압력하에서 전해질을 구성하는 이온의 한계당량전도도를 구하는데 TATB법을 적용하였다. TATB법을 적용하여 구한 이온의 한계당량전도도와 물의 점성도로부터 고전적인 hydrodynamics에 기초를 둔 이온의 Stokes 반지름을 구하였다. Stokes 반지름으로부터 수화된 이온의 반지름을 구하기 위하여 Nightingale법을 사용하였으며, 이온의 보정된 반지름과 이온의 결정반지름으로부터 수화수를 구하였다. 압력이 증가함에 따라 이온의 수화수는 아주 작은량의 감소경향을 보이고 있으며 이러한 경향은 Horne의 pressure-induced dehydration으로 설명되었다. 본 연구의 결과를 Nakahara 등의 결과와 비교하여 보면, 본 연구에서 계산된 $K^+$와 $Cl^-$ 이온의 수화수는 Nakahara 등의 같은 이온들에 대한 수화수의 두배에 가까왔다. 그리고 Kollman 등의 결과와도 비교하여 보아 고압하에서 이온의 수화수를 구하는데 TATB법과 Nightingale법을 적용하여 비교적 좋은 결과를 얻을 수 있음을 알았다.
분광광도법을 이용하여 $trans-[Cr(tmd)_2FX]^+(X=F^-,\;Cl^-)$ 착이온의 압력과 온도변화에 따른 수화반응의 속도상수를 구하였다. 속도상수의 변화로부터 열역학적 인자를 구하고 이 값을 이용하여 두 착물의 반응메카니즘을 구하였다. 수화반응의 속도는 온도와 압력이 증가함에 따라 증가하였으며, 이 반응의 활성화엔트로피와 활성화부피는 각각 $trans-[Cr(tmd)_2F_2]^+$착이온의 경우 5.2eu와 $-3∼-2\;cm^3mol^{-1}$ 이고 trans-[Cr(tmd)_2FCl]^+$ 착이온의 경우는 -16.62eu와 $-8∼-7\;cm^3mol^{-1}$ 이었다. 이 값들로 보아 $trans-[Cr(tmd)_2F_2]^+$착이온의 수화반응은 교환회합(Ia) 메카니즘으로 진행되고 $trans-[Cr(tmd)_2FCl]^+$ 착이온의 수화반응은 해리(D) 메카니즘으로 진행되는 것으로 생각된다.
콘크리트 내 염소이온은 콘크리트 내부로 침투하여 철근부식을 일으키는 주요 요인이다. 그런데 내재된 염소이온의 일부는 시멘트의 수화물과 반응하여 물리 또는 화학적 흡착을 유발하여 침투속도는 느려진다. 이때 시멘트의 수화물이 염소이온의 고정화에 영향을 미치는 요인이므로, 본 논문은 독립적인 시멘트 수화물에서 염소의 흡착에 대하여 초점을 두어 연구하였다. 본 연구의 목적은 시멘트 수화물이 염소이온을 흡착하는 시간의존적 거동을 고찰하여 염소이온 고정화의 메커니즘을 구명하는 것이다. 시멘트 수화물 중 AFt 상과 CH 상은 염소이온을 흡착하지 못하였으나 C-S-H 상과 AFm 상은 염소 흡착능력을 갖고 있는 것으로 나타났다. 특히, AFm 상은 40일 동안 느린 속도로 화학적 흡착 거동을 보인 반면, C-S-H 상은 순간적 물리흡착, 물리화학적 흡착, 그리고 화학적 흡착의 3단계로 구분되어 순차적인 흡착거동을 보였다. 반응 실험결과를 토대로, C-S-H 상과 AFm 상의 흡착 거동 해석기법이 제안되었다. 본 연구는 염소이온의 도입원에 따른 흡착 메커니즘을 이해를 토대로, 염소이온의 도입원에 따른 염소이온의 침투속도를 산정하는데 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
간단한 통계역학적 방법을 사용 수화된 이온의 완화시칸, 탈수화시의 활성화, 에너지, 탈수화율 등을 계산하였다. 구상한 model에 의하면 수화된 물과 탈수화된 물 간의 평형상수, 물-이온간 에너지 항, 각종 species 간의 혼합 factor들이 들어있다. 이론과 실험은 잘 맞는 겨로가를 보이고 있다. 또한 이온이 탈수화식의 압력의 영향도 아울러 논의하였다.
본시험은 쿠퍼 77% 수화제 살포에 따른 산성비가 마늘에 미치는 영향을 조사하였다. 인공 산성비만을 마늘에 처리한 결과 경미한 백화 현상이 발생되었고, 잎이 구부러지고 표피세포가 손상을 받았으며 기공이 열려 있었다. 이러한 현상은 인공산성비를 처리한 후 쿠퍼 수화제를 처리할 경우 더욱 심했지만, 마늘수량 감소에 미치는 영향은 없었다. 마늘에 대한 구리 이온의 영향을 조사하기 위하여 황산구리 희석액을 살포한 결과 구리 이온으로 100 ppm 이상의 농도에서 백화증상이 발생되었다. 쿠퍼 수화제 희석액에 산을 첨가하여 pH를 낮추면 구리 이온의 용출량이 수용해도 이상으로 크게 증가됨을 확인할 수 있었다. 인공산성비가 처리된 후 쿠퍼 수화제를 살포한 마늘잎에서 인공산성비 무처리구에 비해 구리이온의 잔류량이 증가되었다. 인공산성비에 의해 피해를 입은 마늘에 동제를 안전하게 사용하기 위해 탄산칼슘을 쿠퍼 수화제와 혼용하여 살포하면 백화증상을 줄일 수 있었다.
자유에너지는 물질의 상대적인 안정도를 나타낸다. 수용액에 존재하는 이온의 종류는 다양하고 실험조건이 광범위하므로 열역학 자료가 부족하다. 이온의 표준생성엔탈피와 엔트로피로부터 표준수화엔탈피와 표준수화엔트로피의 절대값과 상대값을 구하는 방법을 설명하였다. 또한 대응원리를 이용하여 고온에서 열역학 자료를 추산하는 방법을 설명하였다.
이온교환은 액체상 이온과 고체상 이온간의 화학반응이며 연수 및 탈염공정, 특정물질의 제거 및 회수, 토양을 통한 이온성 물질의 이동에서 널리 이용되고 있다. 이온교환수지는 이온교환시 원자가가 높을수록, 수화반경이 작을수록, 이온농도가 낮을수록 증가한다. 본 연구는 이온교환수지에 대한 평형실험을 선택도가 칼럼실험에 적용되는지 조사하였다. 이 실험치 결과에서 음이온 교환수지의 선택도 순서는 OH/sup -/ < F/sup -/ < HCO₃/sup -/ < Cl/sup -/ < Br/sup -/ ≤ No₃/sup -/ < So₄/sup 2-/ 이였으며, 음이온 칼럼 교환도 동일하였다. 또한 바탕 양이온의 가수가 높을수록 이온교환이 빠르게 진행됨을 알 수 있다.
보통 포틀랜드 시멘트와 플라이애쉬, 슬래그를 혼합한 혼합시멘트 경화체를 이용하여 이온 확산에 미치는 혼합재의 영향과 양이온 공존시 염소이온의 확산에 대하여 고찰하였다. 겉보기 이온확산계수가 보통 포틀랜드의 시멘트보다 플라이애쉬와 슬래그를 혼합한 시멘트 경화체가 약 10-3배로 매우 낮은 값을 나타내었다. 이것은 포졸란 반응에 의해 많은 CSH 수화물이 capillary pore에 형성되어 macro pore가 감소되고 micro pore가 증가되어 이온 확산에 대한 저항이 커졌기 때문이다. 또한, Mg2+이온 공존시에 염소이온의 확산은 증가되었다.
대표적인 무기계 지연제인 규불하마그네슘(MgSiF6.6H2O)을 시멘트 수화반응시 첨가했을 때의 수화반응의 지연 효과 및 특성과 수용액 이온농도 변화 고찰하기 위하여 규불화마그네슘을 시멘트 질랴의 0.3wt%에서 5wt%까지 변화시키면서 그 영향을 연구 검토하였다. 시멘트 모르타르의 flow는 지연제의 첨가에 따라 감소하는 경향이 있으며 응결 시간은 지연제의 첨가량에 따라 지연되었다. 모르타르의 압축 강도는 지연제의 첨가량에 따라 3일, 7일까지는 지연제를 첨가하지 않은 plain mortar에 비하여 약간 낮은 강도를 나타내나, 시간이 지남에 따라 회복되어 28일이 지나면 plain 모르타르와 같은 강도를 나타낸다. 규불화마그네슘이 첨가되면 수화 초기 단계에서 시멘트로부터 용출된 알카리 이온과 반응하여 K2SiF6의 생성이 일어나며 그와 동시에 Ca++와 F++와의 반응에 따라 CaF2화합물이 생성됨을 확인하였다. 이때 생성된 K2SiF6 및 CaF2생성물의 비표면적은 대단히 컸으며 이들 물질이 수화반응 초기에 미수화 시멘트시 입자 표면에 생성되어 시멘트의 수화가 지연되는 것으로 검토된다. 또한 수화초기의 수화용액의 Ca++ 및 K+이온 농도의 저하 역시 포틀랜드 수화반응속도를 지연시켜 주는 이유가된다.
이온교환은 액체상에 존재하는 이온과 고체상에 존재하는 이온이 당량적으로 치환되는 것으로 정의하며, 치환되는 정도는 일반적으로 전하의 크기와 이온이 수화반경에 따라 달라진다. 지금까지의 이온교환 반응에 대한 모델링 연구는 실험식, 질량작용식, 열역학식, 전기이중층이론, 표면착화모델 등을 이용하여 2 성분에 대하여 다양한 시도를 하였다. 본 연구에서는 2, 3, 4성분에 대해 질량작용법칙과 전기이중층이론을 조합한 표면착화모델과 질량작용법칙을 이용한 모델을 수행하였다. 그 결과 표면착화모델이 질량작용법칙을 이용한 것보다 실험치와 일치함을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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