본 발표는 국내 흑색 점판암으로부터 우라늄 및 바나듐 회수의 일반적인 현황 및 연구개발에 관한 내용이다. 우라늄 화합물(yellow cake)의 세계적인 수급 및 향후 전망뿐만 아니라, 국내 우라늄광의 매장량, 품위 및 특성에 대해 설명하였다. 그리고 국내 우라늄광의 기술개발에 관한 기 연구 실적 및 수행중인 연구과제의 개략적인 내용에 대해 기술하였다. 또한, 우라늄 및 바나듐 성분이 함유된 국내 흑색 점판암을 대상으로 하여 침출, 분리정제 및 회수에 관한 기술을 하였다.
파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.
칼슘-벤토나이트와 접한 약 $20\%$의 우라늄 산화물을 함유한 유리고화체가 알곤 분위기에서 모의 화강암지하수에 의해 침출되었을 때 노란색의 우라늄화합물이 벤토나이트와 고화체의 경계면에 농축되었다. 6년간의 침출후 형성된 우라늄 화합물이 beta-uranophane $[Ca(UO_2)_2(SiO_{3}OH)_{2}5H_{2}O]$임을 XRD, 적외선 스펙트럼과 질량분석기를 이용하여 확인하였으며, 이 화합물의 용해도를 $80^{\circ}C$, 탈이온수에서 측정한 결과 약 $10^{-6}\;mole/L$ 이었다.
$\beta$-diketo의 관능기를 가진 1-phenyl-3-methyl-4-acyl-pyrazolone-5-one (acyl pyrazolone)이라고 이름지어진 킬레이팅 화합물은 오랫동안 동위원소 분리 및 추출에 이용되어 왔다. 새로운 acylating 물질을 사용해서 만들어진 succinyl, malenyl 그리고 phthalyl pyrazolone이 우라늄이온(VI)과 고가의 산화상태를 지니는 다른 중금속의 추출에 이용되었다. Succinyl pyrazolone이 우라늄(VI) 추출에서 매우 뛰어나다는 것이 밝혀졌으며, 대체로 카르복실 관능기를 가진 킬레이팅 화합물이 우라늄(VI) 혹은 악티나이드 계열의 중금속 추출에 매우 효과적인 것으로 나타났다.
한국원자력연구원내에는 연구실험 목적용으로 사용된 후 용도 폐기된 각종 우라늄 화합물이 수요가 증대 되어온 바, 이러한 불용 우라늄 화합물의 저장관리에 대한 체계적인 시스템의 구축이 필요하게 되었다. 이에 한국원자력연구원에서는 불용 핵물질 원격 물리적 방호시스템, UReMon(Uranium Residues Monitoring System)을 개발하였는데 이는 방사성 물질인 불용 우라늄 화합물의 물리적 방호와 관리 및 도난 방지의 목적을 지닌다. UReMon은 기존 모니터링 서비스에서 자주 사용되던 RFID나 바코드가 가지는 기술적 문제로 인한 위치확인, 도난, 훼손 등의 실태 파악에 소요되는 많은 시간과 경비를 줄이기 위하여 USN 센서와 Zigbee를 이용하여 한국원자력연구원에 기 구축되어 있는 USN기반 화재 예방시스템(KAERI-uFIPI)과의 연계를 통해 불용 핵물질의 모니터링, 위치 추적 및 재고관리의 효율성을 높인다. UReMon은 연구원 내 물리적 방호 시스템, 핵 물질 및 RI 관리, 출입통제 시스템 등에도 효율적으로 적용 가능하며, 향후 이에 대한 적용성 평가를 수행할 예정이다.
감손우라늄 폐기물은 칩의 형태로 발생하며 이들은 열적으로 불안정하여 운반 및 저장에 주의를 요하게 된다. 본 연구에서는 감손우라늄 폐기물의 안정한 처리를 위해 공기조절식 산화 장치를 개발하고 장치의 운전에 필요한 기초 자료를 얻기 위해 산화실 험을 수행하였다. 저장 및 처분시 가장 안정한 화합물인 U$_3$O$_{8}$ 으로 변환되는 산화온도는 약 3$25^{\circ}C$ 이상이며 산화속도는 다음과 같다.
본 연구에서는 AUC 공정에서 발생되는 액체폐기물에 미량 함유되어 있는 우라늄을 회수/재사용하기 위해 액상에서 침전법을 이용하여 용해도가 작은 우라늄화합물을 얻었으며, 이 화합물에 대한 chemical analysis, thermal analysis, x-ray diffraction analysis 및 FT-IR 분석을 통해 물성 특성을 해석하였다. 연구결과, 화학분석 및 FT-IR 분석으로부터 우라늄화합물은 $UO_4{\cdot}2NH_4F$ 형태를 가지고 있음을 알 수 있었으며, 평균 2∼3${\mu}m$ 입자 크기를 갖는 hexagonal 형태를 나타내었다. 열 분해시 분해 온도에 따라 중간물질로 $UO_4F,\;UO_4,\;UO_3,\;U_3O_8$ 등으로 변환되었으며, 상온에서 800$^{\circ}C$까지의 공기분위기에서 일정한 가열속도로 열분해시킬 경우, $UO_4{\cdot}2NH_4F{\rightarrow}UO_4F{\rightarrow}UO_4{\rightarrow}UO_3{\rightarrow}U_3O_8$의 반응 메커니즘을 나타내었다.
본 연구에서는 지구화학 모델을 활용하여 지하수 환경에서의 우라늄의 존재 형태, 흡착 및 이동 특성을 모사해 보았다. 흡착에 의한 우라늄의 지연 이동을 효과적으로 모사하기 위하여 3차원 지하수 유동 모델과 반응성 용질 이동 모델을 활용하였다. 모사 결과, $pCO_2=10^{-3.6}$조건에서 대부분의 우라늄 흡착(최대 99.5%)은 pH 5.5와 띠에서 발생하였다. $pCO_2$가 $10^{-2.5}$인 경우 우라늄이 대부분 흡착되는 pH범위는 6에서 7사이로 매우 좁았으며, 반면 $pCO_2=10^{-4.5}$인 경우에는 흡착되는 pH가 범위가 상대적으로 넓어 pH 5.5에서 8.5사이에서 대부분 흡착되었다. 음이온 화합물을 고려한 경우에는 pH 6 이하에서는 불소착물의 형성에 의해 우라늄 흡착이 감소하였다. 본 연구를 통하여, 우라늄 이동이 pH, $pCO_2$ 및 음이온의 종류와 농도 등 지하수의 지화학적 조건에 의해 상당히 영향을 받음을 알 수 있었다. 향후 여러 부지 조사 및 평가와 관련하여 우라늄 및 기타 유해성 화합물의 환경 영향을 예측하는데 있어 지구화학 모델이 중요한 도구로 활용되어야 할 것이다.
현재 국내에서 가동중인 원자력발전소 공급용 핵연료 분말제조 공정에서 발생되는 폐액의 물성과 처리방법에 대한 연구가 수행되었다. 중수로형과 경수로형 발생 폐액에 함유된 우라늄을 회수/처리하기 위하여, 공히 폐액 속의 탄산이온의 제거가 필수적이다. 중수로형은 ADU 형태로 경수로형의 경우 $UO_4$ 화합물 형태로 처리하는 것이, 최종 폐액의 우라늄 농도를 최소화할 수 있었다. 처리후 폐액의 우라늄 농도는 중수로형 폐액의 경우, 폐액을 가열하여 ADU를 제조한 후 여액에 lime을 처리하는 방법으로 1ppm까지, 경수로형 폐액의 경우 $UO_4{\cdot}2NH_4F$형태로 우라늄을 침전시킬 경우 0.8ppm까지 여액중의 우라늄 농도를 낮출 수 있었다. 최적 처리조건은 중수로형 폐액의 경우 $101^{\circ}C$까지 단순 가열방법이, 경수로형 폐액의 경우 가열한 후 $60^{\circ}C$에서 암모니아로 pH를 9.5로 조절한 후 과산화수소 용액을 첨가하여 1시간 반응시키는 경우로 나타났다. 폐액으로부터 회수된 우라늄 화합물은, 중수로형 폐액인 경우 pH가 낮을수록 회수된 ADU 입자의 크기가 증가하였으며, 경수로형 폐액인 경우 회수된 uranium peroxide 화합물을 공기분위기에서 열분해시킨 결과 기존의 AUC 분말이 열분해되어 나타내는 특성과 동일한 특성을 보임에 따라 핵연료분말 제조공정으로 recycle이 가능한 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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