시멘트 수화물(CH)을 모르타르 콘크리트용 방수제 또는 고무 플라스틱용 충전제로 활용하기 위하여 스테아린산(SA)으로 처리하고 FT-IR, TGA, SEM, XRD, 접촉각층정기 등을 이용하여 CH-SA compound의 결합특성과 발수성을 측정하고, CH-SA compound를 레미탈에 사용하여 레미탈의 방수성을 알아 본 결과는 다음과 같이 요약된다. 1) 시멘트 수화물에 스테아린산을 2.0%이상만 처리하면 물레 대한 접촉각이 $120^{\circ}$이상으로 증가되면서 강한 발수성을 나타낸다. 2) 시멘트 수화물에 처리된 스테아린산은 스테아린산염 형태로 시멘트 수화물 표면에 고정된다. 3) 시멘트 수화물에 스테아린산을 5~10%처리한 CH-SA compound를 레미탈 중량의 3~6%정도 사용하면 레미탈의 압축강도는 5%정도 증가되며, 흡수비와 투수비는 각각 25%이하로 격감되어서 우수한 방수성을 나타낸다.
내구성에 대한 중요성이 부각됨에 따라, 주요 열화현상인 탄산화에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 그러나 탄산화에 대한 연구는 주로 탄산화 깊이의 도출에 국한하고 있으며 경화된 콘크리트를 가정하므로 실제적인 탄산화 거동과는 많은 차이를 보이고 있다. 강재와는 다르게 콘크리트는 공극률과 내부의 수화물의 거동이 매우 중요한데, 탄산화 진행에 따라 초기재령에서 결정되어지는 거동 (공극률 및 수화물)이 다르게 변화한다. 열화 물질의 이동은 주로 콘크리트의 공극률 및 포화도에 의존하므로, 탄산화 후의 거동 평가는 장기열화해석 및 복합열화해석 등에 고려되는 것이 바람직하다. 공극률의 경우, 변화된 공극률이 고려되지 않으면 확산계수의 감소가 구현될 수 없으며 이에 따라 과다한 탄산화 해석을 야기하게 된다. 한편 수화물, 특히 수산화칼슘의 잔존량 평가는 탄산화 깊이의 평가 및 내부 공극수의 특성 변화를 결정하기도 하며, 복합열화에서 발생하는 고정화 염화물량에 큰 영향을 주게 된다. 그러므로 실내 실험들을 통한 공극률 및 수화물 분석은 최근들어 탄산화에 대해서도 많이 적용되고 있다. 본 연구는 미세 관측 실험을 통하여, 탄산화 전후의 공극률 분포 변화, 수화물 거동의 변화를 실험적으로 수행하였다. 공극률 측정으로는 MIP 실험을, 수화물 변화에서는 TGA 실험을 수행하였으며, 기존의 해석 모델인 다상복합수화발열모델 및 미세 공극 구조 형성모델을 개선하여 각각의 탄산화 이후의 공극률 변화 및 수화물 변화를 개발하였다. 개발된 각각의 모델의 결과는 탄산화 전후의 공극률 및 수화물의 변화를 잘 예측하였으며, 탄산화 이후의 열화현상 등에 기초적으로 사용될 수 있을 것으로 평가되었다.
염화희토류 수화물($RECl_3{\cdot}xH_2O$) 내 존재하는 수분을 제거하기 위하여 탈수화 장치를 제작하여 8가지(La, Ce, Nd, Pr, Sm. Eu, Gd, Y)$Cl_3{\cdot}xH_2O$에 대한 탈수화 실험을 수행하였다. 탈수화 과정 중 희토류옥시염화물의 형성을 억제하기 위하여 TGA 분석을 바탕으로 하여 단계적인 온도 상승($80{\rightarrow}150{\rightarrow}230^{\circ}C$)구간을 설정하였으며 증발된 수분의 원활한 이동을 위하여 예열된 Ar 가스와 vacuum pump를 이용하였다. 각 온도구간에서의 탈수화 정도를 살펴본 결과 $YCl_3{\cdot}xH_2O$를 제외한 염화희토류 수화물은 원자번호가 높을수록 높은 온도에서 더 많은 탈수화가 일어남을 알 수 있었다. 탈수화 과정 후 희토류옥시염화물의 형성은 보이지 않았으며 염화 희토류 수화물 내 수분을 10%이하로 감소시킬 수 있었다.
본 연구에서는 매스콘크리트의 높은 수화열을 제어하기 위하여 결정핵 (C-S-H)와 지연제(포도당)를 동시 사용하여 최대 수화온도를 낮추면서, 응결지연효과를 상쇄시키는 방법이 제시되었다. 이를 위하여 시멘트 페이스트의 수화온도를 측정하고, C-S-H와 포도당의 동시 사용이 시멘트 모르타르의 응결시간 및 압축강도에 미치는 영향을 조사하였다. 실험결과에 따르면. 칼슘실리케이트 수화물과 포도당을 동시 사용할 경우 최대 수화온도를 저감하면서도 최대수화온도에 도달하는 시간을 줄일 수 있음을 확인하였다. 또한 C-S-H와 포도당의 동시 사용은 시멘트 모르타르의 28일 압축강도에는 큰 영향을 미치지 않는 것으로 나타나, 이러한 방법이 매스콘크리트의 수화열 조절에 효과적인 대안이 될 수 있음을 알 수 있었다.
증기발생기에서 부식에 의한 전열관 손상은 전열관과 관판사이의 틈새에서 대부분 발생되고 이 틈새에서의 수질환경에 좌우된다. 틈새에서는 과열도가 높아 미량의 불순물이 농축되면서 틈새수화학 (crevice chemistry)은 증기발생기 내부수 수화학과는 달라진다. 전열관 손상을 억제하기 위해서는 틈새수질을 적절히 제어하여야 하는데 이는 틈새수화학을 정확히 분석평가할 수 있는 기술을 기반으로 하여야 한다. .기존의 틈새수질을 계산하는 방법으로는 증기발생기 내부수에 비해 틈새에서 화학종들이 얼마나 농축되는지를 가정하는 농축도 (concentration factor) 방법이 있으나 가정에 의한 불확실성으로 인해 틈새수질을 정확히 해석할 수 없었다. 그러나 원전 증기발생기의 잠복불순물 방출시험 자료로부터 틈새수질을 보다 정확히 평가할 수 있는 새로운 개념의 몰비지수(molar ratio index) 방법이 최근 EPRI에서 제시되었고 EPRI 산하의 많은 발전소에서 적용중이다. 본 연구에서는 PWR 원전 증기발생기의 틈새수화학을 평가할 수 있는 기술을 개발하기 위해 잠복불순물 방출시험 자료로부터 틈새에서의 몰비지수를 계산할 수 있는 CRAP (CRevice-chemistry Analysis Program) 전산프로그램을 작성하였다 CRAP를 국내원전에 적용하여 증기발생기 및 그 틈새에서의 수화학을 평가하였다.
오호츠크해 사할린 북동 해저사면지역은 세계적인 가스수화물 산출지역으로 알려져있다. 이미 2005년 탐사에서 50 cm 두께의 순수 가스수화물 시료를 해저면에서 채취한 지역이다. 2006년 탐사에서는 다양한 주파수대역의 고해상도 지구불리장비를 사용하여 탐사를 실시하였다. Side-scan Sonal와 3.5 kHz SBP 탐사, 수중음향 탐사를 통해 대규모 하도구조가 가스수화물지역의 북쪽 경계를 형성하고 있음을 밝혔다. 가스수화물의 BSR은 수심에 얕아짐에 따라 계속해서 심도가 감소하여 수심 약 300 m에서 해저면에 다다름. 이는 연구지역에서의 가스수화물 안정대의 상부경계가 약 300 m임을 시사한다 가스수화물 분출구조들은 약 1000m 수심을 경계로 천부에 분포하고, 해저면에는 원형의 가스분출구조들이 특징적으로 나타난다. 반면에 1000 m 수심보다 깊은 지역에서는 mud-dirpir의 상승구조로 판단되는 상승구조들이 해저면에 굴곡지형을 형성하고 있다. 해수중으로 분출하는 가스기둥들은 수심 111.2 m에서 1226.4 m 지점까지 다양한 수심에서 분포하며, 상승높이는 최대 750 m에 이르며, 약 150 m 수심까지 도달한다. 이는 해저에서 분출되는 메탄가스가 해수에 흡수되지 않고 해수면까지 이동하여 대기중으로 발출될 수 있음을 시사한다.
본 연구에서는 지구화학모델 프로그램인 GEM-PSI를 이용하여 방해석과 석고의 첨가에 의한 시멘트 수화생성물에 대한 영향을 조사하였다. 방해석과 석고는 시멘트 수화과정의 주요 생성광물인 C-S-H 및 포틀란다이트(portlandite)의 생성에 큰 영향을 주지 않는 것으로 예측되었다. 하지만 방해석을 시멘트 구성성분의 최대 5%까지 첨가하는 경우 시멘트 수화생성물인 칼슘 모노카보네이트(monocarbonate) 광물의 생성을 촉진시키는 것으로 본 모델링 결과는 예측하였다. 하지만 칼슘의 첨가가 시멘트 수화과정의 생성물인 AFm 광물 및 헤미카보네이트(hemicarbonate) 광물의 생성은 억제하는 것으로 예측되었다. 석고를 시멘트 구성성분의 최대 5%까지 첨가하는 경우 시멘트 수화과정에 의하여 에트린자이트 광물의 생성이 촉진되는 것으로 모델링 결과가 예측하였다. 방해석과 석고 첨가에 의한 시멘트 수화생성물의 공극률은 방해석 및 석고의 첨가량이 증가함에 따라 일반적으로 감소하는 것으로 계산되었다. 하지만 방해석을 첨가하는 경우 첨가량이 시멘트 구성성분의 3% 미만일 때 수화생성물의 공극률이 같은 양의 석고를 첨가했을 경우보다 낮게 예측되었다. 반면에 방해석이 3% 보다 많은 양이 첨가될 경우 같은 양의 석고를 첨가시킨 경우보다 시멘트 수화생성물의 공극률이 높을 것으로 예측된다. 이러한 현상은 첨가된 방해석이 적정량을 넘게 되면 모든 방해석이 시멘트 수화과정에 의하여 소모되지 않고 다시 시멘트 수화생성물로 나타남으로써 시멘트 수화과정에 따른 다른 광물로의 변이가 제한됨을 알 수 있다. 반면에 석고가 첨가된 경우 시멘트 수화과정에 의하여 석고가 계속적으로 소모되어 다른 시멘트 수화생성물 특히 에트린자이트로 변환된다.
본 연구에서는 가장 대표적인 AAM 중 하나인 규산나트륨 적용 AAS의 수화물 구성에 대한 화학양론 모델을 개발하고, 이 결과를 열역학적 모델 결과와 비교하였다. 기본적으로 Chen and Brouwers(2007a)의 모델을 기반으로 하였으며, 일부 수화물에 대한 최신의 데이터베이스를 적용해 일부 개선하였다. 계산된 AAS에 대한 결과는 또한 OPC의 그것과도 비교되었다. AAS의 화학양론 모델 기반 수화물의 부피 구성비는 열역학적 모델 결과에 비해 약 최대 20% 이내에서의 차이가 발견되었으며, w/b 및 활성화제량에 의한 변화량의 추이 역시 열역학적 모델의 결과의 그것과 거의 동일하였다. 특히 고정수량과 공극비는 두 가지 모델에 의한 계산 결과가 약 10% 이내의 차이로 근접하였다. 특히 고정수량의 결과는 실험값과도 거의 동일하였다. 그러나 수화물 및 기타 공극 등 각 상들의 부피에 의해 민감하게 결정되는 값인 화학수축의 경우 열역학적 모델에 비해 화학양론적 모델의 계산결과는 실험결과와 차이가 컸다.
콘크리트 내 염소이온은 콘크리트 내부로 침투하여 철근부식을 일으키는 주요 요인이다. 그런데 내재된 염소이온의 일부는 시멘트의 수화물과 반응하여 물리 또는 화학적 흡착을 유발하여 침투속도는 느려진다. 이때 시멘트의 수화물이 염소이온의 고정화에 영향을 미치는 요인이므로, 본 논문은 독립적인 시멘트 수화물에서 염소의 흡착에 대하여 초점을 두어 연구하였다. 본 연구의 목적은 시멘트 수화물이 염소이온을 흡착하는 시간의존적 거동을 고찰하여 염소이온 고정화의 메커니즘을 구명하는 것이다. 시멘트 수화물 중 AFt 상과 CH 상은 염소이온을 흡착하지 못하였으나 C-S-H 상과 AFm 상은 염소 흡착능력을 갖고 있는 것으로 나타났다. 특히, AFm 상은 40일 동안 느린 속도로 화학적 흡착 거동을 보인 반면, C-S-H 상은 순간적 물리흡착, 물리화학적 흡착, 그리고 화학적 흡착의 3단계로 구분되어 순차적인 흡착거동을 보였다. 반응 실험결과를 토대로, C-S-H 상과 AFm 상의 흡착 거동 해석기법이 제안되었다. 본 연구는 염소이온의 도입원에 따른 흡착 메커니즘을 이해를 토대로, 염소이온의 도입원에 따른 염소이온의 침투속도를 산정하는데 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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