본 연구에서는 상용 응집제와 동일한 응집 성능을 확보할 수 있는 대체 응집제(황산알루미늄 용액)의 제조 가능성을 평가하였다. 사용된 대체 응집제 원료는 폴리머 제조 공정에서 발생하는 폐촉매 부산물(Waste activated alumina)이며, 대체 응집제는 1) 강열 및 분쇄, 2) 황산과의 화학적 중합 및 치환 반응, 3) 용해 및 희석, 4) 침전 및 분리과정을 거쳐 제조되었다. 실험실 규모의 autoclave 및 용해조에서의 최적 운전 조건을 도출하기 위해 황산 순도, 반응 온도, 황산 주입비 및 용해조에서의 물 주입비의 변화 등에 따른 대체 응집제 내 $Al_2O_3$ 함량이 분석되었다. 연구 결과, 황산 순도 50%, 반응 온도 $120^{\circ}C$, 황산 주입비 5배 및 용해조 물 주입비 2.5배의 조건하에서, 7~8% 범위의 $Al_2O_3$ 함량을 가지는 대체 응집제가 제조된다는 것이 확인되었다. 대체 응집제의 응집 성능을 평가하기 위해 호기조 유출수를 대상으로 Jar-test를 수행한 결과, Al/P의 몰비를 1.5 및 2.0으로 주입한 두 가지 경우 모두에서 기존 응집제의 인 제거 성능과 유사하거나 더 높은 제거 성능이 확인되었다. 추가적으로 경제성 평가를 통해 상용 응집제와 비교했을 때 50% 이상의 생산 단가 절감이 가능하였고, 생태독성 평가를 통해 환경적 문제없이 대체 응집제가 실제 하수처리장 또는 폐수처리장에 적용될 수 있는 것이 확인되었다.
적니는 보오크사이트로부터 수산화알루미늄/알루미나를 제조하는 공정에서 발생되는 부산물이다. 본 연구에서는 적니를 여러 가지 조건으로 산처리하여 적니에 포함되어 있는 알루미늄과 철을 산으로 침출시켜 무기응집제를 제조하였다. 적니와 산의 비율이 1/10(g/mL)인 경우 5M $H_2SO_4$와 $85^{\circ}C$에서 반응할 때, 9M HCl과 $25^{\circ}C$에서 반응할 때 알루미늄과 철의 최적 침출효율을 얻을 수 있었다. 또한 수용액에서 중금속이온($Pb^{2+}$, $Cd^{2+}$, $Cu^{2+}$, $Zn^{2+}$, $Cr^{3+}$), 탁도, 인산염인($PO_4{^{3-}}-P$) 제거실험을 여러 가지 실험조건으로 수행하였다. 실험결과, 본 연구에서 개발된 응집제는 수용액에서 중금속이온, 탁도와 인산염인에 대해 우수한 제거능력을 보이는 것으로 확인되었다.
우리나라의 공공하수처리시설은 생물학적 인 제거공정을 운전하고 있으나, '12년부터 지역구분(I, II, III)에 따라 각각 0.2, 0.3 및 0.5 mg/L로 강화되는 방류수수질기준을 준수하기 위해서는 화학물질을 이용한 추가적인 인 처리시설을 적용할 필요성이 대두되었다. 강화된 총인의 수질기준을 만족하기 위해 적용된 물리화학적 처리기술 성능의 구체적인 운영자료 구축을 위하여, 화학적 응집제 사용 중인 인 처리시설 중 모범적으로 가동하고 있는 국내 시설의 운영 데이터를 분석하여 처리성능을 평가하였다. 또한, jar 테스트를 이용해 물리화학적 인 제거공정 적용 시 최적 응집제 주입율 도출, 인 제거 및 슬러지 발생특성을 관찰하고 약품비용과 슬러지 발생증가량을 산정하여 실처리장에 응집제 적용 시 예상되는 경제성 분석을 하였다. 활성슬러지를 이용한 jar 테스트 결과, 0.5와 0.2 mg/L 이하의 총인 농도를 달성하기 위해 필요한 최소한의 응집제(황산알루미늄, 폴리염화알루미늄)의 주입농도는 각각 25와 30 mg/L (as $Al_2O_3$)이며, 2차 처리수의 경우에는 동일한 총인 농도를 달성하기 위해 요구되는 응집제 주입농도가 활성슬러지에 비해 약 1/12~1/3 수준으로 감소하였다. jar 테스트 결과, 활성슬러지에 응집제를 주입할 경우에 고형물 농도가 약 10~11%가 증가할 것으로 예측되었다. 한편, 활성슬러지에 응집제를 주입하는 경우의 응집제(황산알루미늄) 구입비는 2차 처리수에 주입하는 경우에 비해 약 4~10배 정도가 증가할 것으로 산정되었다. 또한, 슬러지 발생량은 약 4~10배 정도 증가할 것으로 예측되었다.
원수의 pH, 응집제의 주입량, 희석배수에 따라 알루미늄계 응집제(Alum, PACS, PACC)의 원수내 인과 탁질의 제거효과를 고찰하였다. 저탁도(20 NUT) 및 적정 pH 6~9하에서 알류미늄계 응집제간의 탁도 제거율의 차이는 뚜렷하게 나타나지 않았다. 그러나 인의 제거율에 있어서는 20~40 ppm의 주입량에 대해서 응집제의 염기도가 증가할수록 감소함을 알 수 있었다. Alum (0%)>PACS (45~50%)>PACC (70%), 고탁도(100 NUT) 하에서는 고분자 응집제인 PACS와 PACC의 응집성능이 단분자 응집제인 Alum보다 뛰어남을 알 수 있었다. 20 NUT의 저탁도에서 직접 주입한 경우와 비교해서, 500~2000배로 희석한 Alum의 경우에는 응집효율의 감소가 나타났으나 희석된 응집제의 체류시간이 증가함에 따라 탁도 및 인의 제거율이 증가하는 경향을 나타내주었다. 반면에 희석된 PACC의 경우에는 분산도의 증가에 기인한 응집성능의 향상이 나타났으나 희석된 응집제의 체류시간이 증가함에 따라 응집효율의 감소가 나타났다. 100 NTU의 고탁도 조건하에서는 Alum과 PACC를 희석하여 주입시 모두 응집성능이 향상됨을 알 수 있었다.
하수처리장 방류수의 재이용을 위해 2004년 1월$\~$12월까지 수질상태를 조사하였다. BOD, SS, 탁도, 총인과 색도의 월별로 조사한 연평균은 각각 4.1mg/L, 2.9mg/L, 0.8NTU, 1.3mg/L, 27unit이었다. 쟈테스트는 급속혼화 5분, 완속교반 15분, 침전 1시간의 조건하에서 오염물질의 제거율을 조사하였다. 사용된 응집제는 Alum과 폴리염화알루미늄이고, 방류수 중의 색도, 탁도, 총인, 총유기탄소 등을 제거하는데 효과가 있었다. 특히 폴리염화알루미늄을 사용시 탁도와 용존성인의 제거 효과가 좋았다. 응집공정과 연속한 정밀여과 공정에 의한 유기물의 제거효과를 조사한 결과, 분자량 1,000 Dalton 이상의 범위에 있는 물질의 제거가 잘 이루어진 반면, 소독부산물의 생성에 영향을 주는 분자량 500 Dalton 이하 물질의 제거율은 낮은 것으로 조사되었다. 따라서 복합공정에서 이 범위 분자량의 물질을 제거하기 위해 흡착공정 등의 추가공정이 필요할 것으로 본다.
MBR (Membrane Bio-Reactor) 공정은 막 오염을 해결하기 위해 막대한 에너지 소비를 하는 공정으로 알려져 있다. 이를 해결하기 위한 일환으로 전기응집 기술을 MBR에 적용하는 시도가 보고되고 있다. 본 연구에서는 전류밀도를 변화시켜가며 활성슬러지의 막 여과를 수행하여 전기응집이 막 오염 저감에 미치는 영향과 메커니즘을 파악하고자 하였다. 활성슬러지 혼합액을 전기응집한 후 회분식교반셀로 분리 막의 여과성능을 평가하였다. 전류밀도(A/m2)를 10에서 40으로 증가시켰을 때 총 오염 저항 (Rc+Rf) 값이 18%에서 79%까지 감소하여 전기응집으로 인해 분리 막의 여과성능이 향상됨을 확인할 수 있었다. 전기응집 전후로 유기물 농도와 활성슬러지 입도분포 변화는 거의 일어나지 않았다. 여과 성능의 향상은 수산화알루미늄, Al(OH)3이 생성되어 막 표면에 부착되면서 오염물질이 쌓이게 됨을 방지하는 역할, 즉 dynamic membrane 으로 작용하였기 때문인 것으로 판단되었다.
수질 환경의 악화에 따라 상수처리에 있어서 기존에 사용되어온 황산알루미늄 (Alum ; $Al_2(SO_4)_3$) 및 polyaluminum chloride (PAC) 등 무기계응집제만으로는 적절한 응집 효과를 얻기에 어려운 문제가 있다. 본 연구에서는 epichlorohydrin과 dimethylamine을 사용하여 poly(amine)계 고분자 응집제를 합성하는 조건에 대해 조사를 하였다. Polyamine의 합성에 있어서 위의 두 단량체 이외에 반응성기가 4인 1,6-hexandiamine을 분자량 중가제로 사용한 경우 dimethylamine 대비 5.5 mol % 이내의 범위에서 [${\eta}$]=0.46에 상당하는 branched polyamine 시료 (PA-c)를 얻을 수 있었으며 도입량이 5.5 mol % 이상인 경우에는 gel이 발생함을 확인하였다. 합성된 polyamine계 고분자 응집제의 응집 효율을 평가하기 위해서 낙동강 수계 매곡정수장의 pilot 장치에 적용하여 응집실험을 수행하였다. 응집 실험 결과 탁도 5~20 [NTU] 정도의 원수를 탁도 2.0 [NTU] 미만으로, 그리고 유기물 함량 (TOC) 제거 효율을 20~40%으로 하기 위하여 polyamine 고분자 응집제 1 mg/L를 병용함으로써 무기 응집제 PAC의 소모량을 15 mg/L, 즉 1/2 수준으로 감소 시킬 수 있었다. 무기 응집제 PAC를 단독으로 사용할 경우 원수의 pH가 9.0 이상이 될 경우 탁도 제거 효율이 현저하게 감소하였으나 poly(amine) 고분자 응집제를 1 mg/L의 농도로 병용함으로서 보다 더 넓은 PH 범위에 적용이 가능함을 확인하였다.
본 연구는 알루미늄 식각액(PWF100)이 응집제로서의 성능을 가지고 있는가를 평가하고 시중에서 판매되고 있는 응집제(PAC17)와의 물성을 비교하였다. PWF100을 이용하여 제조된 BKN-100, BKR-110, 그리고 BKR-120의 농도에 따른 침전층의 높이를 측정하였는데 농도가 낮은 범위에서는 첨가제의 농도가 증가할수록 침전층의 높이가 감소하지만 일정농도 이상에서는 침전층의 높이가 일정해졌다. BKN-100의 농도에 따른 침전층의 밀도를 조사하였는데 BKN-100의 농도가 증가에 따라 침전층의 밀도가 감소하는 경향이 있었다. BKN-100, BKR-110, 그리고 BKR-120 응집제의 첨가량에 따른 침강속도의 변화를 조사하였는데, 첨가량이 증가함에 따라서 침강속도가 빨라지지만 일정한 농도 이상에서는 침강속도가 둔화되었다. BKN-100, BKR-110, 그리고 BKR-120의 농도에 따른 침전층 형성시간의 변화를 측정하였는데, 저농도 영역에서는 농도가 증가함에 따라 침전층 형성시간이 감소하지만 일정농도 이상에서는 침전층 형성시간이 증가하였다. 위의 실험결과로부터 PWF100은 응집제로서의 효과가 있는 것으로 판정되었다.
총인처리시설에서는 응집제를 주입하여 인이나 오염물질을 침전시켜 처리하고 있으며 PAC(poly aluminum chloride)나 $FeCl_3$, $Al_2(SO_4)_3$, 등 다양한 종류의 응집제가 사용되어지고 있다. 하지만 기존에 사용되어 지고 있는 알루미늄계열의 응집제는 처리수에 잔류이온이 존재하게 되어 인체에 축적돼 알츠하이머 병 등 신체질환을 유발할 수 있는 단점이 있다. 따라서 이러한 단점을 사전에 예방하기 위해 $TiCl_4$와 같은 티타늄계열 응집제에 대한 연구가 진행되고 있다. $TiCl_4$ 응집제는 인 제거에 효과적으로 적용할 수 있으며 수중에 잔류이온을 유발하지 않으며 Ti이온은 치과임플란트나 의료장비로 사용될 만큼 인체에 무해하다고 알려져 있다. 응집제 사용에 따라 생성된 응집슬러지의 처리방안에 있어서 기존 응집제의 경우 생성된 슬러지의 대부분은 하수슬러지 위탁처리업체를 통해 소각 및 매립, 재활용 되고 있으나, $TiCl_4$를 응집제로 사용할 경우 생성된 슬러지를 인발하여 건조 및 소성을 통해 이산화티타늄으로 재활용할 수 있어 슬러지를 친환경적으로 처리가 가능해 기존 슬러지 처리방안의 경제적, 환경적 부담을 줄일 수 있는 장점이 있다. 따라서 본 연구에서는 $TiCl_4$를 하수처리장 방류수에 주입하여 수중의 총인(T-P)을 처리한 후 생성된 슬러지를 인발하여 건조와 소성과정을 거쳐 이산화티타늄을 제조하였다. 방류수를 취수해 2.5mg/L의 초기 총인 농도를 가진 원수를 제조하였으며 제조된 원수에 $TiCl_4$를 0.6mL 주입하였을 때 99.93%의 총인제거효율을 얻을 수 있었다. 응집 실험 후 생성된 슬러지를 인발하여 건조 후 $300{\sim}1000^{\circ}C$의 각각 다른 온도조건에서 소성하여 이산화티타늄을 제조하였으며, SEM과 XRD를 통해 제조된 이산화티타늄의 표면특성과 결정성 분석을 실시하였다. 제조된 이산화티타늄은 $500{\sim}800^{\circ}C$에서는 아나타제, $900{\sim}1000^{\circ}C$에서는 루타일 결정구조가 나타났다. 또한, $TiCl_4$ 주입량에 따른 이산화티타늄의 최종 생산량과 제조 시 사용되는 건조로 및 소성로의 경제적 비용 등을 고려하여 이산화티타늄 1Ton을 제조하기 위해 필요한 단가를 산출하였다. 본 연구에서 제조된 이산화티타늄 1kg의 생산단가는 약 5,400원으로 나타났으며, 가장 많이 사용되는 P-25 광촉매 보다 저렴한 가격으로 제조 및 판매를 기대할 수 있다. 따라서 하수처리장에 적용 시 기존 응집제 보다 비싼 $TiCl_4$ 비용을 보완하고 친환경적인 슬러지 처리로 제조된 이산화티타늄의 유통 및 현장적용을 통해 경제적, 환경적으로 우수하다고 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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