Numerical simulations of high temperature catalytic combustion have been performed for the application to a gas turbine combustor. Dependences of inlet temperature and pressure on the distributions of temperature and species concentrations were investigated using plug flow model with detailed homogeneous and heterogeneous chemistries of methane-air mixtures. Honeycomb typecombustor deposited with Pt catalyst of 100mm in length and 26mm in diameter is used. The results show that rapid increase of temperature profile occurs earlier with the increase of inlet temperature and the decrease of inlet pressure. The condition which catalytic combustion is stabilized exists at certain range of inlet temperature and pressure. The state of catalytic combustion is also confirmed by the distributions of species concentration.
The characteristics of the catalytically supported combustion with Pd and Pd/Pt based catalyst using the bench-scaled high pressure combustor have been investigated up to 5atm. This study aimed to investigate combustion characteristics of the stable flame attached to the exit of catalyst bed and NOx emissions with respect to the position of axial and radial direction in the combustor. NOx emissions were increased along the axial distance after the catalyst bed exit and radially decreased from the center to the wall of the combustor. At the higher pressure, the NOx emission decreased slightly due to the lower flame temperature in the combustor at the high pressure.
$CeO_2$에 담지된 구리산화물에서 벤젠의 촉매연소 반응에 대해 연구하였다. 담지된 구리산화물 촉매들은 볼밀법과 함침법으로 제조하였고, XRD, FT-IR, TEM 및 TPR에 의해 특성분석을 하였다. 볼밀법으로 제조된 CuO/$CeO_2$ 촉매는 높은 담지량에서도 잘 분산된 CuO를 얻었다. 볼밀법으로 제조된 CuO/$CeO_2$ 촉매는 함침법으로 제조된 촉매에 비해 높은 활성을 보여주었다. CuO의 담지량이 증가할수록 촉매 활성이 증가하였으며, 10 wt%로 담지된 촉매에서 가장 높은 활성을 나타내었다. 또한, 10 wt% CuO/$CeO_2$ 촉매에 소량의 $Fe_2O_3$와 CoO의 조촉매 첨가는 CuO의 분산도를 높여 반응활성을 증가시켰다.
능금산법으로 제조된 페롭스카이트 촉매에서 입자상물질의 연소반응에 대하여 연구하였다. 페롭스카이트 산화물의 A 및 B site에 금속이온을 치환시켜 연소반응의 활성을 증가시켰다. 또한 반응온도, 산소의 농도, 공간속도, $SO_2$ 및 물의 영향에 대하여 조사하였다. $LaCoO_3$형 촉매의 A site에 알칼리족 금속을 치환시키면 연소개시 온도가 낮아졌고, 알카리족 금속은 Cs>K>Na의 순서로 연소활성을 증가시켰다. 그러나 $La_{0.6}Cs_{0.4}CoO_3 $촉매에서 B site에 Fe나 Mn을 치환시키더라도 연소개시 온도의 변화가 거의 없었다. 산소의 농도가 증가함에 따라 연소개시 온도는 낮아졌고 이산화탄소의 생성속도는 산소분압의 영향을 별로 받지 않았다. 한편 공간속도의 증가에 따라 연소개시온도가 낮아졌고, 이산화황에 대한 촉매의 비활성화는 일어나지 않았으며, 반응물 중에 첨가된 물에 의해 연소반응이 촉진되었다.
원통형으로 성형된 zeolite sheet (제올라이트를 함유하는 세라믹 종이)는 VOC 제거를 위한 효과적인 흡착로터로서 사용될 수 있다. 본 연구에서는 ZSM-5가 함유된 zeolite sheet 지지체에 Pt를 담지한 후 톨루엔 연소 촉매 성능을 ${\gamma}-Al_2O_3$ 및 cordierite honeycomb 지지체에 담지된 Pt 촉매와 비교하였다. Pt/zeolite sheet 촉매는 $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 또는 Pt/cordierite honeycomb 촉매에 비하여 톨루엔 연소반응에 높은 활성을 나타냈다. 한편, Pt/zeolite sheet 촉매를 상온에서 $NH_3-H_2O$ 증기로 전처리하면 zeolite sheet에 담지된 Pt 입자의 분산도가 향상되었으며, 톨루엔 연소 촉매 활성이 크게 증가하였다.
가스연소와 촉매연소 실험을 통해 열교환 연소기의 연소 및 소염한계에 대하여 레이놀즈 수에 적용하여 성능평가를 수행하였으며, 마이크로 스케일 연소 장치에 대한 적용 가능성에 대해 살펴보았다. 본 논문에서는 연소기의 특성을 살펴보기 위해 나선형 연소기의 물리적 크기와 회전수를 변화시킨 스위스롤 연소기를 제작하여 실험을 수행하였다. 또한 연소가스 분석을 통한 연소효율에 대해서도 살펴보았다. 실험 결과를 바탕으로 스위스롤 연소기의 최적 작동상태에 대해서도 분석하였다.
팔라듐 촉매는 주로 수소화 반응, 산화반응, 저온 연소반응 등에 사용된다. 특히 최근에 연료전지에 많이 시도되고 있는 알코올 등의 개질을 통한 수소가스의 발생을 할 경우에도 이 팔라듐 촉매의 가능성에 상당한 관심이 증폭되어 왔다. 귀금속 촉매인 팔라듐 촉매가 성능이 우수하지만 고가이고 내구성과 소성후의 성능저하 등이 해결해야 할 과제로 남아 있다. 본 연구에서는 내구성과 소성 후에도 성능의 저하가 없는 팔라듐 촉매를 합성하고 반응성을 연구하였다.
석탄화력발전소로부터 배출되는 질소산화물(NO + NO2 = NOx)은 NH3를 환원제로 사용하여 선택적으로 환원시키는 SCR(selective catalytic reduction) 탈질촉매시스템에서 효과적으로 제거될 수 있다. 이 SCR 촉매공정에서 원소수은을 산화시켜 후속공정에서 제거하기 위하여 수많은 산화촉매들이 제안되었으나 MW급 석탄연소시설이나 상업운전 중인 석탄발전소 탈질시스템에서 원소수은 산화성능을 실증한 사례들은 매우 드물다. 실배가스에서 수행한 실증연구들을 심층적으로 조사·분석한 바는 기존 SCR 탈질촉매뿐 아니라 수은산화능을 향상시킨 신촉매의 원소수은 산화활성은 석탄연소, 실배가스 등의 특성에 따라 매우 복잡한 양상을 띤다는 점이다. 그럼에도 불구하고 석탄연소시설에 사용하는 원료탄, 탈질시스템과 실증조건이 원소수은 산화능에 가장 큰 영향을 미치는 핵심 요소이다. 특히, 원료탄에 함유된 할로겐 함량은 탈질촉매공정의 중요성을 넘어서는 것으로 보여진다. 석탄에 존재하는 대표적인 할로겐 성분은 Cl, Br과 F이고 이들 중에서 Cl이 지배적이며 다른 할로겐계처럼 염으로 존재하지만 석탄연소 과정에서 미량의 Cl2와 함께 HCl로 전환된다. 이러한 HCl은 원소수은 산화에 있어서 강력한 산화제로 작용하지만 석탄마다 Cl 함량이 다르기 때문에 HCl 농도 또한 강하게 의존한다.
Pd-ZSM-5 촉매 상에서 메탄의 연소반응을 수행하였다. 담체는 저온상압법으로 합성한 ZSM-5를 이용하였다. 담체인 ZSM-5의 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비 변화에 따른 메탄의 전환율 변화를 조사해 보았다. 그리고 합성한 Pd-ZSM-5 촉매의 메탄 전환율을 상업화된 Pd-ZSM-5(PQ Co.) 및 $PdO/{\gamma}-Al_2O_3$와 비교하여 보았다. $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비 변화에 따른 메탄의 연소반응실험 결과 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비가 작을수록 높은 메탄의 전환율을 보였으며, Pd을 정량화시켜 메탄의 연소속도를 비교한 결과, 역시 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비가 작을수록 빠르게 나타났다. 합성한 Pd-ZSM-5가 상업화된 Pd-ZSM-5(PQ Co.)보다 우수한 메탄 전환율을 나타냈다. 촉매 특성 분석 결과들로부터 메탄의 연소반응에서 촉매에 흡착하는 산소의 결합세기가 반응속도에 매우 큰 영향을 미침을 알 수 있었다.
본 연구에서는 메탄을 물질로 산화실험을 수행하였다. 메탄의 발화온도가 탄화수소 중에 가장 높으며, 대부분의 전이금속촉매 활성온도가 가장 높게 나타나는 물질이므로 메탄의 연소가 일어날 경우 대부분의 탄화수소류는 연소가 일어날 수 있으므로 메탄의 산화반응을 연구하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하여 메탄에 대한 활성능을 측정하였으며, 조촉매로 금속산화물을 이용하여 활성능의 변화를 연구하였다. 또한 자연에 존재하는 천연망간광석과 금속산화물을 담지하여 최적의 메탄에 대한 활성능을 지닌 촉매를 선별하였다. 조촉매로는 Ce, Sn, Ni, Co, Mo 등을 이용하였다. 또한 본 연구에서는 촉매 제조는 과잉용액함침법을 사용하여 담지체에 촉매물질을 분산하였으며, 온도와 유량에 대한 각 조성 촉매의 활성능을 측정하여 활성화에너지 및 $T_{50}$, $T_{90}$을 도출하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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