고준위 방사성 폐기물에 포함된 핵종을 고정화시킬 수 있는 유망한 물질의 하나인 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구결과가 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 다양한 조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출실험을 실시하였다. 증류수로부터의 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도가 각각 $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day$, 및 $7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$를 보임으로써 기존의 연구된 고화체에 대한 분석 자료와 비교 시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 알칼리 또는 산성조건에서의 용출실험 자료가 전무한 실정인 바, 이를 보완하기 위하여 0.01M-NaOH 및 0.01M-HCl 용액을 사용한 용출실험을 수행하였다. 실험결과, 0.01M-HCl 용액을 이용한 용출실험 결과 얻어진 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도는 각각 $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day$ 및 $3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$였다. 또한 0.01M-NaOH 용액으로부터의 용출속도는 Gd과 Ce의 경우, 각각 $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day$ 및 $1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$었다. 결과적으로 이들 산성과 알칼리성 조건에서의 고화체의 용출속도는 차후 고화체의 화학적 내구성에 대한 척도로써 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
각기 다른 경로로 카드뮴에 오염된 두 토양에서 카드뮴을 중성인 물과 황산 수용액으로 용출하여 보았다. 토양은 자연에서 오랫동안 오염된 금속 폐 광산 토양과 한편으로는 오염되지 않은 토양을 인공적으로 오염시킨 것 두 가지를 재료로 사용하였다. 실험결과, 높은 카드뮴 농도에도 불구하고 자연오염 토양의 경우 추출용매가 물인 경우에는 카드뮴이 거의 용출되지 않았고 산 용액에서는 상대적으로 낮은 농도의 카드뮴이 꾸준히 용출되었다. 이에 반하여 인공오염토양의 경우 카드뮴의 용출량이 많아, 현실적으로 공장부지 등지에서 급격히 오염된 토양에는 산성비가 내릴 경우 카드뮴이 지하수를 오염시킬 위험성이 금속 폐광산등 자연적으로 오염된 토양에서보다 상대적으로 더 큰 것으로 나타났다. 특히 중성인 물에서도 인공오염토양 내 카드뮴의 초기 용출량이 크게 나타났는데, 이것은 공단부지 등에서 상대적으로 토양의 카드뮴 오염이 빠르게 진행된 지역의 지하수 등이 카드뮴 오염에 상대적으로 크게 노출되어 있음을 의미한다.
폐금속 광산인 삼광광산 주변 비소로 오염된 농경지 토양 복원을 위하여 5 종류의 안정화를 이용한 토양안정화 배치실험과 대형칼럼실험을 통하여 안정화제에 의한 토양 내 비소(As) 안정화 효율을 규명하고자 하였다. 오염 토양으로부터 주 오염원인 비소 용출을 최소화하여 수계로의 오염을 막기 위해, 안정화제로 석회, 석회석, 인회석, 황토, RMB(red mud bauxite)를 입상(2 ~ 5 mm)과 분말상으로 구별하여 용출배치실험에 사용하였으며, 오염토양 내 안정화제의 비율은 0, 0.1, 0.5, 1, 2, 5, 10 wt%로 설정하여 실험하였다 오염토양과 수용액의 비율을 1:10 으로 혼합한 실험의 경우, 2, 5 wt% 입상 석회 첨가에 의해 비소 용출이 각각 86, 95% 감소하였고, 5와 10 wt% 석회석 첨가의 경우에는 비소의 용출이 각각 82, 95% 감소하였다. 배치실험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 입상석회와 pH 증가가 적었던 입상석회석을 안정화제로 연속칼럼실험(지름 15 cm, 높이 100 cm인 아크릴칼럼 사용)을 실시하였다. 칼럼실험을 위해 오염토양 대비 첨가한 안정화제의 질량비는 석회의 경우 1 wt%와 2 wt%, 석회석의 경우 2 wt%와 5 wt%, 석회 1 wt%와 석회석 2 wt%를 사용하였고, 마지막으로 안정화제를 첨가하지 않은 오염토양만을 이용한 칼럼(총 6개 칼럼)을 반복 실험하였다. 칼럼실험결과 1 wt%와 2 wt% 석회를 첨가한 경우와 5% 석회석을 첨가한 경우 오염토양으로부터 비소 용출은 97% 감소하였으며, 1 wt% 석회와 2 wt% 석회석을 혼합하여 첨가한 경우에서도 97% 감소하였다. 배치실험 및 칼럼실험 결과, 비소로 오염된 삼광광산주변 농경지 토양을 대상으로 석회 및 석회석을 이용한 안정화 공법의 비소 저감 효율이 매우 높은 것으로 나타났다. 석회를 안정화제로 이용한 경우, 비소 안정화에는 높은 효율을 나타내었으나 용출액의 pH가 10이상으로 높게 나타나 식물의 생장 및 높은 pH에 따른 비소의 재용출을 야기할 가능성이 있는 것으로 나타났다. 반면 석회석을 안정화제로 이용한 경우 용출액의 pH는 8이하로 토양에 영향을 미치지 않았고, 석회와 비슷한 비소 저감 효율을 나타내어, 농작물 재배를 고려하는 농경지의 경우 비소로 오염된 토양의 안정화에는 석회보다 석회석이 더 뛰어날 것으로 판단되었다.
기존 연구에서 초임계$CO_2$($scCO_2$)-물-순활골재 반응을 이용한 폐콘크리트 순환골재의 중성화(pH 저감) 처리에서 가장 문제시되었던 오랜 처리시간의 한계(최대 50일)를 최소 3시간까지 단축하는 배치실험과 칼럼실험을 수행하였다. 모르타르(골재를 포함하지 않은 시멘트+모래 혼합체)와 모르타르에 골재를 포함하는 2 종류의 순환골재를 실험에 사용하였다. 입자 크기별로 분류한 세 종류의 폐모르타르 시료에 대하여 $scCO_2$-물-폐모르타르 반응 시간을 1시간부터 24시간까지 다하게 설정하여 반응시킨 후, 폐모르타르의 pH가 지속적으로 9.8 이하로 낮게 유지되는 최소 반응시간을 결정하는 용출 배치실험을 실시하였다. 실제 현장에서 다량의 순환골재를 중성화 처리하는 경우 비평형상태에서 용출이 발생하는데, 이러한 kinetic 효과를 고려한 순환골재의 실제 pH 저감 효율을 측정하고자 대형 칼럼 연속 용출 실험을 실시하였다. 배치실험의 경우, 고압셀 내부에서 3차 증류수 70 mL와 순환골재 시료 35 g을 혼합한 후 100 bar, $50^{\circ}C$ 조건에서 1시간 ~ 24시간 동안 반응시켜 중성화 처리하였다. 처리 후 건조시킨 폐모르타르 시료 10 g + 증류수 50 ml의 비율(1:5 비율)로 혼합하여 10분 동안 150 rpm으로 교반한 후 정치시키고, 총 15일 동안 용출시간 별로 용출수의 pH를 측정하였다. 중성화 처리 후 순환골재의 광물학적 변화를 확인하기 위하여 처리 전/후 XRD, TG/DTA 등의 분석을 실시하였다. 대형 칼럼(직경 16 cm, 높이 1 m) 용출실험을 위해 순환골재 2 종류를 대상으로 3시간 동안 중성화 처리한 순환골재와 처리하지 않은 순환골재로 칼럼을 충진한 후, 증류수를 칼럼 상부에 설치된 스프링클러를 통하여 일정하게 총 220 L를 주입하였다. 칼럼에 충진된 순환골재를 통과하여 하부로부터 유출되는 유출수의 pH와 $Ca^{2+}$ 농도를 시간별로 측정하였다. 배치실험 결과 폐모르타르 시료(직경 10 ~ 13 mm)의 경우 3시간의 중성화 처리에 의해 용출액의 pH가 법적 허용기준인 9.8이하를 유지하는 것으로 나타났다. $scCO_2$ 반응 후 골재의 XRD, TG/DTA 분석 결과, 중성화 처리에 의해 시멘트 모르타르의 주성분인 포틀랜다이트($Ca(OH)_2$) 성분이 감소한 반면 방해석($CaCO_3$)이 2차 광물로 생성됨을 알 수 있었다. 칼럼 실험 결과 중성화 처리한 순환골재의 용출수는 kinetic 효과를 고려한 경우에도 굵은골재와 잔골재 모두 용출수의 pH가 9.8 이하로 유지되어, $scCO_2$를 이용한 순환골재의 3시간 중성화 처리에 의해 건설현장에서 재활용이 가능한 것으로 밝혀졌다.
실제 광산 현장에서 적재된 광석으로부터 미생물에 의한 중금속 용출 가능성을 알아보고자 호산성 미생물인 Acidithiobacillus ferrooxidans와 Acidithiobacillus thiooxidans를 이용하여 초기 산성조건에서 복합금속광(Pb-Zn-As 광석)을 대상으로 60일에 걸쳐 중금속 용출실험을 진행하였다. 용출 시험 초기에는 초기 산성 조건에 의해 용출되는 소량의 중금속 이외에 미생물의 활성화로 인한 중금속의 용출은 거의 검출되지 않았다. 그러나 A. thiooxidans이 시료의 환경에 적응한 20일 이후, 중금속 용출량이 급격히 증가하였으며, 독성 물질로 위험성이 높은 비소와 철, 아연이 각각 최대 2800 mg/L, 3700 mg/L, 그리고 2050 mg/L로 용출되는 것을 확인하였다. 반면 A. ferrooxidans을 주입한 반응기와 미생물을 주입하지 않은 대조실험 결과에서는 약간의 아연을 제외한 기타 중금속 용출이 전혀 발생하지 않았다. 이를 통해 산성조건의 광산 현장에서 토착 미생물에 의한 황화광 산화 및 중금속의 용출 가능성을 확인할 수 있었고, 본 연구에 사용된 고농도 비소를 함유한 광석 시스템에서는 A. ferrooxidans 보다 A. thiooxidans에 의한 중금속 용출이 더욱 위협적이라는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 위생매립지 차수재로써 부산석회의 이용방안을 검토하기 위하여 1) 부산석회의 지반 공학적 특성, 2) 오염물질 거동특성, 그리고 3) 용출특성을 살펴보았다. 연구결과 부산석회의 투수계수는 차수재의 허용 최대 투수계수($10^{-7}$ cm/s)보다 약 10배정도 낮은 투수계수를 보였다. 유기물(페놀)과 중금속(Cu, Pb)에 대한 지연효과는 부산석회의 높은 pH(> 11)로 인해 중금속에 대한 지연효과가 더 큰 것으로 나타났다. 용출실험 결과 비록 규제치를 상회하지는 않았지만, Pb과 Cd이 제한 기준치에 근접한 농도를 나타내어 지속적인 관찰이 요구되는 물질로 나타났다.
본 연구에서는 비소로 오염된 토양 정화를 위한 수산화나트륨의 적용성에 관한 실험을 수행하였다. 수산화나트륨과 함께, 중금속 제거에 효율적이라고 알려진 염산과 citric acid를 50mM과 100mM로 적용하여 비교 세척실험을 실시하였다. 선정한 비소로 오염된 토양 중 광미와 밭 토양에 대해서는 수산화나트륨에 의한 세척이 보다 효율적이었으며, 하천퇴적 토양의 경우에는 수산화나트륨이 citric acid와 비슷한 효율을 보였다. 수산화나트륨을 이용한 시간에 따른 용출실험 결과, 3가지 토양 모두 적용농도 범위 내에서는 6시간 이후부터 90%이상의 비소 용출효율을 보였다. 수산화나트륨의 최적 농도 선정을 위해 각기 다른 농도 (50, 200, 300, 500, 750, 1000 mM)를 이용하여 각각의 토양을 세척한 결과, 3가지 토양 모두 200mM이 최적 농도임을 알 수 있었다.
본 연구는 크롬환원제와 액상인산염으로 고정화 처리된 6가 크롬 오염토양이 일반 자연조건에서 얼마나 안정한 상태를 유지하는지 알아보고자하는 장기용출실험을 실시하였다. 크롬환원제와 액상인산염으로 고정화 처리한 토양의 110일간의 장기용출 실험결과, 6가 크롬의 경우 고정화제와 반응하여 불용성 크롬인산염 화합물을 형성한 반응 토양에서 미반응토양과 대조적으로 중금속이 용출되지 않아 수계에 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다. 또한 고정화제로 투입된 잔류인이 0.1 mg/L 이하로 측정되어 지하수로의 2차오염을 유발하지 않는 것으로 보여진다. 이와 같은 실험결과를 미루어볼 때 이 고정화기술의 장기적인 안정성을 기대해도 좋은 것으로 사료된다.
유해성 적조생물인 C. polykrikoides에 대한 해역별 적조잠재력 평가를 위하여 유해성 적조가 자주 발생하는 남해안의 소리도 부근해역, 광양만, 남해도 주변해역, 거제만, 부산연안의 해수 및 해저퇴적물을 채집하여 배양실험을 실시하였다. 실험을 위한 기본배지는 f/2배지에서 배양조건은 온도 $20^{\circ}C$, 염분 34, 조도 2000Lux, 그리고 실험생물은 대수증식기의 C. polykrikoides를 $300cells/m{\ell}$접종하였다. 해역별 해수에 대한 적조생물 성장은 광양만에서 가장 높아 적조발생 잠재력이 가장 높았고, 다음은 부산 기장, 거제, 남해연안 순서로 성장이 높게 나타났으며, 질산성 질소 농도는 $0.35{\sim}24.74{\mu}M$ 범위로 적조생물의 성장과 같은 순서를 나타내었다. 한편 해저 퇴적물 용출액은 적조생물의 성장을 현저히 촉진시켰으며, 남해도 미조연안의 해저 퇴적물 용출액에서 적조발생 잠재력이 가장 높았고, 부산 형제도연안, 광양만, 거제만, 소리도연안의 해저퇴적물 순서로 적조생물의 성장을 촉진시키는 결과를 나타내었다. 그리고 적조생물의 성장은 인산염의 농도에 의해서 성장이 결정되었던 것으로 추정되며, 용출된 인산염의 농도 $1.59{\sim}10.39{\mu}M$ 범위로 남해 미조연안, 부산 형제도 연안, 광양만, 거제만, 소리도 연안 순서로 C. polykrikoides의 성장과 같은 순서로 나타났다.
퇴적물이 수층의 영양염 분포에 미치는 영향을 평가하기 위해서 퇴적물의 용출률을 정확하게 측정할 필요가 있다. 이에 본 연구에서 퇴적물 용출률 측정 방법 중 퇴적물 코어 배양법을 대상으로 용출률의 측정 조건과 실험 절차를 제시하였다. 낙동강 수계 중류에서 2015년 7월에 표층이 교란되지 않은 퇴적물 코어 시료를 채취하여, pre-incubation 시간(6, 12, 24시간), 초기 산소농도(포화도 90, 70 50%), 확산경계층의 두께(0, 0.6-0.8, 1.2-1.4 mm), 배양 온도(10, 17, 20, $25^{\circ}C$) 등을 여러 가지 조건으로 조성하여 측정한 영양염 용출률의 결과를 그 바탕으로 하였다. 네 가지 주요 환경 조건이 달라지면, 안정화 시간 동안 유기물 분해 및 산화 과정에 의한 화학 조성 변화, 퇴적층의 산화-환원 환경 변화에 따른 흡착 및 탈착, 퇴적물-수층 경계면에서의 수리역학적 상황 변동에 의한 물질 교환 증감, 퇴적물 내 미생물의 활성 증가 등을 야기하여 퇴적물의 영양염용출률에 영향을 미친다. 따라서, 퇴적물 코어 배양법으로 실제 현장값과 유사한 결과를 생산하기 위해서는 현장 심수층의 수온 및 용존산소 농도, 유속을 자연 상태와 가깝게 재현하고 퇴적물 시료 채집 후 되도록 빠른 시간 안에 배양 실험을 수행해야 한다. 두 개의 반복구에 대하여 퇴적물 코어 배양법으로 영양염 용출률을 측정하였을 때 대부분의 실험 조건에서 상대백분율차가 20% 이하였다. 측정 조건과 절차를 엄밀히 준수하여 실험하였을 때 정밀도를 확보할 수 있는 것으로 사료되며, 향후 측정 결과의 정확도를 확인하기 위하여 현장 측정법과 비교할 예정이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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