낙동강 유역에 위치한 산업폐수종말처리장에서 채집한 폐수슬러지 시료와 부산 지역 하수처리장에서 채집된 하수슬러지시료를 대상으로 19종의 염화페놀류와 미국 환경보호청(US EPA)에서 우선 오염물질로 지정한 16종의 PAHs를 분석하여 농도 실태 및 분포 특성을 확인하고자 하였다. 분석결과 PAHs는 1.28$\sim$44.9 mg/kg dry wt.의 범위를 보였으며 대부분의 슬러지 시료에서 선행연구와 비슷하거나 낮은 농도를 보였지만 I5와 S4 시료의 경우 매우 높은 농도로 검출되어 슬러지의 종류 및 폐수 발생원에 따라 차이를 보이는 것을 알 수 있었다. 염화페놀류는 213$\sim$3,850 $\mu$g/kg dry wt.로 검출되었으며, 폐수슬러지에서 더 높은 농도로 나타났다. 특히 공단처리수가 하수와 같이 유입되는 하수슬러지 시료의 경우 폐수슬러지와 비슷한 농도수준을 보여 하수보다는 폐수에 의해 이들 물질의 농도가 영향을 받는 것을 알 수 있었다. 또한 슬러지의 종류에 따른 PAHs와 염화페놀류의 분포패턴을 파악하기 위해 주성분분석 및 군집분석을 실시하였다. 폐수슬러지의 경우 폐수가 배출되는 산업의 종류에 따라 서로 다른 분포패턴을 보였지만 하수슬러지는 비교적 유사한 분포패턴을 보였다. 식품산업이 대부분을 차지하는 I6 폐수슬러지 시료의 경우 하수슬러지와 유사한 분포패턴을 보여 폐수 발생원에 의한 영향을 많이 받는 것을 알 수 있었다. 하수슬러지에서 PAHs는 선행연구와 마찬가지로 phenanthrene, pyrene, fluoranthene이 상대적으로 높은 조성비(30.8$\sim$50.7%)를 보였으며, 염화페놀류는 2-chlorophenol이 36.0$\sim$66.8%의 높은 비율로 나타났다.
토양미생물인 Ralstonia eutropha JMP134는 세균의 염색체상의 페놀분해경로를 통하여 삼염화에틸렌(TCE)을 분해하는 특징이 있다. 이전의 실험에서 본 세균으로부터 분리된 페놀분해효소가 단독으로 삼염화에틸렌을 분해하는 것을 밝힌바 있다. 본 실험에서는 페놀분해효소를 생성하는 유전자를 유전자 재조합방법을 통하여 plasmid에 cloning한 유전자 재조합세균 R. eutropha AEK301을 대상으로 TCE의 분해능을 실험하였다. AEK301은 페놀에 의한 유도작용 없이도 여러 유기물의 존재하에서 TCE를 분해하는 것으로 나타났다. 본 세균은 0.05%의 에탄올이 유일한 탄소원으로 제공된 배양액에서 TCE의 농도 $200{\mu}M$ 까지 거의 분해하였으며 농도 $400{\mu}M$에서는 약 70%까지 제거하는 특성을 보여주었다.
The degradation of 4-chlorophenol(4-CP) by various AOPs(Advanced Oxidation Processes) with continuous feeding of $H_2O_2$, including the ultraviolet/hydrogen peroxide, the Fenton and the photo-Fenton process has been investigated. The photo-Fenton process showed the highest removal efficiency for degradation of 4-chlorophenol than those of other AOPs including the Fenton process and the combined UV process with continuous feeding of $H_2O_2$. In the photo-Fenton process, the optimal experimental condition for 4-CP degradation was obtained at pH 3. Also the 4-CP removal efficiency increased with decreasing of the initial 4-CP concentration. 4-chlorocatechol and 4-chlororesorcinol were identified as photo-Fenton reaction intermediates, and the degradation pathways of 4-CP in the aqueous phase during the photo-Fenton reaction were proposed.
페놀류 전구물질로부터 형성된 polychlorinated dibenzo-p-dioxins(PCDDs)와 dibenzofurans(PCDFs)의 모든 동족체와 이성질체의 경향을 페놀과 19개의 염화페놀류의 분포를 이용하여 연구하였다. 실험은 $400^{\circ}C$(particle-mediated formation)와 $600{\sim}700^{\circ}C$(gas-phase formation)에서 각각 행하여 졌으며, 운반가스로 사용된 가스의 조성은 92%의 질소와 8%의 산소를 사용하였다. 염소기가 없는 dibenzo-p-dioxin(DD)와 dibenzofuran(DF)를 포함한 모든 종류의 PCDDs와 PCDFs의 동족체와 이성질체들이 20개의 페놀류를 혼합하여 사용한 본 실험으로부터 얻어졌다. 가스상 실험은 PCDFs가 많이 생성하였고, 입자상 실험에서는 PCDDs를 많이 생성 하였다. 가장 많이 생성된 동족체는 각각 DD와 DF였으며, 염소기의 숫자가 증가할수록, 동족체의 생성량은 감소하였다. 하지만 가스상과 입자상 실험에서 얻어진 PCDDs와 PCDFs의 동족체와 이성질체의 분포는 거의 항상 일정하였다. 고농도로 존재하는 페놀과 적은수의 염소기를 가지고 있는 염화 페놀류의 농도가 가스상과 입자상에서 발생하는 PCDDs와 PCDFs의 분포에 아주 중요한 역활을 하였다.
금속 염화물을 이용한 화학적 활성화 방법으로 페놀 수지로부터 미세기공과 증기공을 가지는 활성탄을 제조하였다. 본 연구에서 질소 흡착 데이터는 생성된 활성탄 표면의 물리적 성질을 특성화하는데 사용하였다. 표면 특성과 공동분포 분석 결과로부터, 페놀수지는 $962.3m^2/g$ 이상의 비표면적을 가지는 미세기공과 증기공을 가지는 활성탄을 생성함을 나타내었다. 이러한 동공구조를 가지는 활성탄은 금속 염화물($CdCl_2$, $CuCl_2$)의 양을 조절하여 만들어 졌으며, 동공의 발달은 금속염화물의 양이 증가함에 따라 증가함을 알 수 있었다. 열역학적인 DSC 데이터로부터, 첫 번째 발열반응의 엔탈피 변화 값(${\Delta}H$)은 금속염화물의 증가와 함께 증가하였다.
환경중으로 배출되는 다이옥신의 배출농도와 연소온도와의 관계를 파악하기 위해 쓰레기소각로의 폐기물 연소온도를 $800{\sim}900^{\circ}C$(평균 $880^{\circ}C$), $900{\sim}1000^{\circ}C$(평균 $970^{\circ}C$) 및 $1000{\sim}1100^{\circ}C$(평균 $1070^{\circ}C$)의 온도 범위로 조절하여 보일러 후단에서 시료를 채취 분석한 결과 온도가 $880^{\circ}C$, $970^{\circ}C$, $1070^{\circ}C$로 증가함에 따라 배출되는 다이옥신류의 양은 각각 $7.82ng-TEQ/Nm^3$, $6.97ng-TEQ/Nm^3$, $6.13ng-TEQ/Nm^3$으로 12%($880^{\circ}C{\rightarrow}970^{\circ}C$), 10%($970^{\circ}C{\rightarrow}1070^{\circ}C$)씩 감소하는 경향을 보이고 있다. 또한, 온도 변화에 따른 염화페놀류 및 염화벤젠류 등의 전구물질들은 연소 온도가 증가됨에 따라 염화페놀류가 25%($880{\rightarrow}970^{\circ}C$), 28%($970{\rightarrow}1070^{\circ}C$)정도 감소되었으며, 염화벤젠류가 30%($880{\rightarrow}970^{\circ}C$), 18%($970{\rightarrow}1070^{\circ}C$)로 감소되는 경향을 보이고 있으며, PCB는 연소온도가 $880^{\circ}C$에서 $970^{\circ}C$로 증가되었을 때 이염화비페닐(DCBP)에서 구염화비페닐(NCBP)의 모든 이성체의 농도가 $379ng/Nm^3$에서 $232ng/Nm^3$으로 약 39% 감소하였으며, 온도를 $1070^{\circ}C$로 증가시켰을 경우는 $228ng/Nm^3$로 $970^{\circ}C$일 경우 보다 약간 감소하는 경향을 나타내고 있다. 한편, 배출되는 이성체의 패턴은 주로 염소화 정도가 큰 염화물이 주로 배출되고 있음이 파악되었다.
본 연구에서는 지하수내의 클로로페놀 오염물을 제거하기 위하여 니켈로 코팅된 영가철을 이용한 기술의 적용 타당성을 검토하였다. 영가철을 니켈로 개질하여 4-클로로페놀을 분해하였으며 중간 생성불의 생성에 대하여 조사하였다. 또한, 초기 오염물의 농도, 이중금속의 주입량, 휴믹산의 영향 및 용액의 pH 변화에 따른 오염물의 제거 효과에 대한 영향을 분석하였다. 니켈로 개질된 영가철은 240분 이내에 4-클로로페놀의 95% 이상을 효과적으로 제거하였다. 유사 1차 반응계수에 의하여 평가된 오염물의 제거효과는 개질된 영가철의 주입량에 직접적으로 비례하는 결과를 보였다. 휴믹산의 경우 개질된 영가철의 표면에 대하여 4-클로로페놀과 경쟁관계를 보임에 따라 오염물의 제거효과를 감소하는 역할을 하였다. 영가철만을 단독으로 사용하는 경우와 다르게 개질된 영가철을 사용 시 용액의 pH 는 크게 변화하지 않아 개질된 금속의 내구연한이 증가될 수 있음을 보여주었다. 4-클로로페놀의 탈염소화 분해과정을 해석한 결과 페놀화합물이 생성되었다.
도시쓰레기소각로의 전기집진기(Electro Precipitator, EP) 및 선택적촉매반응장치+습식세정탑(Selective Catalytic Reactor+Wet Scrubber, SCR+WS) 전 후단 배출가스 중 배출되고 있는 PCDDs/PCDFs, chlorobenzenes, chlorophenols 및 PCB를 측정 분석하고, 각 방지시설별 PCDDs/PCDFS 및 전구물질 등의 배출량과 배출특성을 조사하였다. 본 연구 결과 전기집진기의 내부에서 염소의 치환정도가 큰 2,3,4,7,8-pentachlorinated dibenzo-p-furan(PeCDF)와 2,3,4,6,7,8-hexachlorinated dibenzo-p-furan(HxCDF) 등과 같은 퓨란류, 2,3,4,6-tetrachlorophenol(TeCP), pentachlorophenol(PeCP)의 염화페놀류, 1,2,4,5-tetrachloro benzene(TeCB), pentachlorobenzene(PeCB), hexachlorobenzene(HxCB)의 염화벤젠류 및 hexachlorinated biphenyl(HxCBP), Heptachlorinated biphenyl(HeCBP), octachlorinated biphenyl(OCBP), nonachlorinated biphenyl(NCBP) 등의 PCB 등과 같은 전구물질들이 전단에 비하여 후단에서 재합성되어 배출되는 것으로 조사되었다. 이는 전기집진기의 운전온도가 약 $300^{\circ}C$ 전후로 PCDDs/PCDFs 및 전구물질들이 합성되는 온도와 일치하기 때문인 것으로 생각되어지며, PCDDs/PCDFs 및 전구물질류 증가억제를 위해 EP의 운전온도를 저온화하는 등의 방법으로 PCDDs/PCDFs 및 전구물질 등의 배출 농도를 저감해야 할 것으로 생각된다. 그러나, SCR+WS의 내부에서는 이들 다이옥신류 및 전구물질의 농도가 감소되어 제거되었음을 알 수 있었으나, 각각의 방지시설 전 후단에서 연구가 수행되어 보다 체계적인 다이옥신 저감방안이 제시되어야 한다고 판단되어진다.
페놀을 함유한 폐 활성탄의 가열 재생시 대기 오염물인 페놀이 생성되어 환경을 오염시키므로 발생하는 페놀 제거에 대한 검토가 필요하다 본 연구에서 실험에 사용하여 페놀을 함유한 S.회사 활성탄(WS-GAC), C.회사 활성탄(WC-GAC), L.회사 활성탄(UL-GAC)의 전해산화는 정전위 전해방식으로 실험하였다. 시료에 함유된 페놀농도는 100 rng/g, 지지 전해질은 1.0% 염화나트륨 용액, Ti-Ir(10$\times$10$ extrm{cm}^2$)전극 간격은 2 cm,전류밀도는 $1.25 A/dm^2$인 조건에서 실험이 이루워졌을 경우 전해 산화 실험에서 얻은 결과 페놀의 잔류물은 검출되지 않았다. 그러므로 전해산화 반응에서 빈응시간, 전류밀도, 지지전해질의 농도, 전극간의 거리가 60 minutes, 1.25 $A/dm^2$, 1.0%, 2 cm 임을 알 수 있었다.
The degradation of 3-chlorophenol(3-CP) by various AOPs(Advanced Oxidation Processes) including the ultraviolet / hydrogen peroxide, the Fenton and the ultraviolet(UV)-Fenton process has been conducted. The highest removal efficiency for 3-CP in the aqueous phase was obtained by the UV-Fenton process among the AOPs. In the UV-Fenton process, The removal efficiency of 3-CP decreased with increasing pH in the range of 3 to 6, and it decreased with increasing initial concentration. As the intermediates of 3-CP by UV-Fenton reaction, 3-chlorocatechol, 4-chlorocatechol, and chlorohydroquinone were detected thus the degradation pathways were proposed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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