광 호스트 물질에서 형성된 엑시톤이 효율적으로 대역폭이 상대적으로 작은 형광 호스트로의 에너지 전달이 일어나고 형광 호스트에서 형성된 엑시톤이 대역폭이 더 작은 형광 불순물로의 에너지 전달이 효율적으로 전달 됨을 알 수 있다. 인광 호스트에서 형성된 엑시톤이 중간 과정을 거치지 않고 바로 형광 불순물로의 에너지 전달이 형성되어 주입된 캐리어가 기존의 소자보다 에너지 전달 과정을 거쳐 다수의 엑시톤이 소멸하지 않고 발광에 기여하여 상대적으로 전류가 작게 흐르고 다량의 엑시톤이 외부로 추출되어 효율이 증가하였다. 전계 발광 스펙트럼 분석에서 메인 피크가 467 nm 영역에서 형성되지만 불순물에 의한 부 피크가 491 nm 영역에서 형성되어 시각계 곡선과 중첩되는 영역을 추가로 형성하여 효율이 증가하게 되는 것을 알 수 있었다. 그러므로 불순물이 첨가된 혼합된 호스트 발광층을 적용한 유기발광소자는 높은 발광 효율을 가지는 청색 유기발 광소자 디스플레이 패널 제작 가능성을 제공하고 있다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 고휘도 및 면발광의 장점을 가지고 있어서 차세대 디스플레이와 조명시장에서 주목을 받고 있다. 그 중 백색유기발광소자는 차세대 조명과 디스플레이의 백라이트로서 많은 연구가 진행되고 있으며, 다른 디스플레이에 비해서 많은 장점을 가지고 있다. 그러나 백색유기발광소자의 경우 복잡한 구조에 의한 공정비용의 증가, 낮은 효율 및 색안정성과 같은 문제점이 있다. 본 연구에서는 청색 인광 물질을 사용하여 고효율의 청색 유기발광소자를 제작하였으며, 졸-겔 방법으로 제작된 Mn 도핑된 $Zn_2SiO_4$ 녹색 무기물 형광체와 Mn 도핑된 $CaAl_{12}O_{19}$ 적색 무기물 형광체를 제작된 청색 유기발광소자에 도포하여 백색 발광소자를 제작하였다. Mn 도핑된 $Zn_2SiO_4$와 Mn 도핑된 $CaAl_{12}O_{19}$ 무기물 형광체층은 청색 유기발광소자에서 발생하는 빛을 흡수하여 적색과 녹색의 빛으로 변환하기 때문에 백색 구현에 필요한 청색, 녹색, 적색의 빛을 모두 얻을 수 있다. 녹색과 적색의 무기물 형광체의 두께와 결정크기에 따른 광학적 특성 변화를 조사하여 최적의 백색 발광소자를 제작하였다. 주사전자현미경을 통해 무기물 형광체의 결정크기를 조사하였으며, 전압-휘도 특성으로 광학적 특성을 조사한 결과 제작한 백색 발광소자의 색좌표가 순백색에 가까운 값을 나타내었다. 색변환층으로 사용한 무기물 형광체의 구조적 및 광학적 성질에 대한 결과를 바탕으로 백색 유기발광소자의 발광메커니즘을 설명하였다.
유기 발광 소자는 차세대 디스플레이 소자와 조명 광원으로서 많은 응용성 때문에 활발한 연구가 진행되고 있다. 하지만 청색 유기 발광 소자는 적색과 녹색 유기발광소자들에 비해 상대적으로 발광효율이 낮고 색 순도가 떨어지며 수명이 짧기 때문에 전색 유기발광소자를 구현하는데 문제가 있다. 이런 문제점을 해결하기 위하여 청색 유기 발광소자의 재료 개발, 다층 이종구조 및 형광/인광성 물질의 도핑에 대한 연구가 진행되고 있다. 이와 더불어 색안정성과 색순도가 향상된 진청색 고효율 청색 유기발광소자는 백색유기발광소자의 응용성 때문에 이에 대한 연구가 주목을 받고 있다. 본 연구에서는 청색 유기 발광 소자의 발광효율을 높이고 색안정성과 색순도를 향상하기 위해 4,4'-Bis (2,2'-diphenyl-ethen-1-yl)biphenyl (DPVBi) 와 4,4'-Bis(carbazol-9-yl) biphenyl (CBP)로 구성된 나노크기의 폭을 가진 우물 형태의 이중 발광층 구조를 사용한 청색 유기발광소자를 제작하였다. 제작된 청색유기발광소자의 전기적 성질과 광학적 성질을 조사하여 색안정성 및 색순도 향상 메카니즘을 관찰하였다. DPVBi/CBP 이중 발광층을 가지는 청색 유기발광소자에서 CBP의 HOMO 에너지 준위의 값이 3.2 eV로 매우 크기 때문에 정공을 막는 정공 장벽층의 역할을 하게 되어 정공이 발광층에 머무르게 된다. 또한 DPVBi의 LUMO 값의 크기 5.8 eV, CBP의 LUMO 값의 크기는 6.3 eV이므로 상대적으로 CBP의 전자에 대한 주입장벽이 크기 때문에 발광층에 머무르는 전자의 양이 증가된다. 청색 발광층에 사용된 이중 발광층은 단일 발광층에 비해 더 많은 전자와 정공이 존재하기 때문에 전자-정공 재결합 확률을 높였으며 재결합 영역이 발광층 중심의 이중발광층 계면으로 이동하여 발광 영역이 국소화되어 전압변화에 따른 색의 변화가 적고 색순도가 더욱 향상되었다.
유기 발광 소자는 낮은 구동전압, 낮은 소비전력, 높은 명암비, 넓은 시야각 및 빠른 응답속도의 장점을 가지고 있기 때문에 전색 디스플레이에서 각광을 받고 있다. 고효율의 청색 유기 발광 소자를 제작하기 위해서 다양한 구조를 제작하고 있지만, 적색 및 녹색 유기 발광 소자에 비해 낮은 효율, 색 순도의 저하 및 짧은 수명으로 인한 문제점을 갖고 있기 때문에 이를 해결하기 위한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 발광층내에 호스트 물질로 1.3-Bis(carbazol-9-yl) benzene (mCP)와 2-t-butyl-9,10-di-2-naphthylanthracene (TBADN)을 혼합하였고, 형광 도펀트인 4,40-Bis[4-(diphenylamino)styryl]biphenyl (BDAVBi) 또는 인광 도펀트인 bis(3,5-difluoro-2-(2-pyridyl) phenyl-(2-carboxypyridyl)iridium III (FIrpic)을 혼합한 발광층을 사용한 유기 발광 소자를 제작하여 전기적인 특성과 발광 효율을 관찰하였다. 유기 발광 소자의 정공 수송층 N,N,'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl1-1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB)와 정공 저지층 3-Benzidino-6-(4-chlorophenyl) pyridazine (BCP) 사이에 호스트 mCP와 도펀트 TBADN:BDAVBi를 혼합한 발광층의 혼합비율을 최적화 할 때 구동전압이 낮고, 발광효율이 증가됨을 확인하였다. 호스트 mCP에 도펀트를 혼합한 발광층에서는 호스트로 mCP 또는 TBADN만 사용하였을 때보다 전계발광 스펙트럼의 최대치가 청색 영역에서 나타남을 확인하였다. Commission Internationale de l'Eclairage (CIE) 측정을 통해, 호스트 mCP와 도펀트 TBADN : BDAVBi의 최적화된 혼합비에서 전압의 변동에 따른 CIE 값이 매우 안정적임을 확인하였다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 넓은 시야각, 얇은 두께의 특성으로 차세대 디스플레이 소자 기술로 많은 주목을 받고 있다. 백색 조명 광원 관련 기술은 친환경 에너지와 관련하여 연구가 활발하게 진행되고 있다. 청색과 황색의 유기물층을 적층하여 제작한 백색 유기발광소자는 서로 다른 두 유기물질의 계면 불균일로 인한 효율 저하와 형광 여기자의 수명과 유기물의 두께 상관관계에 따라 색안정성이 나빠지는 문제점이 있다. 본 연구에서는 고분자 poly (2-methoxy-5-(2'-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene (MEH-PPV)와 polystyrene (PS) 혼합물을 스핀코팅 방법을 사용하여 박막을 형성한 후 열처리에 의한 상분리 현상을 이용하여 선택적으로 PS 물질을 제거하여 MEH-PPV 황색 고분자 발광층을 형성하여 황색 고분자 발광층의 표면 성질 변화를 관찰하였다. 고분자 MEH-PPV와 PS의 혼합 비율과 혼합층 두께에 따른 MEH-PPV 황색 고분자 박막의 변화를 원자힘 현미경을 통하여 관찰할 수 있었다. MEH-PPV 황색 고분자 발광층의 표면 특성은 MEH-PPV와 PS 혼합물의 PS 혼합비가 높아지면 표면거칠기가 작아지며, 혼합된 두 고분자 물질의 분자량의 차이에 의한 응집도의 차이로 인하여 MEH-PPV와 PS 혼합물 박막의 두께가 얇아지면 표면거칠기가 커진다. 이 연구 결과는 고분자-저분자 혼합 발광층 구조를 사용하는 백색 유기발광소자의 효율 향상에 대한 기초자료로 활용할 수 있다.
백색 유기발광소자는 일반적으로 적색, 청색 및 녹색의 삼원색을 혼합하여 제작하거나 청색 유기발광소자의 빛을 일부 변환시켜 적색 혹은 녹색을 발생하여 백색을 발광하는 구조를 가진다. 백색을 구현하기 위한 삼원색 조합법은 소자의 구조가 복잡하고 제조단가가 상승하며 제작 된 백색 유기 발광 소자내의 발광 영역을 담당하는 물질의 빠른 열화 때문에 발광 스펙드럼에 변화가 생길 수 있다. 본 연구에서 제안하는 색변환 방법은 최적화된 청색 유기발광소자에서 발광된 빛을 색변환 무기물 형광체 층에 의해 재흡수하고 재발광하는 과정에 의해 빛이 발생되기 때문에 색변환 무기물 형광체 층을 사용한 유기발광소자는 구조가 단순하며 무기물 형광체가 외부노출에 안정하기 때문에 상대적으로 안정된 동작이 가능하다. 청색 유기 발광 소자의 효율이나 휘도를 개선하면 소자의 성능이 향상될 수 있는 구조적 장점이 있다. 그러나 기존에 일반적으로 제조하던 방법인 고상반응법에 의한 형광체입자의 크기는 ${\mu}m$ 이상이며 형태도 불규칙한 단점이 있다. 본 연구에서는 졸겔방법으로 녹색 무기물 형광체 $Zn_2SiO_4:Mn$를 제작하였고 청색 형광 유기 발광 소자에 적용하였다. X-선 회절측정 결과는 형성된 녹색 무기물 형광체내의 Zn 이온이 도핑된 Mn 이온에 대체되었음을 보여주었다. 제작된 진청색 형광 OLED의 전계발광 스펙트럼은 461nm에서 발광 스펙트럼을 나태내고 녹색 무기물 형광체는 470 nm에서 여기되어 Mn 이온의 $^4T_1-^6A_1$ 전이에 의하여 526 nm에서 발광을 한다. 이 과정에서 색변환층의 두께가 0.3 mm 이상일 때 461 nm의 발광스펙트럼의 세기가 급격히 줄어들었다. 이 결과는 제작된 녹색 무기물 형광체를 진청색 유기발광소자와 결합하고 색변환층의 두께를 변화하여 제작된 유기발광소자의 발광색을 조절할 수 있음을 보여주었다.
유기발광소자는 기존의 디스플레이에 비해서 빠른 응답속도, 넓은 시야각과 높은 박막 특성으로 백색 조명 광원으로 많은 주목을 받고 있다. 특히 백색 조명 광원 관련 기술은 친환경 에너지와 관련해 주목을 받고 있어 연구가 활발하게 진행되고 있다. 백색 유기발광소자를 제작하기 위해서 청색과 황색의 발광층을 적층하는 방법은 유기물질의 계면에서의 불균일로 인한 효율 저하와 구동전압에 따른 재결합 구역의 변화로 색안정성이 나빠지는 문제점이 있었다. 본 연구에서는 고효율 및 높은 색안정성을 나타내는 백색 유기발광소자를 제작하기 위해 고분자/저분자 혼합 발광층 구조를 사용하였다. 고분자 poly (2-methoxy-5-(2'-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene (MEH-PPV)와 polystyrene (PS) 혼합물을 스핀코팅하여 박막을 형성한 후, 열처리에 의한 상분리 현상을 이용하여 선택적으로 PS 물질을 제거한 후, MEH-PPV 적색 다공성 고분자 발광층을 형성하였고, 저분자 2-methyl-9,10-di (2-naphthyl) anthracene을 적색 다공성 고분자 발광층 위에 진공증착하여 고분자/저분자 혼합 발광층 구조를 만들었다. MEH-PPV 적색 다공성 고분자 발광층의 혼합 비율을 변화함에 따른 발광층의 미세구조를 원자힘 현미경으로 관찰하였다. 진공증착 후 완성된 고분자/저분자 혼합 발광층을 가진 백색 유기발광 소자의 전류-전압-휘도 측정 결과, MEH-PPV와 PS의 혼합비율이 최적화 되었을 때 안정적인 백색광이 나오는 것을 관측할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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