본 연구에서는 염료태양전지의 제작 시 고가의 TCO전극을 사용하지 않고 간단히 광전극을 대체할 수 있는 방법으로 메쉬전극을 이용하는 TCO-less 염료태양전지를 제작하였다. 메쉬전극을 이용한 TCO-less 염료태양전지의 구조는 "Glass / 메쉬전극($TiO_2$를 딥코팅 한 후 염료를 흡착시킴) / 전해질 / 멤브레인 필터 / 상대전극(Pt-coated TCO) / Glass" 로 구성된다. 제작된 샘플의 광전변환 효율은 약 1.5% 였으며 fill factor는 0.55로 나타났다. 향후 계획으로 효율을 향상 시킬 수 있는 방법을 도입하여 광전류밀도와 fill factor를 개선하는 연구를 진행할 예정이다.
견 피브로인 막을 통한 투과실험으로, 종전의 견섬유로는 얻을 수 없었던 투과 및 확산거동에 대하여, Dual mechanism을 적용하여 고찰하였으며, 아울러 염료의 구조가 이러한 물리화학적 성질에 가지는 영향에 관해서 고찰한 결과를 요약하면 다음과 같다. 1) 전체적인 확산계수 $D_{(c)}$는 주로 Langmuir-type 확산계수 $D_{L}$에 의해서 결정된다. 2) 농도에 따른 확산계수의 조사에서 Dye I (monobasic dye)에서는 뚜렷한 최대치가 관찰되었으나, Dye III(trisulfonic acid dye)에서 $D_{p}$는 거의 의미가 없는 것으로 나타났다. 3) 견 피브로인에 있어서 산성염료의 확산은 sulfonic acid group의 도입에 따라 정점 느리게 되고, $D_{L}$은 온도의 증가에 따라 더 큰 값을 나타냈다. 4) 염료 음이온의 하전수가 클수록 확산계수는 chemical potential gradient model에 더욱 더 가깝게 된다. 5) 투과의 활성화 에너지는 sulfonic acid group의 도입에 따라 감소되었다.다.
석탄계 입상 활성탄을 사용하여 수용액으로부터 brilliant blue FCF 염료의 흡착에 대해 조사하였다. 회분식 실험은 흡착제의 양, 초기농도와 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 식을 사용하여 해석한 결과 Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n = 0.129~0.212)로부터 이 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차 및 유사이차 반응속도식에 적용해 본 결과는 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 음수값의 Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 양수값의 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타냈다.
본 연구에서는, 탄화가 가능한 고분자/리그닌 복합소재 필름을 형성한 후, 제어된 온도 프로파일(profile)을 갖는 탄화 공정을 통해 탄화 생성물을 얻는다. 탄화 공정이 리그닌의 탄화 생성물 및 탄소 필름에 미치는 영향을 파악하여 성공적인 탄화물 생산이 가능한지를 탐색하였다. 얻어진 탄소 필름이 다양한 분자들, 비극성 유기 분자, 극성 유기 분자, 염료 분자 등에 보여주는 흡착 특성을 리그닌의 탄화물과 비교하며 자외선/가시광선(UV/Vis) 분광기로 분석하였다. 순환전류법으로 분석한 결과 본 연구에서 활용한 탄화 과정을 통해 탄소 필름이 성공적으로 얻어졌음을 확인하였다. 다양한 흡착 실험 결과 얻어진 탄화 리그닌이 다양한 분자들에 대한 흡착이 가능함을 보여주었고, 특히 염료 분자에 대해 효과가 가장 높게 나타났다. 이는, 분자 크기가 큰 분자에 대해 흡착이 용이함을 암시한다. 복합소재 필름의 경우 도입된 고분자가 리그닌의 흡착 성능을 다소 약화시키는 것으로 나타났다. 이 연구는 금속 양이온에 대한 흡착 거동을 분석한 이전 결과로 함께 향후 연구에 대한 중요한 정보를 제공할 것이다.
활성탄에 의한 acid fuchsin (AF) 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학 및 열역학적 특성치를 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간 및 온도를 변수로 하여 수행하였다. 활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성(pH 8)에서 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다. 등온흡착 데이터는 Freundlich, Langmuir, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 맞춰 보았다. Freundlich 식이 가장 높은 일치도를 나타냈으며, 흡착메카니즘이 다분자층 흡착임을 알았다. 흡착용량은 온도증가와 함께 증가하였다. Freundlich의 분리계수는 이 흡착공정이 적합한 처리공정임을 나타냈다. Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 의해 평가된 흡착 에너지는 활성탄에 의한 AF의 흡착이 물리 흡착임을 확인시켰다. 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞았다. 입자내 확산 모델에 의해 흡착점에서의 표면 확산이 율속단계로 평가되었다. 흡착공정의 활성화 에너지와 엔탈피 변화는 각각 21.19 kJ/mol, 23.05 kJ/mol 이었다. Gibbs 자유 에너지 변화는 흡착반응이 온도가 높아질수록 자발성이 더 진다는 것을 알려주었다. 양의 엔트로피는 이공정이 비가역적이라는 것을 나타냈다. 등량 흡착열은 본질덕으로 물리흡착임을 나타냈다.
본 연구에서는 석탄계 입상활성탄을 이용하여 수용액으로부터 염기성 염료 Basic Blue 3 (BB3)의 흡착에 대해 조사하였다. 모든 실험은 회분공정에서 수행하였고, 활성탄의 투입량, 접촉시간, 초기농도 및 온도와 같은 흡착변수들에 대해 평가하였다. 활성탄의 투입량이 증가할수록 BB3 제거율도 증가하였으며, 활성탄 0.2 g 이상에서 초기농도 $50mg\;L^{-1}$의 BB3가 100% 제거되었다. 또한, 흡착평형에 도달하는 시간은 염료의 초기농도에 의존적이었다. Langmuir 모델에 따르면, 석탄계 입상활성탄의 최대흡착량은 25, 35, $45^{\circ}C$에서 66.45, 84.97, $87.19mg\;g^{-1}$으로 산출되었다. 그리고 Gibbs 자유에너지 변화량, 엔탈피 변화량, 엔트로피 변화량과 같은 열역학적 변수들에 대해 평가하였다.
Cellulose섬유의 염색시 섬유가 물속에 침지되면 섬유표면은 음전하가 형성되어, 용액 속에서 음이온으로 존재하는 염료와의 반발력으로 인해 염료가 섬유에 접근하기가 어려워지며 따라서 염색이 원활하게 이루어지지 않는다. 그러나 염욕에 염화나트륨(sodium chloride, NaCl)이나 망초 즉, 황산나트륨(Glauber's salt, sodium sulfate, Na2SO4)과 같은 전해질을 첨가하면, 양이온인 sodium 이온이 섬유표면과 음이온 염료사이의 반발력을 감소시킨다. 따라서 음이온의 염료는 섬유표면에 접근할 수 있고, 고유한 인력으로 염색이 가능하게 된다. 현재 Cellulose섬유의 상업적인 반응성염료 염색공정뿐만 아니라 최근 연구에서는 전해질 중 대부분 분말망초를 대부분 사용하고 있다. 그러나 분말망초는 별도의 용해과정이 필요할 뿐 아니라, 과량 사용시 용해되지 않은 분말이 섬유 표면에 흡착될 경우 불균염을 초래할 우려 등의 단점이 있다. 이와 같이 작업효율성을 향상시키고 염색을 효율적으로 진행시키기 위해 최근 액상형의 망초가 도입되고 있다. 이 연구에서는 분말 및 액상 망초를 조제로 사용하여 3종류의 Cellulose섬유를 반응성염료로 염색하였다. 담색, 중색, 농색 3가지 염료 농도에 대해 투입하는 망초의 type에 따라 각각의 Cellulose섬유별 균염성 정도에 대하여 비교해 보았다.
Dye-sensitized solar cells (DSSC) show great promise as an inexpensive alternative to conventional p-n junction solar cells. Investigations into the various factors influencing the photovoltaic efficiency have recently been intensified. The conventional absorber electrode in DSSC is composed of compacted or sintered $TiO_2$ nanopowder that carries an anchored organic dye. The absorbance of incident light in the DSC is realized by specifically engineered dye molecules placed on the semiconductor electrode surface ($TiO_2$). The dye absorbs light at wavelengths up to about 920nm, the energy of the exited state of the molecule should be about 1.35eV above the electronic ground state corresponding to the ideal band gap of a single band gap solar cell. The dye molecules ar adhered onto the nanostrutured $TiO_2$ electrode by immersing the sintered electrode into a dye solution, typically 3mM in alcohol, for a long enough period to fully impregnate the electrode. However, the concentrations of the dye is slightly changed due to the evaporation of the alcohol. The dye is more expensive than other materials in DSSC and related to the efficiency of DSSC. Therefore, the concentrations of the dye should be carefully measured. In this study, we investigated to the dye loading on fired $TiO_2$ powder as a function of temperature by the TG-DTA and the dye solution by UV-visible spectroscopy after the impregnation process. The dye loading is related to the porosity of the nanostructured $TiO_2$ electrode.
최근 염료감응형 태양전지(DSSC)는 광변환효율 측면에서 향상 가능성이 높으며, 전기화학적 반응을 바탕으로 하므로 생산단가가 낮아 차세대 태양전지로 관심을 모우고 있다. 염료감응형 태양전지에 있어서 주요 구성성분 중의 하나는 다공성 산화물 광전극 재료이다. 다양한 반도체 물질과 비교할 때 $TiO_2$는 전도대의 위치와 전자이동성 면에서 비교적 적합하며, 유기물과의 흡착성 및 안정성 측면에서 대단히 우수하다. 염료감응형 태양전지의 $TiO_2$ 광전극이 갖추어야 할 요건은 표면적이 넓어서 염료 흡착량이 많아야 하며, 전자전달 및 전해질 이동을 위한 효율적 구조이어야 한다. $TiO_2$ 광전극 제작을 위한 재료로서는 나노입자가 널리 이용되며, 입자의 크기는 20 nm 부근이 적합한 것으로 알려져 있다. 본 발표에서는 나노입자 외에 나노막대, 나노섬유, 나노튜브, inverse-opal 구조 등과 같이 지금까지 연구되고 있는 $TiO_2$ 나노구조 관련연구를 소개 한다. 한편으로 효율적 전극구조를 제작하려면 $TiO_2$ 나노구조 제어 외에도, 투명전극과 $TiO_2$ 전극과의 계면층(interfacial layer) 제어, 빛의 효율적 이용을 위한 산란층(scattering layer) 및 $TiO_2$ 전극에서 전해질로의 전자손실 억제를 위한 blocking layer 도입 등이 필요하다. 이에 대한 기본개념을 설명하고 다른 연구자의 연구결과를 소개한다. 본 연구실의 연구 결과인, 메조 포러스 구조, 다공성 속빈구 구조와 구형구조체를 합성하고 이를 염료감응형 태양전지에 응용한 내용을 소개한다. 다공성 속빈구의 경우, 산란층으로 대단히 우수한 결과를 나타내었고, 다공성 구형구조체는 광전극 주재료로 적합한 특성을 나타내었다. 즉, 다공성 구형구조체를 적용한 광전극은 표면적이 대단히 넓고 또한 효율적 동공구조가 형성되어 전해질 이동에도 매우 효율적이다.
A $TiO_2$ films in dye-sensitized solar cells was fabricated using $TiO_2$ colloidal sol prepared from titanium iso-propoxide used as a starting material by applying the sol-gel method. It was characterized by particle size analyzer, XRD, FE-SEM, and BET analysis. The adsorption isotherms of dye molecule on $TiO_2$ films were obtained at three different temperatures (30, 45, $60^{\circ}C$) and at three different pH (3, 5, 7). The adsorption kinetics of dye molecule on $TiO_2$ films were obtained at three different temperatures (30, 45, $60^{\circ}C$. The adsorption experimental data were correlated with Langmuir isotherm model and pseudo-second-order model. Also the isosteric enthalpies of dye adsorption were calculated by the Clausius-Clapeyron equation. In addition, the adsorption energy distribution functions which describe heterogeneous characteristics of nanocrystalline $TiO_2$ film surface were calculated by using the generalized nonlinear regularization method. We found that efficient adsorption of N719 dye from aqueous solution onto $TiO_2$ films can be successfully achieved by dye adsorption conditions and morphology of $TiO_2$ films.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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