카나다 극지의 보포트-맥켄지 (Beaufort-Mackenzie) 분지에 분포하는 일라이트/스멕타이트 (illite/smectite)에 대한 광물학적 특성 연구가 육상 및 대륙붕의 석유시추공으로부터 215개 코아와 파쇄시료를 대상으로 수행되었다. 보포트-맥켄지 분지의 일라이트/스멕타이트는 구성층의 배열 양상에 따라 불규칙, R1-배열, R>1-배열, 불규칙과 R1-배열의 혼합으로 구분된다. 불규칙과 규칙적인 배열의 혼합 양상을 보이는 일라이트/스멕타이트는 불규칙으로부터 R1-배열로 변화하는 전이대에서 나타나는데 혼합층의 배열이 규칙화하는 과정에서 불안정하게 나타나는 준안정상으로 해석된다. 불규칙과 규칙 배열을 갖는 일라이트/스멕타이트가 함께 나타나는 현상은 느린 화학반응에서 흔히 관찰되는 반응물과 생성물이 공존하는 현상과 일맥 상통한다. K-포화 실험결과는 일라이트/스멕타이트 내의 스멕타이트층의 층전하가 다양함을 보여준다. 높은 층전하의 스멕타이트층은 K-포화시 준 일라이트층으로 변한다. K-포화는 일라이트/스멕타이트의 구성비와 배열을 변화시키는데 이는 자연에서의 일라이트화 현상도 기존 격자결합의 교란이 없이 일어날 수 있다는 것을 의미한다.
스멕타이트-일라이트 (SI)의 전이 반응은 쇄설성 퇴적암 지역에 흔히 볼 수 있는 광물 반응이다. 지난 40여년 동안 SI 전이 반응의 중요성에 대한 논문들이 많이 출간되었는데 이는 스멕타이트가 일라이트로 변하는 정도 즉 "illitization" 이 석유의 개발, 퇴적물의 화학적 변화 및 물리적 성질변화 에 많은 연계성이 있기 때문이다. 기존의 S-I 상전이에 대한 메커니즘 연구에서는 layer-by-layer reaction 에 의한 solid state 반응 혹은 dissolution/precipitation 반응으로 집약되지만 박테리아 반응의 역할을 전혀 고려하지 않았다. 무산소 환경에서 박테리아와 점토광물의 반응에 대한 연구, 특히 스멕타이트와 철 환원 박테리아의 반응 작용에 대한 연구에서는 철 환원 박테리아가 스멕타이트 구조 속에 있는 철을 환원시켜 에너지를 얻는다고 밝혀졌다. 최근 발표된 논문들은 미생물의 철 환원 작용에 의하여 S-I 상전이가 일어날 수 있다고 보고되었는데, 이는 기존의 상전이에 대한 개념에 즉 고온, 고압, 오랜 시간이 S-I 전이의 필수 조건이라는 일반적인 해석에 반하는 것으로 새로운 연구 분야의 가능성을 시사하고 있다. 현재까지 발표된 논문에 의하면 박테리아가 S-I 반응을 촉진지킴으로 고온, 고압, 혹은 상당시간의 속성작용이 전제조건으로 작용하지 않을 수 있다는 가능성을 시사한다. 하지만 박테리아가 철을 환원함과 동시에 스멕타이트를 일라이트로 전이시킴에 있어서의 메커니즘에 대한 이해는 아직 미비하다. 따라서 이 논문에서는 현재까지 밝혀진 SI 반응을 살펴보고, 미생물 광물간의 반응작용에 있어서 연구 방법을 소개함을 목적으로 한다.
일본의 제3기 해성 퇴적분지 석유탐사 시추공에서 회수된 이질암에서 산출되는 일라이트-스멕타이트 혼합층 점토광물에 대하여 광물학적 및 화학적 연구를 수행하였다. X-선회절분석에 의하면 매몰심 도가 증가함에 따라 일라이트-스멕타이트 혼합층 광물을 구성하는 스멕타이트 성분층은 감소하고 일라이트 성분층은 증가한다. 또한 매몰심도 4,000 m에서 불규칙배열의 일라이트-스멕타이트 혼합층광물은 규칙배열(R=1)의 일라이트-스멕타이트 혼합층 광물로 변화한다. 이 매몰심도는 약 $100^{\circ}C$의 매몰온도를 지시하며 유기물분석 결과와 잘 일치되고 있다. 그러나 현재의 지온구배를 고려할 때 $100^{\circ}C$의 매몰온도는 3,000 m이다. 이와 같은 차이는 약 2,500 m에 존재하는 역단층에 의하여 일부 지층이 중복되고 더욱 매몰되었기 때문에 발생한 것으로 해석된다. 화학분석에 의하면 매몰심도가 증가함에 따라 일라이트-스멕타이트의 Si 성분은 감소하고 Al과 K성분은 증가한다. 이것은 일라이트-스멕타이트의 사면체층에서 Si를 Al이 교대함에 따라 사면체층에서 발생하는 전하량을 보완하기 위하여 사면체 층간에 K이 유입되는 것을 시사한다. 이 반응에 필요한 K은 K장석과 운모류에서 유입되었을 것으로 생각된다.
보포트-맥켄지 분지의 리인디어 D-27 시추공 시료에 대한 원소 지화학 및 산소동위원소 연구가 수행되었다. $K_2O$, Rb, 희토류원소의 함량 증가, Mg, Ti, Sc, Zn, Zr 등의 팔면체 원소의 감소, Be, V 등의 사면체 원소의 증가는 깊이에 따라 일라이트층의 구성비가 증가하는 일라이트/스멕타이트의 속성경향과 대비된다. 스멕타이트층과 일라이트층의 구조식은 각각 $[Al_{1.57}Fe_{.19}Mg_{.31}Ti_{.07}][Si_{3.84}A_{1.16}]O_{10}(OH)_2$와 $[Al_{1.84}Mg_{.16}][Si_{3.33}Al_{.67}]O_{10}(OH)_2$로 추정된다. 일라이트/스멕타이트의 속성과 연관하여 희토류원소의 유동이 관찰되었다. 희토류원소, 특히 La와 Ce의 깊이에 따른 함량 증가는 높은 전하가를 갖는 사면체 원소 ($V^{5+}$)의 유입과 관련이 있다. $V^{5+}$에 의한 잉여 전하는 부분적으로 낫은 전하가를 갖는 $Be^{2+}$에 의하여 상쇄되며, 또한 $Be^{2+}$에 의하여 발생되는 지엽적인 전하 불균형은 층간 이온으로는 높은 전하가 (+3)를 갖는 희토류 원소에 의하여 해소된다. 일라이트/스멕타이트의 ${\delta}^{18}O$가 (SMOW)는 2.91~15.72‰의 범위를 보이며, 걸프연안 등의 일라이트/스멕타이트와는 달리 깊이에 따라 증가한다. 일라이트/스멕타이트의 ${\delta}^{18}O$가의 증가는 공극수의 ${\delta}^{18}O$ 증가도가 깊이에 따라 증가하는 온도로 인한 동위원소 분별작용정수 (${\Delta}_{I/S-water}$)의 감소도보다 크기 때문이다. 일라이트/스멕타이트와 평형인 공극수의 ${\delta}^{18}O$가의 계산결과는 공극수의 근원이 지표수임을 지시한다. 중간 깊이에서 낮은 ${\delta}^{18}O$가를 보이는 450m 두께의 구간은 공극수가 층상화되어 있음을 의미한다. 그러나 이 깊이 구간이 낮은 일라이트층 구성비와 낮은 $K_2O$ 함량을 보이는 구간과 일치하지 않는 것으로 볼때 동위원소 교환 반응과 광물학적, 지화학적 반응은 서로 독립적으로 일어나는 것으로 해석된다.
심부 처분장 주변 지하수에 의한 대수층 광물의 풍화 산물을 열역학적으로 예측하고자 하였다. 화강암질암 대수층의 지하수 화학조성을 이용하여 카올리나이트와 스멕타이트 간의 용해도 상수를 구한 결과, 심부에 위치하는 지하수에서 이들 간의 반응이 평형상태에 있음을 관찰하였으며 평형상태일 때의 용해도 상수의 대수값은 카올리나이트와 Ca-, Mg-, Na-스멕타이트의 반응에 대해 각각 약 -14.56, -15.73, -7.76을 나타내었다. 상안정도 상에서 대부분의 화강암질암 심부지하수는 카올리나이트-스멕타이트 평형 경계에 위치하거나 스멕타이트와 일라이트에 대하여 안정한 것으로 나타났다. 염기성암 대수층의 천부지하수를 분석한 결과, 화강암질암 대수층의 심부지하수와 유사한 안정 영역 상에 도시되어 스멕타이트와 일라이트를 형성하는 것으로 나타났으며, 이는 대수층을 구성하는 일차광물의 광물학적 조성이 풍화산물 형성에 큰 영향을 미칠 수 있음을 나타낸다.
벤토나이트 완충재의 열수거동 실험에서는 고준위폐기물처분장 완충재로 유력하게 고려되고 있는 국산 벤토나이트를 대상으로 열수특성을 규명하고, 또 그 결과를 바탕으로 KRS 처분환경에서 벤토나이트 완충재의 장기건전성을 평가하였다. 실험결과, 벤토나이트 완충재의 열수반응은 주 구성광물인 스멕타이트의 일라이트화를 통해 진행되었으며, 온도, $K^+$농도, pH는 이러한 일라이트화에 중요한 열수반응인자 역할을 하였다. KRS 처분환경에 대한 국산벤토나이트 완충재의 장기건전성을 분석한 결과, 정상상태에서는 벤토나이트 완충재가 오랜 기간 동안 방벽재기능을 유지하였지만, 보수적인 조건에서는 약 $5{\times}10^4$년이 경과했을 때 벤토나이트 완충재를 구성하는 스멕타이트의 50%이상이 일라이트로 전환되어 방벽재로서의 팽윤능력을 상실할 수 있음을 예상할 수 있었다.
결정질암반중의 지하수 이동로인 열극은 모암과는 다른 이차광물로 구성되는 수가 많다. 그래서 방사성폐기물 처분장 모암중의 열극광물은 그들의 높은 표면 반응성 때문에 관심의 대상이 되고 있다. 본 논문에서는 선캠브리아기 편마암류로 구성되어 있는 충남 유구지역수리치 시추공 코아의 열극표면에서 발견된 점토광물의 생성과정을 고찰하였고, 그들과 현재 지표수 및 지하수와의 평형관계를 알아보았다. 편마암 열극에서 물-암석 상호반응은 깁사이트, 캐올리나이트, 스멕타이드, 일라이트 등을 생성시켰다. 열극점토광물은 두가지 다른 과정을 통해 생성된 것으로 판단된다. : (1) 열극주변 모암 확산대에서 장석의 Incongruent Dissolution에 의한 스멕타이트 또는 일라이트의 생성, (2) 열극틈 사이에는 깁사아트, 캐올리나이트, 스멕타이트 (또는 일라이트)가 지하수의 용존이온으로부터 침전. 열극충전광물은 깁사이트${\leftrightarrow}$캐올리나이트${\leftrightarrow}$스멕타이트 (또는 일라이트) 순으로의 광물생성순서를 보인다. 광물생성순서를 규제한 요인은 지하수의 pH 상승, 충전물에 의한 열극틈의 투수계수 감소, 그리고 알카리 및 알카리토 원소의 Immobility에 의한 것으로 보인다. 수리치 시추공 지하수의 pH는 8.6-9.2 범위이며, 화학성분상 $Na-HCO_{3}$ 형이며, Na와 $HCO_{3}$는 Albite와 Calcite의 용해작용으로부터 공급된 것으로 보인다. WATEQ4/F 프로그램에 의한 지하수의 포화지수는 pH 상승에 따라 깁사이트와 캐올리나이트는 침전반응을 거쳐 평형상태로, 스멕타이트와 일라이트 평형상태를 거쳐 재용해성 환경으로의 변화를 지시한다. $Na_{2}O-Al_{2}O_{3}-SiO_{2}-H_{2}O$계의 상안정도상에 지표수와 지하수 모두 캐올리나이트 안정영역에 속한다.
의성 옥동광산에 적치되어 있는 광미는 미세분말로 이루어져 있으며, 주 구성광물은 황철석, 섬아연석, 녹니석, 일라이트, 사장석, 스멕타이트, 석고 등이다. 점토광물 중 스멕타이트는 광미 적치장 상부에 집중되어 있고 하부로 갈수록 녹니석이 증가한다. 석고는 광미 적치장 표면에 주로 나타나는데 이는 광미와 반응한 침출수가 증발하면서 침출수에 포함된 Ca와 $SO_4$가 반응하여 침전된 증발잔류물로 추정된다. 전자현미경 관찰 결과 광미에 포함된 섬아연석은 표면뿐만 아니라 내부까지 풍화되어 있는 것으로 보아 오랜 시간동안 지하수와 반응하여 다량의 Zn과 $SO_4$를 침출수에 부가되었을 것으로 추정된다.
황사는 태양광, 대기 가스, 에어로졸, 해양생태계와 상호작용하여 지구 기후에 영향을 미치며, 광물특성은 이와 같은 황사와 환경의 상호작용 이해에 필수적이다. 이 연구에서는 2015년 2월 22일 인천광역시 덕적도에서 포집된 황사시료의 광물특성을 분석하였다. X선회절분석(XRD) 결과, 층상규산염광물이 총 62 wt%이었는데, 일라이트류 점토광물(일라이트 및 일라이트-스멕타이트 혼합층)이 55%로 함량이 가장 높았으며, 그 외 녹니석이 5%, 캐올리나이트가 2% 정도 함유되어 있었다. 비층상규산염 광물로서 석영 18%, 사장석 10%, K-장석 4%, 방해석 5%, 석고 1% 등이 함유되어 있었다. 주사전자현미경(SEM)과 에너지분산분광분석(EDS)에 의한 황사 개별 입자의 광물학적 분석에서도 유사한 조성이 얻어졌다. 황사의 주성분인 극미립 층상규산염광물입자에 대하여 투과전자현미경(TEM) 및 EDS 분석을 실시한 결과, 다양한 성분비율과 혼합양상을 보이는 일라이트류 점토광물이 주요 광물로 확인되었다. SEM 형태 관찰에 의하면 황사입자들은 점토광물이 주성분인 덩어리, 혹은 점토광물로 피복된 석영, 장석, 운모 입자들로 구성되어 있었다. 석고가 점토와 함께 황사입자표면에서 자주 관찰된 반면, 이전에 황사입자에 흔히 수반되는 것으로 보고된 섬유상 방해석은 드물어서, 황사 이동 중에 방해석이 산성대기오염물과의 반응에 의하여 석고로 변한 것으로 추정된다. 2015년 분석 결과는 황사와 환경의 상호작용 모델링을 위한 광물의 대표 특성 수립에 기여할 것이다.
국내 이산화탄소 지중저장 후보지인 포항분지의 심부 대수층 구성하고 있는 사암과 이암을 대상으로 초임계$CO_2$ 반응에 의한 암석의 지화학적/광물학적 풍화를 규명하는 실험을 실시하였다. 고압셀 장치를 사용하여 실험실 규모의 $CO_2$ 지중저장 조건을 모사하였으며, 시추한 포항분지 암석이 미고결 상태임을 감안하여 암석시료는 입자상으로 분쇄하여 시료 30 g과 지하수 100 ml를 고압셀(200 ml 용량)에 넣고 100 bar, $50^{\circ}C$ 조건에서 총 60일 동안 반응시켜, 초임계$CO_2$ 주입 시 포항분지 심부 사암층과 이암층 내에서 발생하는 초임계$CO_2$-암석-지하수반응을 재현하였다. 반응 후 10일, 30일, 60일 간격으로 시료를 회수하여 암석의 지화학적 풍화 정도를 정량화하기 위한 XRD(X-Ray Diffractometer), BET(Brunauer-Emmett-Teller) 분석을 실시하였고, 암석 슬랩($15mm{\times}40mm{\times}5mm$)을 같은 지중 조건에서 반응시켜 반응시간에 따른 지하수시료의 용존 이온 농도 변화를 ICP/OES로 분석하였다. XRD 분석결과, 초임계$CO_2$-암석-지하수반응에 의해 사암과 이암을 구성하는 광물 중 사장석과 정장석(기질의 장석류 포함)의 비율이 가장 크게 감소한 것으로 나타났다. 사암의 경우 점토광물인 일라이트, 스멕타이트, 황철석 비율이 증가하였으며, 이암의 경우 일라이트, 카오리나이트, 칼슘을 함유한 불소인회석 비율이 증가하였다. 반응시간에 따른 지하수 이온 농도 분석결과, 사암과 이암에서 방해석과 장석류의 용해가 가장 활발히 일어나 지하수 내 $Ca^{2+}$, $Na^+$농도가 증가하였다. $K^+$, $Si^{4+}$, $Mg^{2+}$ 같은 이온들의 농도는 반응시간 동안 증가와 감소를 반복하였는데, 이는 암석의 용해와 2차 광물의 침전이 함께 일어나고 있음을 의미한다. 사암과 이암 입자의 비표면적은 반응 60일 후까지 각각 $27.3m^2/g$과 $19.6m^2/g$에서 $28.6m^2/g$과 $26.6m^2/g$으로 증가하였으며, 미세공극의 평균 크기는 각각 $72.6{\AA}$, $96.7{\AA}$에서 $68.4{\AA}$과 $75.8{\AA}$으로 지속적으로 감소하여, 초임계$CO_2$-암석-지하수반응에 의해 입자 표면이 용해되면서 미세 공극들이 추가로 형성되어 비표면적이 증가하는 것으로 나타났다. 본 연구를 통하여 포항분지 사암에 $CO_2$를 지중 주입하는 경우, 암석의 용해 및 침전반응에 의한 대상암석의 물성변화가 지중저장의 효율성과 안정성에 큰 영향을 미칠 수 있다는 것을 입증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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