2세대 바이오연료 생산에 적용되는 미세 조류의 열화학적 전환 특성을 열천칭 반응기를 이용하여 고찰하였다. 반응 온도 (500 - $800^{\circ}C$)와 수분 함량 (0-60wt.%)을 변수로 하였으며 미세조류로서 가장 널리 이용되는 클로렐라를 이용하였다. 대표적인 열화학적 전환 반응인 열분해, 부분 산화 (5%), 연소 반응을 고찰하였으며 실험 영역에서 반응온도 및 산소의 분압이 증가함에 따라 탄소 전환율이 증가하였으며 Shrinking-core model을 사용하여 반응 차수를 구하였다. 가스화 영역인 부분 산화 (5%) 조건에서의 activation energy와 frequency factor 값은 각각 19.60 kJ/mol, $2.47{\times}10-1\;s^{-1}$ 이었으며 산소 분압에 의한 반응 차수는 0.209 임을 확인하였다. 수분 함량에 따른 클로렐라의 반응 특성을 살펴보면, 수분 함량이 증가함에 따라 탄소 전환율과 반응성이 감소하는 경향이 발견되었다. 열분해의 경우, 건조 시료에 비하여 수분 함량이 늘어남에 따라 탄소 전환율과 반응성이 급격하게 감소하는 경향을 보였다. 반면, 부분 산화(5%) 및 연소의 경우에는 건조 시료, 수분 함량 20, 40% 시료의 탄소 전환율과 반응성은 거의 일정하였다. 그러나 수분 함량이 60%가 되면서 탄소 전환율 및 반응성이 급격히 떨어졌다.
원형 용융탄산염 단위 연료전지의 성능 및 온도분포가 수치모사를 통해 얻어졌다. 원형 단위전지내에서는 사각형 단위전지에 비해 비교적 균일한 온도분포가 얻어졌다. 전지의 바깥쪽으로 갈수록 가스전환율이 커졌고 전류밀도도 크게 증가하였다. 운전전압이 감소할수록 각 가스들의 전환율은 커지고 전류밀도도 커졌다. 원형 전지에서의 평균전류밀도나 출력은 전압이 높을 때는 사각형 전지보다 작았고, 전압이 낮을 때는 더 컸다. 음극 및 양극 가스의 전환율도 마찬가지였다. 전압이 낮을 때 가스의 전환율이 커서 원형 전지의 효용성이 크게 나타났다.
유동층 반응기를 이용한 프로판의 촉매 분해는 $CO_2$를 방출하지 않고 수소를 생성하는 새로운 방식이다. 카본블랙을 이용한 프로판 분해는 메탄보다 상대적으로 분해가 잘되며, 같은 온도에서 전환률이 높기 때문에 수소 생성량이 더 많다. 촉매로 사용된 카본블랙은 반응 중 생성되는 탄소의 침적에도 불구하고 8시간 이상 촉매의 활성이 유지되어 전환율이 일정하게 유지되었다. 프로판 촉매 분해 실험은 상압에서 600 ${\sim}$$800^{\circ}C$ 온도 변화 실험을 수행하였고, 가스 유속 변화는 2.0 ${\sim}$$4.0U_mf$에서 실험 조건 변화에 따른 실험을 하였다. 온도, 유속 변화에 따른 생성 가스의 몰분율과 프로판 전환율을 분석하였다. 프로판 분해에 의해 생성된 기체는 수소뿐만 아니라 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌과 분해되지 않은 프로판이 배출되었다. 수소를 제외한 여타 가스들은 고온에서 실험을 할수록 몰비가 줄어들었다. 고온에서 프로판의 전환율과 수소 수득률이 증가하였다. 프로판 분해 실험 전후의 카본블랙 표면의 변화는 FE-TEM으로 관측하였다.
본 연구에서는 일정선량(600kGy)에서 전자빔 에너지(0.7, 1, 2 MeV)를 달리하여 조사한 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매를 이용하여 세 가지 다른 종류의 합성가스 전환반응(메탄의 이산화탄소 개질반응, 메탄의 수증기 개질반응, 메탄의 부분산화반응)을 수행하였다. 전자빔 조사는 He 분위기, 실온에서 수행하였으며, 조사된 촉매의 표면상태 변화를 살펴보기 위하여 XRD, XPS 분석을 수행하였다. 고에너지 전자빔 처리된 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매의 표면 특성분석 결과 촉매 표면의 Ni종은 metallic Ni, NiO, $NiAl_2O_4$의 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었으며, 전자빔 에너지 증가에 따라 촉매 표면의 전체적인 Ni 함량과 촉매 표면의 Ni 분산도를 나타내는 Ni/Al ratio가 증가하였다. 또한, 전자빔 에너지 증가에 따라 Ni에 결합된 산소가 더 크게 감소되어 표면에서 산소 vacancy가 증가하는 결과를 가져왔으며, 이는 결국 세 가지 Ni의 상태 중 metallic Ni과 $NiAl_2O_4$를 증가시켰다. 이러한 결과들은 메탄의 이산화탄소 개질 반응과 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물($CH_4$, $CO_2$)의 전환율과 생성물(CO, $H_2$)의 수득율을 증가시켰으며 메탄의 부분산화반응은 반응의 특성상 메탄의 전환율은 증가하나 생성물인 CO, $H_2$는 오히려 감소하는 결과를 가져옴을 알 수 있었다.
자원 재활용 및 에너지 생산관점에서 폐유지로부터 환경친화적인 연료인 바이오디젤에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히 폐유지내 함유된 유리지방산 및 수분에 의해 효율적인 에스테르화 반응이 어렵기 때문에 이를 전처리 단계에서 제거되어야 한다. 본 연구에서는 폐유지내 유리지방산을 효과적으로 제거하기 위하여 회분식 반응기에서 제올라이트 촉매의 종류에 의한 세공구조와 산성도 변화에 따른 유리지방산 전환반응에 미치는 영향을 조사해 보았다. 제올라이트 촉매의 유리지방산 전환율은 세공구조와 산성도에 따라 큰 차이를 나타내었다. 유리지방산 전환율은 FAU < MOR < MFI < BEA의 순으로 높았다. 제올라이트의 세공구조는 1차원적인 구조를 가질 경우 탄소침적이 일어나지만 3차원적인 세공구조를 가지는 경우 탄소침적에 의한 촉매의 활성저하가 감소된다. 또한 제올라이트의 산성도에 따른 특성으로는 유리지방산의 전환반응에는 중간정도의 산세기를 가진 촉매가 유리함을 확인하였다. 그러므로 폐유지로부터 유리지방산을 제거하기 위한 우수한 제올라이트 촉매로는 BEA 제올라이트 촉매임을 확인하였다.
셀룰로오스, 헤미셀룰로오스, 리그닌으로 구성된 목질계 바이오매스를 이용한 가스화의 경우 30%의 리그닌 성분이 열에 안정한 상태인 타르로 형성되면서 가스화 후단공정에서의 정제, 발전 등에 직접 사용하기 어려우며, 가스화 효율을 저하시키는 원인이 된다. 이의 문제 해결을 위하여 본 연구에서는 촉매를 이용한 수증기 개질 반응을 통하여 타르를 합성가스로 개질시킬 수 있는 방법을 모색하기 위하여 다양한 온도, 촉매, 스팀 주입량 및 촉매크기에 따른 전환율, 생성가스 특성을 알아보았다. 타르 대상 물질로는 타르 내 상당부분을 차지하고 있는 톨루엔을 이용하였다. 일반적으로 반응온도, 스팀 주입량이 증가할수록 수소 생성량이 증가하였으며, 지르코니아로 증진된 니켈 촉매의 경우 600$^{\cdot}C$ 에서도 100%의 높은 전환율을 보였다. 일반적인 가스화기에서 배출되는 타르의 농도보다 10배 높은 조건에서도 100%의 높은 전환율을 얻을 수 있었으며, 이를 통하여 실제 공정으로의 적용시에도 후단 공정의 부담을 줄일 수 있는 개질기로 적용 가능할 것으로 보인다.
폐자동차의 최종처분 과정에서 발생하는 자동차 파쇄 폐기물(Automobile Shredder Dust)은 대부분이 고분자 화합물로 높은 발열량을 가지고 있다. 또한 할로겐족 원소가 포함된 난연성 고분자류가 많아 다이옥신의 생성 우려가 높은 고분자류와 다이옥신 생성의 촉매 역할을 할 수 있는 금속성분이 많이 함유되어 있어 가스화용융시스템에 적용하여 처리하기에 매우 적합한 폐기물이다. 본 연구에서는 ASR의 가스화 용융 시설에서 고농도 CO를 함유한 합성가스를 수성가스전환반응(Water Gas Shift reaction, WGS)을 이용하여 수소의 수율을 높이는 기술을 제시하였다. 가스화 용융 설비에서 배출되는 합성가스 조성을 기준으로 적합한 고정층 WGS 반응기를 설계하고, 고온 촉매(KATALCO 71-5M)와 저온 촉매(KATALCO 83-3X)를 사용하여 실험하였다. 수성가스 반응 후의 가스 조성은 온도가 상승할수록 일산화탄소가 줄어들고 이에 따라 수소와 이산화탄소 발생량이 증가 되어 고온 촉매를 사용했을 경우 일산화탄소 전환율 ($1-CO_{out}/CO_{in}$)은 55.6에서 95.8%까지 상승하였다. 동일한 온도조건에서는 촉매에 관계없이 $CO/H_2$가 감소할수록 전환율도 감소하는 경향을 보였지만 동일한 합성가스 조성에서 일산화탄소 전환율을 비교하면 저온 촉매가 고온 촉매보다 매우 우수함을 알 수 있었다.
상압의 유동층반응기 (0.1 m-i.d x 1.6 m-high) 에서 호주탄을 수증기와 공기를 사용하여 가스화 하였다. 또한 반응기에서 촉매효과를 고찰하기 위해 $K_2$SO$_4$+Ni(NO$_3$)$_2$ 촉매를 호주탄에 담지하여 가스화반응을 수행하였다. 생성가스조성, 생성가스량, 탄소전환율, cold gas efficiency 및 발열량 등에 대한 유동화속도 (2~5U$_{mf}$), 반응온도 (750~90$0^{\circ}C$), 공기/석탄 비 (1.6~3.2), 수증기/석탄 비 (0.63~l.26)의 영향을 조사하였다. 탄소전환율, 생성 가스량, 생성가스 발열량 및 cold gas efficiency 는 유동화속도와 반응온도의 증가에 따라 증가하였다. 공기/석탄 비가 증가함에 따라 탄소전환율과 생성가스량 및 cold gas efficiency 는 증가하지만 생성가스 발열량은 감소하였다. 수증기/석탄 비의 증가에 따라 발열량, cold gas efficiency 및 생성가스량은 증가하였으며, 탄소 전환율은 거의 일정하였다. 촉매 가스화반응에서 유동화속도, 반응온도, 공기/석탄 비 및 수증기/석탄 비의 증가에 따라 탄소 전환 율, 생성가스량, 생성가스 발열량 및 cold gas efficiency 는 크게 향상됨을 알 수 있었다.
전처리 후 얻어진 셀룰로스 고분자를 단당류로 전환하기 위해서는 셀룰라제를 이용한 당화 과정이 필요하다. 통상 실험식 연구에서는 셀룰로스 당화시 당수율을 최대로 하기위해 pH조절을 위한 Citrate buffer와 미생물 오염을 막기 위한 Autoclave에서의 멸균 과정을 거친다. 하지만 대량생산을 목적으로 하는 산업체에서는 적용이 어렵다는 문제점이 있다. 따라서 본 연구에서 이를 대신하여 산업체에서 적용 가능한 당화전환 공정의 효율성을 평가하고자 하였다. Autoclave 멸균을 대체하는 공정으로 항생제 첨가와 여과에 의한 제균을 선택하였고, citrate buffer를 대신하여 buffer를 첨가하지 않은 물을 pH를 조정하여 사용 하였다.실험결과 기존의 당화공정을 사용하였을 때 당화율이 81%이었고, pH를 조절한 제균 water에 항생제를 첨가하는 공정은 71%로 나머지 배지들 중 가장 높은 당화율을 나타냈다. 이것은 기존의 당화율보다 10% 낮은 수치이나 공정비를 교려하여 봤을 때 효율성 있는 공정으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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