일반적으로 탁주 생산 공정에서 오존을 처리하는 경우는 용기 및 음용수의 소독을 주목적으로 하고 있다. 그러나 지하수 등에 오존을 이용하는 경우, 오존의 산화반응으로 탁주의 품질 에 긍정적인 효과를 보이는 것으로 나타났으며 담금 공정에서의 오존처리효과를 분석한 결과, 오존 처리시 수중의 오존의 오존농도가 1 ppm이하의 규정을 유지한 상태에서 오존주입량을 증가시키게 되면 오존 증가와 함께 에탄올의 생성량은 1차 담금 4일 째부터 20%이상 증가하는 것으로 나타났다. 특히 오존을 단독으로 처리하는 경우보다 오존과 자외선을 동시에 처리하는 경우에 에탄올 생성량은 10%이상 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 오존의 주입시간에 따라 에탄올 발생량이 다르게 나타났으며 오존주입시간을 4시간 처리한 경우가 미 오존 처리한 경우와 비교하여 수중의 경도는 85%이상 감소되며 전기전도도는 50%이상 증가하였지만 수중의 산소농도는 1.2 ppm 미만으로 큰 차이가 나타나지 않았다. 지하수의 오존주입시간별 발효일 경과에 따라 에탄올 발생량을 비교해 본 결과 담금 첫날과 비교하여 담금일 4일후 최대 300% 차이가 나는 것으로 나타났다. 이상의 실험결론을 토대로 1차 담금에서 당의 생성량을 비교해 본 결과, 오존단독 처리와 오존과 자외선을 동시에 처리한 경우와 비교하였을 경우에 당의 생성량은 35%이상 증가하는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 활성탄 흡착, 오존 단독, 오존/활성탄 혼합공정을 이용하여 부식산을 처리하고 부식산의 처리효율을 $UV_{254}$와 DOC를 통해 살펴보았으며, 부식산의 분해특성은 분자량 크기분포의 변화와 활성탄 표면변화를 통해 관찰하였다. 각 공정에서의 DOC 제거효율을 살펴본 결과, 활성탄 흡착공정은 약 19%, 오존 단독공정은 38%이었으나, 오존/활성탄 혼합공정에서는 약 80%로 활성탄 흡착공정과 오존 단독공정의 DOC 처리효율을 합한 것보다 훨씬 높아, 혼합공정을 도입함으로써 시너지 효과를 얻을 수 있는 것으로 나타났다. 기리고 $UV_{254}$ 감소율 역시 오존/활성탄 혼합공정에서 가장 크게 나타났다. 오존/활성탄 혼합공정에서 활성탄은 고유의 흡착제 역할뿐만 아니라 흡착된 유기물과 오존의 접촉을 촉진시키는 반응자리를 제공하는 역할을 하는 것으로 사료된다. 각 공정에서의 분자량크기분포 변화를 살펴본 결과, 활성탄 흡착공정에의 분자량 크기분포는 반응 전후에 큰 차이가 없었으며, 오존 단독공정에서는 30 kDa 이상의 분자량이 반응시간 10분 이후에는 거의 감소하지 않고 일정하였으나, 0.5 kDa 이하의 저분자량은 초기 4.8%에서 120분 처리시 12.3%로 증가하였다. 한편 오존/활성탄 혼합공정에서는 120분 처리시 30 kDa 이상 분자량이 초기 36.3%에서 3.9%로 뚜렷하게 감소하였으며, 0.5 kDa 이하의 저분자량은 초기 4.8%에서 40.1%로 크게 증가하였다.
오존(Ozone) 이용의 역사는 19세기의 음료수 살균으로 거슬러 올라간다. 그후 선택적 화학반응을 이용한 화학합성, 1970년대의 공해대책시대의 배수(排水)탈색(脫色)$\cdot$탈취(脫臭), 수질 유지로 진전되어 왔다. 최근에는 특히 여러 가지 제품의 제조프로세스 등에서 환경부하가 적고 생산성이 좋은 프로세스가 요청되고 있어, 그러한 관점에서도 분해 후 무해한 산소로 되돌아가는 산화제인 오존의 활용이 기대를 모으고 있다. 기술면에서는 오존 단독처리에 더하여 과산화수소나 자외선과의 병용에 의한 촉진산화처리, 생물처리와의 병용처리 등 반응속도의 향상, 비처리물질의 확대를 겨냥한 새로운 반응기술, 대용량$\cdot$고농도 오조나이저(Ozonizer), 클린 오조나이저 등, 적용분야의 확대를 가능케 하는 오존발생기술, 하드웨어 기술의 진보가 현저하다. 최근에는 이 최신기술과 다른 기술과의 복합에 의한 새로운 제안도 많이 나오고 있으며, 수처리를 중심으로 신(新)프로세스에 더하여, 예를 들면 펄프 표백(漂白) 프로세스와 반도체 제조프로세스 등에의 적용이 급속하게 확대되는 경향이 있어, 바야흐로 새로운 분야를 개척하게 됨으로써 고객의 요구가 다시 신기술을 일으키는 쪽으로 돌아가고 있다고 할 수 있다.
급격한 세계인구의 증가에 의해 물 부족지역이 세계 각지로 확산되고 있다. 이에 따라, 건전한 수자원으로써 하수처리수의 재이용이 주목을 받고 있다. 하수처리수의 재이용시에는 특히, 재이용수의 미생물학적 안전성과 더불어 화학물질 등으로부터 기인할 수 있는 인체 및 생태계에의 리스크를 고려해야 한다. 미국 EPA는 병원성 미생물 뿐만 아니라 화학물질에 대한 안전성을 확보 차원에자외선/과산화수소 등의 고도산화처리법을 검토하였다. 1일 $10m^3$ 처리규모의 연속실험장치를 이용, 검토된 공정별 실제 하수 2차 처리수중에 존재하는 의약품류의 제거효과, 에너지 소비량 및 생태리스크 저감효과 등을 비교, 평가하였다. 에너지 소비량에 있어서는 공정별로 다소 차이가 있었으나, 본 실험동안 검출된 38종의 의약품류 제거에는 각 공정 모두 매우 효과적이었다. 에너지 소비측면에서는 오존 단독공정이 가장 적은 에너지 소비량에서 타 공정과 동일한 수준의 의약품류 서 막처리나 자외선 처리 등의 고도처리시설에 대한 정보를 재이용수 가이드라인에 제시하고 있는 반면, 우리나라에서는 재이용수중에 일정농도 이상의 염소가 잔류하도록 함으로써, 재이용수의 미생물학적 안전성 확보만을 고려하고 있다. 최근, 수환경분야에서는 의약품류라는 화학물질이 유럽, 미국 및 일본 등지를 중심으로 주목을 받아오고 있으며, 이들은 ng/L-${\mu}g$/L 수준으로 수환경중에서 검출되고 있다. 이들의 주요 발생원으로 하수처리시설이 지목되고 있으며, 따라서 하수처리수의 재이용시 잔류 의약품류에 의한 리스크 발생 가능성이 우려되고 있다. 이를 배경으로, 하수처리시설에서 의약품류를 효과적으로 제거할 수 있는 공정으로 오존 및 오존/자외선, 제거효과가 얻어졌다. 한편, 오존처리시 발암성 물질인 브로메이트($BrO_3^-$) 등과 같은 부생성물 생성 가능성을 고려하면, 오존 단독공정보다 상대적으로 많은 에너지를 소비하는 오존/자외선, 자외선/과산화수소 등의 고도산화처리법이 높은 적용성을 갖는 것으로 나타났다. 향후, 수자원 부족문제로 재이용수의 용도가 훨씬 다양해 질 것으로 예상된다. 그에 따라, 재이용수의 안전성 확보를 위해 보다 폭넓은 검토가 예상되지만, 현 단계에서는 오존을 포함, 다소 많은 에너지 소비가 예상되는 자외선을 이용한 고도산화처리법이 다양한 미량 화학물질의 제거에 유효한 공정으로 판단된다.
난분해성 염색폐수를 처리하기 위한 화학적 처리 방법으로 오존단독처리와 3가지 경우의 고도산화공정[AOPs($O_3/H_2O_2$, $O_3/UV$, $O_3/H_2O_2/UV$)]의 처리특성을 실험적으로 검토하였다. 각각의 처리방법에서 합성 염색폐수를 대상으로 $COD_{cr}$ 및 색도의 제거효율, 생분해도(biodegradability)향상에 대한 처리특성을 상대적으로 비교 평가하였고 pH, 온도, 주입량, 순환유량 등을 주요운전인자로 하여 각 산화공정의 최적운전 조건을 파악하였다. 대상으로 한 모든 공정에서 염색폐수의 색도는 단시간에 대부분 제거되었지만, $COD_{cr}$ 제거측면과 생분해도 향상에서는 $O_3/H_2O_2/UV$ 공정이 가장 좋은 처리효율을 나타냈다.
본 연구에서는 오존을 이용한 잉여슬러지의 가용화 실험을 실시하였다. 오존의 접촉효율을 높이기 위해 마이크로버블화된 오존(이하 마이크로버블 오존이라 함)을 이용하였으며, 생성된 마이크로버블 오존의 사이즈는 평균 직경 30 ${\mu}m$ 정도였고, 40 ${\mu}m$ 이하가 전체의 약 90% 정도를 나타내었다. 마이크로버블 오존을 이용한 슬러지 처리에 있어서는 슬러지 농도에 상관없이 오존주입율을 0.34 g $O_3/g$ SS 이하로 주입할 경우, 폐오존의 발생 없이 오존소모율이 100%인 것으로 조사되었다. 각 농도별 슬러지 처리에 있어서 슬러지의 초기 SS 농도를 6,447 mg/L, 5,557 mg/L, 3,180 mg/L, 1,092 mg/L 및 515mg/L로 하였을 경우, 동일한 오존주입율에 있어서 초기 SS의 농도가 증가할수록 제거되는 SS량이 증가하는 경향을 나타내어, 오존의 산화효율을 높이기 위해서는 초기 SS의 농도가 높은 슬러지를 처리하는 것이 효과적이었다. 한편, 슬러지의 복합 처리로서 산과 알칼리 그리고 오존처리를 검토한 결과, 오존의 전처리로서 산처리를 이용하는 것이 알칼리처리에 비해 효과적이었으며, 슬러지에 주입하는 황산의 농도를 0.01 N로 하고, 오존주입율 0.05 g $O_3/g$ SS로 처리한 경우, 제거된 SS의 양은 153.9 g으로 오존단독처리시 81.2 g에 비해 1.9배의 많은 양이 제거되었다.
오존/활성탄 공정을 이용하여 페놀을 처리 할 경우, 활성탄에 의해 나타나는 촉매효과에 관한 연구를 수행하였다. 오존 단독공정에 활성탄을 추가할 경우, 활성탄 투입량이 증가할수록 용존 오존 및 페놀의 분해효율이 증가하는 것으로 나타났다. 이는 활성탄에 의해서 용존 오존이 분해되어 생성된 수산화 라디칼이 페놀 제거에 영향을 미쳤으며, 본 연구에서는 활성탄의 촉매효과([$\Delta$phenol] / $[{\Delta}O_{3}]_{AC}$)로 나타내었다. 활성탄 10~40 g/L 투입 시, 모든 활성탄의 최대 촉매효과 값은 $2.0\;{\pm}\;0.1$로 나타났지만, 10 g/L와 20 g/L를 투입한 경우, 40 min 경과 후 최대 촉매효과에 근접한 반면, 활성탄 30 g/L와 40 g/L를 투입한 경우, 반응 20 min 경과 후 최대 촉매효과에 도달하였다. 또한 Total Organic Carbon (TOC, 총유기탄소)의 제거율은 오존 단독공정에서 0.23으로 나타났으며, 오존/활성탄 공정에서는 0.63으로 나타났다.
오존/과산화수소 공정을 이용한 급속 모래여과 처리수 중의 geosmin 제거에서 오존만 20 mg/L 투입한 경우보다 오존 5 mg/L와 과산화수소 0.2 mg/L를 투입하여 처리한 경우가 더 높은 제거율을 보였으며, 오존/과산화수소 공정에 의해 원수 중에 함유된 geosmin의 경우는 급속 모래여과 처리수보다 $12{\sim}27%$ 정도 낮은 제거율을 나타내었다. 급속 모래여과 처리수 중에 함유된 geosmin과 IPMP에 대해 오존 투입농도별로 투입된 과산화수소와 오존의 비($H_2O_2/O_3$)에 따른 제거율을 살펴본 결과, 오존농도가 1 mg/L 이하의 경우에서는 $H_2O_2/O_3$ 비가 적정 비율 이상으로 높아지면 geosmin과 IPMP 제거율이 감소하였으며, 적정 $H_2O_2/O_3$ 비는 실제 정수장에서 사용하고 있는 후오존 투입농도인 $1{\sim}2$ mg/L에서 geosmin의 경우 $0.5{\sim}1$, IPMP의 경우 $0.2{\sim}1$로 나타났으며, 원수 중에 함유된 geosmin 제거를 위한 적정 $H_2O_2/O_3$ 비는 오존 투입농도 $1{\sim}2$ mg/L 범위에서 $1{\sim}3$ 정도로 광범위하게 나타났다. 급속 모래여과 처리수에 함유된 이취미 물질 5종에 대한 오존(0.5, 1.0, 2.0 mg/L) 투입농도별 잔존율을 살펴본 결과, IPMP의 제거율이 60% 이상으로 가장 높게 나타났으며, 오존/과산화수소 공정이 오존 단독공정 보다 제거율이 전반적으로 높게 나타났다. 오존/과산화수소 공정을 이용한 BDOC 생성능을 오존 투입농도 $0.5{\sim}2$ mg/L에서 과산화수소 투입농도별로 조사한 실험에서 오존/과산화수소 공정이 오존 단독공정보다 추가적으로 0.9 정도의 BDOC/DOC 비가 상승하여 0.34까지 증가하였다.
축산폐수 혐기소화 유출수 중의 생물학적 난분해성 유기물의 분해를 위하여 오존 기반의 고도산화 기술을 적용하였다. 배출수의 COD 및 색도는 각각 9200~9500 mg/L 및 0.384 (400 nm)이고 1/10 희석하여 실험에 사용하였다. 공급 오존은 버블의 크기가 $13{\mu}m$인 마이크로버블 오존과 $105{\mu}m$인 일반 오존버블과의 차이를 고찰하였다. 마이크로버블 오존을 사용함으로써 오존의 용해도와 라디칼 생성량이 증가되었고 일반 오존버블에 비하여 COD 및 색도의 제거효율이 각각 85% 및 26% 향상되었다. 마이크로버블을 포함한 $O_3/UV$, $O_3/H_2O_2$, $O_3/UV/H_2O_2$의 조합을 비교한 결과 오존 단독 처리에 비하여 색도 제거율이 5~10% 정도 증가되었으며, 오존에 비하여 UV나 $H_2O_2$의 색도제거에 대한 기여가 크지 않음을 알 수 있었다. 반면 COD에 대해서는 $O_3/UV/H_2O_2$ 적용시 오존 단독에 비하여 2배 이상 제거율이 증가하였으며 UV보다는 $H_2O_2$의 기여도가 더 컸다. 한편 마이크로 오존의 사용시 증가된 용존오존 및 라디칼 활성으로 인하여 오존 공급을 중단한 후에도 UV 또는 $H_2O_2$를 적용함으로써 추가적인 COD 분해 효과를 지속적으로 유지할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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