산소가 제거된 메탄올수용액에서 암모니아의 광화학반응을 25$^{\circ}C$에서 184.9 nm의 자외선을 이용하여 연구하였다. 메탄올과 암모니아의 몰분율이 각각 0.10, $5{\times}10^{-4}$인 수용액의 빛 조사에서 아미노화반응이 진행되어 메톡시아민, 핵사민, 1,1-디메칠히드라진, 디메칠아민, 포름아미드 그리고 소량의 에칠렌디아민 등이 생성되었다. 또한 이러한 생성물 이외에 포름알데히드, 에칠렌글리콜 및 글리옥살 등의 카르보닐화합물들과 히드라진도 함께 생성되었다. 반응의 결과 얻어진 각 생성물들에 대한 초기 양자수득율을 결정하였으며, 이들 값으로부터 메탄올과 암모니아가 혼합된 수용액의 광반응에 대한 가능한 반응메카니즘을 제시하였다.
디젤 엔진과 산업용 보일러에서의 질소산화물(NOX) 배출은 환경오염을 유발시키는 주요물질 중의 하나이다. 이러한 질소산화물 발생을 저감시키기 위한 방법으로 후처리 기술 중의 하나인 우레아 선택적 촉매 환원(Urea-SCR)기술이 널리 사용되고 있다. 본 연구에서는 선박용 디젤엔진의 배기가스 조건을 모사한 실험실 스케일의 실험장치를 통해 우레아 수용액의 열분해 특성에 대해 고찰하였다. 40 wt. %의 우레아 농도를 가진 우레아 수용액을 사용하였고, 모사가스의 온도와 유속변화, 우레아 수용액의 유량에 따른 총 전환율 뿐만 아니라 암모니아($NH_3$)와 이소시안산(HNCO)의 전환율 차이를 알아보았다. $210^{\circ}C$와 $250^{\circ}C$ 모사가스 온도에서 체류시간에 따라 암모니아의 전환율이 이소시안산의 전환율보다 높게 나타남을 확인하였다.
세계적으로 NOx 저감 및 규제치의 강화로 인해 디젤기관에서 발생되는 NOx 제거에 대한 연구가 활발히 진행 중이며, 암모니아 환원제와 배출가스의 NOx를 혼합하여 촉매 존재하에서 NOx를 제거하는 시스템이 개발되고 있다. 대부분 암모니아를 보관성이 용의한 요소(Urea) 수용액으로 대체하여 배기관 내에 직접 요소수를 분사하며 요소 수용액이 고온의 배기가스에 의해 증발되어 암모니아를 환원시키며, 촉매를 통하여 탈질을 하는 Urea-SCR 시스템을 채택하고 있다. 따라서 촉매전단에서 요소수가 완전히 증발되고, 또한 촉매 입구에서 요소수의 증발로 인해 환원된 암모니아의 분포도 균일해야 함으로 Urea-SCR 시스템이 배기가스 유동 및 온도에 최적화된 분무특성을 가지는 분사제어 시스템을 제시하고자 한다.
본 연구에서는 질소산화물 제거용 환원제로 사용하는 요소 수용액을 암모니아로 전환하는데 있어 SCR 상용촉매의 활용가능성을 확인하기위해 촉매조성에 따른 반응온도, 공간속도의 영향에 대한 연구를 수행하였다. 연구결과 SCR 촉매로 널리 사용되는 $V_2O_5/TiO_2$ 촉매는 $TiO_2$ 및 $WO_3-V_2O_5/TiO_2$ 촉매에 비해 암모니아 생성이 우수함을 보였다. 활성금속을 담지하지 않은 $TiO_2$ 촉매는 $V_2O_5$ 혹은 $WO_3-V_2O_5$를 담지 한 촉매에 비해 공간속도에 따른 암모니아 전환에 영향을 받지 않는 것으로 나타났으며, 활성금속을 담지 한 촉매는 공간속도가 증가함에 따라 암모니아 생성 농도가 감소됨을 확인하였다.
Urea-SCR 시스템은 주로 열해리와 증발시간의 부족으로 인해 발생하는 암모니아 슬립 현상과 관련된 몇 가지 문제점들을 가지고 있으며, 이러한 문제점들은 분사된 요소수용액의 불균일한 분포를 초래한다. 따라서 본 연구에서는, 배기가스와 요소수용액 사이의 증발 및 혼합특성을 강화시키기 위해 인젝터 장착 각도 그리고 믹서의 장착 및 설치 각도와 같은 다양한 매개변수들을 바꾸며 전산해석 연구를 수행하였다. 그 결과, 이와 같은 매개변수들이 배기가스와 요소수용액의 증발 및 혼합특성에 상당한 영향을 미친다는 것을 알 수 있었으며, 이 매개변수들의 최적화가 요구된다. 또한, 본 논문은 Urea-SCR 분사 시스템의 DeNOx 성능을 증가시키고 암모니아 슬립을 감소시키기 위한 최적 설계 시 유용한 기준을 제안할 것이다.
활성탄에 의한 암모니아 구리착물의 흡착 특성에 대하여 연구하였다. 활성탄 비표면적을 BET 흡착장치에서 측정하였고, 암모니아수용액에서 암모니아 착물을 이용하여 Cu(II)이온 제거 특성과 활성탄에 의한 착물흡착에서 암모니아착물 형태에 대하여 연구하였다. 실험 결과 비표면적 크기는 mesh No.가 감소할 수록 증가하였고, 활성탄에 의한 Cu(II)이온 흡착은 pH 6 범위가 적합함을 알았다. 또한 암모니아수용액에서 암모니아 구리착물이 활성탄에 흡착되는 형태는 $[Cu(NH_3){_2}]^{2+}$와 $[Cu(NH_3){_3}]^{2+}$로 흡착됨을 알았으며, 암모니아 농도는 $2.25{\times}10^{-4}{\sim}2.25{\times}10^{-3}(mol/{\ell})$ 범위에서 검토하였다.
제오라이트와 벤토나이트 시료를 사용하여 누용액중의 암모니아 성분을 제거하기 위한 실험을 수행하였다. 실점에 사용한 제오라이트와 벤토나이트 분말은 국내업체에서 제공한 시료를 별도의 정제과정을 거치지 않고 사용하였다. 수용액 pH측정결과 암모니아 수용액의 초기 pH 5.5~5.7에서 제오라이트 혹은 벤토나이트 첨가시 pH 가 상승하어 최대 pH 8.5까지 증가하는 현상이 관찰되었다. ammonium acetate 용액을 사용한 침출법으로 제오라이트와 벤토나이트의 C.E.C.를 측정한 결과 제오라이트는 129.7 meq/100gr을 또한 벤토나이트는 65.1 meq/100 gr의 수치를 나타냈으며, 두 경우 모두 $Na^{+}$ 이온이 전체 C.E.C. 중 가장 많은 부분을 차지하였다. 제오근라이트와 벤토나이트에 의한 암모니아 제거시 순수 이온교환반웅에 의한 것과 함께 물리적 흡착에 의한 암모니아 제거현상도 동시에 나타나는 것으로 관찰되었으며, 벤토나이트 보다는 제오라이트에 의한 수용액중 암모니아 제거가 보다 효과적이었다.
수용액중의 암모니아를 리싸이클링하여 황산암모늄을 제조하기 위한 1단계 공정으로 air stripping에 의한 암모니아 탈기특성을 조사하였다. 수용액중 암모니아 탈기실험을 위하여 내경 40mm의 아크릴관을 탈기 column으로 사용하고 하단에 미세한 기체방울을 생성시키기 위하여 air sparger를 설치하는 한편 탈기가스로는 공기를 사용하였다. 탈기실험 결과 수용액 pH가 증가할수록 암모니아 탈기효율이 향상되었으며, 적정 pH범위는 10∼12 인 것으로 나타났다. 공기유량변화가 암모니아 탈기에 미치는 영향에 있어서는 공기유량이 증가함에 따라 탈기량이 비례하여 증가하지는 않았다. 또한, 수주 높이 20 cm 이상에서 절대 탈기량은 수주 높이에 관계없이 일정하게 나타났다. 탈기 온도를 높일수록 암모니아 탈기속도는 크게 증가하여 pH 12.8, 탈기 온도 $60^{\circ}C$에서 14시간 탈기시 초기 암모니아의 90% 정도를 탈기시킬 수 있었으며, 탈기 온도는 수용액 pH와 함께 암모니아 탈기공정의 가장 중요한 변수임을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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