• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 2007.11a
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• pp.75-78
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• 2007

천연가스의 수증기 및 이산화탄소 복합 개질은 탄화수소화합물과 이산화탄소를 원료로 사용하여 수소를 생산하는 공정으로, 온실가스로 지목되고 있는 주요 화합물을 수소와 일산화탄소 혼합 가스로 전환시켜 합성 반응 또는 연료전지에 사용할 수 있도록 해준다. 본 연구에서는 $MgAl_2O_4$를 지지체로 하는 니켈계 촉매를 제조하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응에 사용하였으며, 기존의 수증기 개질촉매 적용 시 문제가 되었던 탄소 침적에 의한 촉매 비활성화를 피할 수 있었다. 개발된 촉매 레시피를 바탕으로 펠릿 촉매를 제조하여 0.1 bpd규모의 Fischer-Tropsch 합성 반응에 적용 가능한 튜브형 반응기에 적용하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응을 실시하였으며, 반응기의 온도 구배, 가스 조성 변화를 관찰하였다. 반응 조건에 따른 촉매 및 반응기의 성능 최적화를 실시하여 최적 촉매 및 반응기 성능을 모색하고자 하였다.

• Journal of Energy Engineering
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• v.12 no.2
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• pp.145-153
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• 2003

In order to develop the carbonation process as a core technology of zero emission coal power plant, study on characterization of methane steam reforming (MSR) which is main reaction of this process was carried out. The effects of gas hourly space velocity (GHSV), steam/carbon (S/C) ratio and pressure in the MSR using reforming catalyst were investigated. The equilibrium composition of the gases produced in the MSR were obtained below GHSV 7,000 hr$\^$-1/. The operating conditions of carbonation process using hybrid reaction (MSR+CO$_2$ adsorption using CaO) were 700∼800$^{\circ}C$ and S/C ratio of 2.5∼3. The equilibrium mixture of gases composed of 75∼78% H$_2$ and 8∼9％ CO$_2$ at atmospheric pressure and 60∼78% H$_2$ and 9∼l1% CO$_2$ at 1∼30 atm respectively under above operating conditions.

• Proceedings of the Korea Air Pollution Research Association Conference
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• 2000.11a
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• pp.389-390
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• 2000

최근 지구 온난화의 55% 이상을 차지하고 있는 이산화탄소를 유용한 화합물로 전환하고자 메탄을 환원제로 사용한 이산화탄소 개질반응으로부터 합성가스 생성에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 메탄의 이산화탄소 개질반응은 수증기 개질반응보다 낮은 합성 가스비의 생성, 온실효과를 유발하는 이산화탄소의 저감, 반응의 높은 흡열도를 이용한 화학에너지 전송 시스템의 응용 면에서 그 의의가 있다. (중략)

• Proceedings of the Korea Society for Energy Engineering kosee Conference
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• 2002.05a
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• pp.209-213
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• 2002

최근 들어 메탄올 환원제로 사용하는 이산화탄소의 촉매 개질 반응이 많은 주목을 받고 있다. 메탄에 의한 이산화탄소의 개질 반응 시 생성되는 합성 가스는 기존의 수증기 개질 반응에서 생성되는 합성 가스에 비하여 $H_2$/CO의 비가 낮으며 직접 메탄올 및 DME와 같은 유용한 물질로의 전환이 유리하므로 이에 대한 연구가 활발히 진행 중에 있다.(중략)

• Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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• 2013.08a
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• pp.71.1-71.1
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• 2013

메탄가스와 이산화탄소는 지구온난화 가스이기 때문에 배출규제가 점차 강화될 것으로 전망되고 있다. 또한 이들 가스는 매립지 또는 바이오 공정을 통해 발생되는 가스이기 때문에 단순히 배출을 억제하는 데 그치지 않고 보다 적극적으로 활용해야할 필요성이 있다. 현재 메탄과 이산화탄소를 동시에 활용하는 기술로는 촉매공정을 통해 메탄과 이산화탄소를 수소와 일산화탄소로 전환하는 방법이 대표적이나, 본 공정은 $800{\sim}900^{\circ}C$의 고온조건을 필요로 하고 고압조건에서 다량으로 생성되는 탄소에 의한 촉매 활성도의 저하문제로 인해 해당 기술의 실제 보급에 어려움이 있는 것으로 알려져 있다. 한편, 플라즈마를 활용한 메탄가스 개질(reforming) 기술은 고온 플라즈마인 경우 60~70년 전부터 상용화 사례가 있으며, 저온 플라즈마의 경우는 약 10여 년 전부터 개질반응의 공정온도를 낮추려는 연구를 중심으로 기초연구가 수행되어왔다. 이들 플라즈마를 활용한 메탄개질 기술은 메탄의 직접분해, 부분산화, 수증기 개질 및 건식개질 등으로 분류되는 데, 최근 지구온난화가스인 이산화탄소의 처리에 대한 관심이 높아지면서 이산화탄소를 활용하는 건식개질 기술에 대한 관심이 높아지고 있는 상황이다. 현재 플라즈마 건식개질기술에서 주된 이슈는 높은 전력비용이고, 이를 낮추기 위해 촉매를 활용하거나 플라즈마 발생을 최적화하려는 연구가 진행되고 있다. 본 발표에서는 플라즈마를 활용한 건식개질 기술의 장단점, 실용화 가능성 및 향후의 과제를 다루고 있으며, 이를 위해 기계연구원에서의 연구결과 및 국내외 연구실의 결과를 살펴보았다.

• Proceedings of the Korean Environmental Sciences Society Conference
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• 2007.05a
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• pp.526-529
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• 2007

본 연구에서는 일정선량(600kGy)에서 전자빔 에너지(0.7, 1, 2 MeV)를 달리하여 조사한 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매를 이용하여 세 가지 다른 종류의 합성가스 전환반응(메탄의 이산화탄소 개질반응, 메탄의 수증기 개질반응, 메탄의 부분산화반응)을 수행하였다. 전자빔 조사는 He 분위기, 실온에서 수행하였으며, 조사된 촉매의 표면상태 변화를 살펴보기 위하여 XRD, XPS 분석을 수행하였다. 고에너지 전자빔 처리된 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매의 표면 특성분석 결과 촉매 표면의 Ni종은 metallic Ni, NiO, $NiAl_2O_4$의 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었으며, 전자빔 에너지 증가에 따라 촉매 표면의 전체적인 Ni 함량과 촉매 표면의 Ni 분산도를 나타내는 Ni/Al ratio가 증가하였다. 또한, 전자빔 에너지 증가에 따라 Ni에 결합된 산소가 더 크게 감소되어 표면에서 산소 vacancy가 증가하는 결과를 가져왔으며, 이는 결국 세 가지 Ni의 상태 중 metallic Ni과 $NiAl_2O_4$를 증가시켰다. 이러한 결과들은 메탄의 이산화탄소 개질 반응과 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물($CH_4$, $CO_2$)의 전환율과 생성물(CO, $H_2$)의 수득율을 증가시켰으며 메탄의 부분산화반응은 반응의 특성상 메탄의 전환율은 증가하나 생성물인 CO, $H_2$는 오히려 감소하는 결과를 가져옴을 알 수 있었다.

• 한국가스학회:학술대회논문집
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• 2007.04a
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• pp.33-36
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• 2007

합성가스는 C1화학을 시작하는 반응원료 물질로 최근 DME(dimethyl-ether), 메탄올, GTL(gas to liquid), CTL(coal to liquid), 암모니아 생성 공정 등 많은 화학공정에 사용되고 있다. 합성가스를 생산하는 방법은 천연가스 개질반응과 석탄의 가스화반응, 그리고 원유의 정제 등을 통해 얻을 수 있다. 삼중개질반응은 천연가스와 산소, 수증기, 이산화탄소를 원료로 $1000^{\circ}C$ 이상의 고온에서 반응시켜 합성가스를 생산하며, 균일반응계와 불균일반응계로 이루어져 있다. 균일반응계에서는 천연가스와 산소가 주로 반응하며, 원료로 투입된 대부분의 산소는 균일반응계에서 소모되어 일산화탄소와 이산화탄소를 생성한다. 삼중개질반응의 균일반응계에서는 산소와 천연가스와의 반응으로 많은 발열이 발생하여 전체 반응계의 온도를 유지할 수 있도록 해준다. 본 연구에서는 산소로 인한 삼중개질반응의 온도 조절과 균일반응계의 온도 분포를 위치에 따라 관찰해 보았으며, 실험과 모사를 통해 비교해 보았다.

• Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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• v.34 no.12
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• pp.840-846
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• 2012

Global climate changes caused by $CO_2$ emissions are currently debated around the world; green sources of energy are being sought as alternatives to replace fossil fuels. The sustainable use of biogas for energy production does not contribute to $CO_2$ emission and has therefore a high potential to reduce them. Catalytic steam reforming of a model biogas ($CH_4:CO_2$ = 60%:40%) is investigated to produce $H_2$-rich synthesis gas. The biogas utilized 3D-IR matrix burner in which the surface combustion is applied. The ruthenium catalyst was used inside a reformer. Parametric screening studies were achieved as Steam/Carbon ratio, biogas component ratio, Space velocity and Reformer temperature. When the condition of Steam/Carbon ratio, $CH_4/CO_2$ ratio, Space velocity and Refomer temperature were 3.25, 60% : 40%, $14.7L/g{\cdot}hr$ and $550^{\circ}C$ respectively, the hydrogen concentration and methane conversion rate were showed maximum values. Under the condition mentioned above, $H_2$ yield, $H_2$/CO ratio, CO selectivity and energy efficiency were 0.65, 2.14, 0.59, 51.29%.

• Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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• 2013.08a
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• pp.71.2-71.2
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• 2013

천연가스를 화학적 전환에 의해 부가가치를 높이기 위해서는 리포밍에 의해 합성가스(CO/H2)를 경유하는 간접전환경로가 현재로서는 가장 현실적인 방법이라 할 수 있다. 천연가스를 이용한 합성가스 제조기술은 수증기개질법(SRM), 이산화탄소 개질법(CDR, dry reforming), 부분산화법, 촉매 부분 산화법, 자열개질법 등으로 구분되며, 최근에는 각각의 제조방법의 장점을 고려하여 혼합개질법 또는 일련의 리포머 조합 방법이 개발되고 있다. CDR은 촉매 하에서 메탄과 이산화탄소의 직접접촉에 의해 반응이 일어나며, 수소와 일산화탄소의 비가 같은 합성가스가 제조된다. SRM에 비하여 고온에서 반응이 일어나고 전환율이 더 낮으므로 에너지 소비가 상대적으로 높다. 하지만, SRM과 함께 사용하면 합성가스 비율을 F-T합성이나 메탄올 합성에 적절한 비율로 조절이 가능한 장점이 있으며, 온실가스를 저감시킬 수 있는 전환기술로도 각광받고 있다. 본 발표에서는 최근의 CDR을 이용한 가스로부터 합성석유(GTL)와 메탄올을 고효율로 생산하는 기술 개발 동향에 대해서 소개하고자 한다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 2009.11a
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• pp.208-208
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• 2009

메탄의 수증기-이산화탄소 복합개질반응에서 니켈 촉매의 탄소 침적 저항성에대한 Ce 증진 효과를 살펴보기 위해, Ni-Ce/${\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 제조하였다. Ce/Ni 비율 변화에 따른 촉매 비표면적, Ni 입자 분산도 및 촉매 활성 변화를 살펴보았고, Ce 첨가량을 최적화 할 수 있었다. Ce/Ni 비율 증가에 따라 NiO 결정크기가 감소하고 표면적과 Ni 분산도는 증가하였다. 특히, Ce/Ni=0.5 첨가 시, 촉매는 가장 넓은 비표면적과 Ni 분산도를 가졌으며, 우수한 촉매 활성 및 높은 탄소 침적 저항성을 보였다. 또한, 본 연구에서는 Ni과 Ce 담지 방법에 따른 Ni 분산도 향상과 Ni과 Ce간의 접촉 면적 극대화를 통한 활성산소 공급 향상에 대한 영향을 함께 살펴보았다. Ni과 Ce를 동시 함침법과 연속 함침법으로 담지하여 비교한 결과, 동시 함침법으로 제조한 Ni-Ce/${\alpha}-Al_2O_3$ (Ce/Ni=0.5) 촉매가 가장 우수한 촉매 성능 및 높은 탄소 침적 저항성을 보였다. 이는 동시 함침법으로 고분산된 Ni 입자와 담체간의 강한 상호작용 형성과 원활한 활성 산소 공급에 기인한 것이다.