본 연구는 불소그룹을 함유한 술폰화된 아릴렌에테르계 블록 공중합체 고분자 전해질막의 제조 및 연료전지 특성에 관한 것이다. 이러한 불소그룹을 함유한 술폰화된 아랄렌에테르계 블록 공중합체를 제조하기 위하여 양말단에 불소계 비닐기를 가지면서, 고분자 전환시 상온에서 술폰화 가능한 biphenyl계 단량체와 술폰화가 불가능한 sulfonyl계 단량체를 각각 합성하였다. Biphenyl계 단량체로 부터 올리고머를 합성한 후 sulfonyl계 단량체와 열적 고리화 부가중합을 하여 다양한 몰조성을 갖는 일련의 perfluorocyclobutane(PFCB)기를 포함하는 블록 공중합체를 제조하였다. 제조된 블록 공중합체를 상온에서 술폰화제인 chlorosulfonic acid(CSA)를 이용하여 후술폰화시켜 강산 이온기인 sulfonic acid를 biphenyl계 올리고머 부분에 선택적으로 도입하였다. 이렇게 제조된 술폰화된 고분자를 제막한 후 연료전지 특성을 Nafion-115와 비교하였다. 술폰화가 되는 올리고머 블록의 비율 증가에 따라 이온교환능력 (IEC)이 증가하였고 , 그에 따른 팽윤도 역시 증가하는 것을 보였다. 술폰화된 고분자들은 건조 및 습윤 상태에서도 기계적 강도가 우수하였다. 최적화된 술폰화 블록 고분자(S-2) 를 대상으로 membrane electrolyte assembly(MEA) 를 제조하여 연료전지 초기성능을 측정한 결과 Nafion-112와 유사한 전기화학적 성능을 나타내었다.
부분예혼합 연소기 내 연소불안정 분석을 위한 수치적 연구가 수행되었다. 해석은 연료 조건에 따라 수행되었으며 대와류모사(Large eddy simulation, LES) 기법 및 PaSR 연소 모델이 솔버 내에 도입되었다. 수치해석의 타당성을 확인하기 위한 실험과의 비교 검증이 완료되었으며 정량적, 정성적인 일치도가 확인되었다. 연료 조건에 따라 변화하는 연소기 내 화염 특성이 이어서 조사되었으며 연소불안정 발생과의 연관성이 조사되었다. 해석 결과에 따르면 연료 조건에 따라 화염 길이가 크게 변화하였다. 그리고 화염 길이가 충분히 길어질 경우 화염-와류 상호작용이 벽면 주변에서 발생하였으며 이는 연소불안정 발생의 주요 원인이 되었음이 확인되었다.
본 연구에서는 흡열연료의 종류와 촉매의 성형 방법에 따른 연료의 분해특성 및 코크 생성에 대하여 분석하였다. 실험에 사용된 연료는 methylcyclohexane (MCH), n-dodecane 그리고 exo-tetrahydrodipentadiene (exo-THDCP)이며, 백금을 담지한 USY720에 압력만을 가하여 제조한 disk 형태, binder와 silica solution을 혼합하여 제조한 pellet 형태의 제올라이트를 촉매로 사용하였다. 성형 방법에 따른 촉매의 특성은 X-ray 회절분석법(XRD), 주사전자현미경(SEM), 질소흡탈착등온선 그리고 암모니아 승온탈착분석법을 통해 분석하였으며, 연료가 초임계 상태로 존재할 수 있는 고온고압의 조건($500^{\circ}C$, 50 bar)에서 반응을 진행시킨 후에 생성된 혼합물은 가스 크로마토그래프 질량분석계(GC-MS), 촉매에 생성된 코크는 열중량분석기를 사용하여 분석하였다. 이와 같은 분석을 수행한 결과, 반응 후 생성물의 조성은 연료를 구성하는 화합물의 구조에 따라 크게 차이를 보였다. 또한, 촉매의 성형 방법에 따른 결정성이나 표면 특성의 변화는 미미하였으나, 비교적 큰 변화를 보인 산점과 기공 특성이 생성물과 코크 생성량 및 조성의 변화에 영향을 주는 것으로 확인되었다.
우리나라는 1960년대부터 실시된 조림 정책을 통해 산림이 점차 울창해지고 있어 산림 내 연소물질이 증가되어 산불 피해 강도가 점차 높아지고 있다. 산불방지에 대한 예방차원으로 피해를 저감시키거나 위험을 완화시키는 대표적인 임업적 기술을 적용하는 방법으로 방화림 조성과 방화선 구축을 들 수 있다. 방화림 조성은 산림내 연소물질 관리 또는 수종을 갱신하여 산불확산으로부터 화재강도를 낮추어 산림의 산불위험성을 낮추는 방법이다. 대표적인 기술로는 간벌과 가지치기, 하예작업, 활엽수림 조성 등의 방법이 있다. 방화선 구축작업을 임내 연료물질을 완전히 제거하여 산불이 확산되지 않도록 구축하는 작업이다. 이에 본 연구에서는 일본과 중국의 산불 방화림 조성과 방화선 구축 사례를 조사 분석하여 국내 적용 가능한 기술을 선별하고자 하였다. 그 결과, 산불에 강한 수종을 선발하였고 산불에 강한 숲 조성 방법 및 방화선 구축 방법 등을 도출하였다. 이에 본 연구 결과를 토대로 산림내 주요사찰, 기간시설 및 군사시설 등과 같은 주요시설물이 산불로부터 안전하게 보호되고 피해를 최소화하는데 도움이 될 것으로 사료된다.
본 논문에서는 석탄으로부터 생성된 합성천연가스(SNG)의 다양한 연료 조성에 대한 배기가스 배출 특성 및 희석제에 대한 NOx배출 저감에 대해 기술하였다. 예혼합거리가 짧은 부분 예혼합 가스터빈 연소기에서 SNG 연료조성에서의 수소 비율과 입열량, 당량비를 조절해 가며 연소특성을 관찰하였다. 수소 비율에 따른 NOx 배출지수는 유사하게 나타났고, 화염가시화를 통해 화염의 특성을 파악할 수 있었다. CO 배출의 경우 당량비 1 구간에서 특이점이 나타났으며, 이를 화염의 자발광 이미지와 자발광 강도를 통하여 원인을 파악할 수 있었다. 또한 높은 NOx 배출을 저감하기 위하여 질소($N_2$)와 이산화탄소($CO_2$) 희석제를 사용하여 희석제 공급량에 대한 저감 효과를 파악하였다. 이로부터 희석제의 비열과 열용량이 연소로부터 발생한 연소열을 흡수하여 열화에 의한 NOx 배출을 저감하는 효과를 확인하였다.
Poly(ether ether ketone)을 설폰화시킨 후 poly(ether sulfone) (PES)과 다양한 조성으로 혼합하여 블렌드 막을 제조하였고, 직접메탄올 연료전지(DMFC; Direct Methanol Fuel Cell)용 고분자 전해질 막으로의 응용 가능성을 살펴보기 위하여 조성의 변화에 따른 메탄올 투과도, 수소 이온 전도도, 이온 교환 용량, 그리고 함수율의 변화를 살펴보았다. Sulfonated poly(ether ether ketone) (SPEEK)의 경우 수소 이온 전도도는 비교적 우수하였으나 메탄올 투과도 역시 비교적 높았다. 그러나, PES의 양이 증가함에 따라 수소 이온 전도도보다 메탄올 투과도가 급격히 감소하여서 PES의 양이 40%일 때 가장 좋은 선택성을 나타내었다.
고체산화물 연료전지용 밀봉재로서 전지 구성원과 열팽창계수가 유사하고 비젖음성 특성을 가지며 전지 작동온도에서 화학적 안정성을 갖는 밀봉유리를 개발하고자, BaO-Al$_2$O$_3$-La$_2$O$_3$-Ba$_2$O$_3$-SiO$_2$계 유리를 제조하여 조성 변화에 따른 열적 특성 변화와 접합후의 젖음성 및 반응성 등을 조사하였다. 유리망목 형성산화물인 B$_2$O$_3$와 SiO$_2$의 함량비 및 BaO의 망목 형성산화물(B$_2$O$_3$+SiO$_2$)에 대한 함량비 변화에 따른 유리의 열적 특성을 조사한 결과, 0.33~0.71의 B$_2$O$_3$/SiO$_2$함량비하에서 BaO/(B$_2$O$_3$+SiO$_2$)가 0.70일 때 유리의 열팽창계수는 106~111$\times$$10^{-7}$/K 이었으며 이때 연료전지 구성원인 YSZ(yttria stabilized zirconia)와의 열팽창 불일치(thermal expansion mismatch)가 가장 작았다. 또한 이러한 조성의 유리로부터 분말성형체를 제조하여 YSZ에 접합을 시도한 결과, 우수한 접합성 및 비젖음성을 확인할 수 있었으며, 800~8$50^{\circ}C$의 전지 작동온도에서 100시간까지 유지시에도 YSZ와의 계면반응이 일어나지 않음을 관찰할 수 있었다.
본 연구에서는, Lab-scale 기포 유동층 가스화기(직경 : 0.11 m, 높이 : 0.42 m)에서 미이용 산림 바이오매스 4종과 폐목재 1종의 가스화 특성을 살펴보았다. 실험은 온도와 연료 주입량을 각각 $800^{\circ}C$, 1 kg/h로 고정하고, ER 0.15-0.3, 가스 유속 $2.5-5U_0/U_{mf}$으로 변화시키면서 진행했다. 층 물질로는 silica sand와 olivine을 사용하였다. 생성 가스의 조성은 NDIR 분석기와 GC를 통해 분석하였으며, 분석 결과 평균적으로 $H_2$ 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, $CH_4$ 4 vol%, $CO_2$ 18~19 vol.%으로 미이용 산림바이오매스와 폐목재 모두 비슷한 조성을 보였으며, 생성 가스의 평균 저위발열량은 $1193{\sim}1301kcal/Nm^3$을, 고위발열량은 $1262{\sim}1377kcal/Nm^3$을 나타내었다. 또한, 타르 저감 효과를 알아보고자 층 물질로 olivine을 사용 시 silica sand에 비해 생성 가스 내 C2 이상 성분이 대부분 감소하였고, $H_2$ 함량이 증가하여 타르의 cracking 반응이 생겼음을 확인하였다. 비응축성 타르는 72% ($1.24{\rightarrow}0.35g/Nm^3$), 응축성 타르는 27% ($4.4{\rightarrow}3.2g/Nm^3$) 가량 감소하는 효과를 확인하였다.
막-전극 접합체(membrane electrode assembly, MEA)의 설계인자 즉, 구성요소들이 직접 메탄올 연료전지의 성능에 미치는 영향을 알아보았다. MEA에서의 촉매층과 고분자 분리막의 계면저항을 줄이기 위하여 직접 코팅법을 사용하여 제조한 MEA 구조와 조성의 최적화를 실시하였으며, 기체 확산층, 촉매량, 고분자 전해질 분리막의 두께가 직접메탄을 연료전지의 성능에 미치는 영향을 알아보고, 전기화학적 분석법을 사용하여 성능향상 요인을 분석하였다. 본 연구를 통해 직접코팅법으로 제조한 MEA의 구조와 조성에 따른 성능변화 특성을 파악할 수 있었으며, 연료극과 공기극에 총 $4\;m/cm^2$ (Pt 기준)의 촉매를 사용하였을 때, $80^{\circ}C$ 1기압의 운전 조건하에서는 최고성능 $147\;mW/cm^2$, $60^{\circ}C$, 1기압의 운전 조건하에서는 최고성능 $100\;mW/cm^2$을 확보하였다.
고체산화물연료전지는 청정에너지원으로써 기존의 발전방식을 대신할 차세대 에너지원으로 각광 받고 있다. 고체산화물 연료전지는 고온에서 작동하는 특성상 실험을 통하여 전극미세구조 및 구동조건을 최적화하는 것은 매우 어렵다. 본 연구는 전기화학식을 이용한 전산모사를 통해서 고체산화물 연료전지의 구동조건에 따른 성능 평가 및 전극의 미세구조 최적화 과정을 수행하였다. 전극 내 전달현상을 무시하고 오직 전기화학반응만을 고려한 전산모사는 단전지의 전극미세구조 및 구동조건에 따른 전지성능을 빠르게 예측할 수 있으며, 이를 기반으로 다양한 조건에서 얻은 전지 성능 데이터를 통해 전극미세구조를 최적화하였다. 개회로전압, 활성화분극, 저항분극, 물질수송손실을 표현하기 위하여 Nernst 식, Butler-Voler 식, 옴의 법칙, dusty-gas 모델을 각각 사용하였으며, 전극미세구조 및 구동조건의 변화는 물질확산계수 및 교환전류밀도를 통하여 그 영향이 전지성능에 반영된다. 온도, 압력, 주입 연료의 조성에 대한 성능평가가 수행되었으며, 1023K, 1 bar의 조건하에서 최적의 단전지 성능을 위한 기공도와 기공크기를 조사하였다. 더 향상된 단전지 성능 확보를 위해서 실험에서 쓰이는 기능층(functional layer)과 유사하게 넓은 반응 면적과 원활한 반응물 및 생성물의 이동을 보장하도록 기공도 및 기공크기를 그레이딩한 전극구조(graded-electrode)를 디자인하고 성능을 평가하였다. 그 결과 기존의 전지구조 대신에 그레이딩된 전극을 사용할 경우 50%이상 향상된 전지성능을 예측할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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