본 연구에서는 바이오디젤 생산의 부산물인 글리세롤로부터 수증기 개질(Steam Reforming, SR) 반응을 통해 수소를 생산하는 공정의 모델링과 모사 및 최적화를 수행했다. 글리세롤을 이용한 수소 생산 방법은 기존의 수소 생산방법인 메탄의 수증기 개질법(Steam Methane Reforming, SMR)을 대체할 수 있는 새로운 방법으로 세계 여러 곳에서 연구가 진행 중이다. 글리세롤과 수증기의 기체 혼합물을 고온의 반응기 내에서 개질시켜 합성가스(CO, $H_2$)를 생산하고, 합성가스에 포함된 일산화탄소를 수성 가스 전화 반응(Water-Gas Shift, WGS)을 통해 수증기와 반응시켜 수소를 생성하고, 최종적으로 Pressure Swing Adsorption (PSA) 공정을 통하여 이산화탄소와 수소를 분리하여 정제된 수소를 얻는다. 공정시뮬레이션 프로그램인 UniSim을 이용하여 시뮬레이션을 진행하였으며, 열효율 개선을 실시하여 운전 비용을 절감하고자 하였다. 기존 연구인 미국 DOE와 독일 Linde의 글리세롤 이용 수소 생산공정과 수율 비교를 진행하였고, 수소 에너지 인프라 구축에 기여하기 위한 최적의 생산방법을 제안하였다.
상용촉매인 Johnson Matthey사 KATALCO 83-3 촉매를 이용하여 마이크로 채널 반응기 (micro-channel reactor: MCR) 형태에 따른 메탄올 수증기 개질반응을 통한 수소제조반응 특성 연구를 수행하였다. 반응온도 200${\sim}$300$^{\circ}C$, 공간속도 3,000${\sim}$10,000 $hr^{-1}$, 촉매 크기 0.05${\sim}$2.2 mm 조건을 갖는 고정층 반응기에서 반응활성 실험을 수행한 결과, 촉매 크기 0.35 mm에서 최적의 반응활성을 나타났다. 이 결과를 토대로 stacked bed, boat bed 등 마이크로 채널 반응기 형태에 따른 반응활성을 연구한 결과, stacked bed type 마이크로 채널 반응기가 더 좋은 반응활성을 가짐을 알 수 있었다.
한국에너지기술연구원에서는 가정용 고분자연료전지 열병합 발전시스템을 위한 통합형 천연가스 연료처리 시스템을 개발해 왔다. 가정용 시스템으로서 필수적인 소형화와 고효율을 현실화하기 위해, 연료처리 시스템의 각 단위 공정 즉 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 공정 등을 이중 동 심관형 반응기에 통합하여 상호 열교환이 용이하도록 반응기를 설계하였다. 현재 시험 운전 중인 Prototype-I 연료 처리 시스템은 1kW급 고분자 연료전지 열병합 발전 시스템에 개질 가스를 공급하기 위해 설계되었으며, 기초 성능은 정격 부하 운전시 열효율 78% (HHV 기준), 메탄 전환율 91%이다. 개질 가스 내 일산화탄소 농도는 고분자 연료전지 전극의 피독을 피하기 위해 10ppm 이하로 유지되어야 하며, Prototype-I 연료 처리 시스템은 백금과 루테늄 촉매를 적용한 선택적 산화 반응기를 통해 개질 가스 내 일산화탄소 농도를 10ppm 이하로 제거하였다. 일반 가정에서는 고분자 연료전지 시스템의 부하 변동이 예상되기 때문에 연료 처리 시스템의 부하 변동 운전 특성도 살펴보았다 정격 부하에서 80%, 60%, 40%로 부하를 변동하며 운전하였고, 각 부하에서 안정한 메탄 전환율과 10ppm이하의 일산화탄소 농도를 보였다. 80%까지는 열효율이 77%로 큰 변화를 보이지 않았으며, 60%에서는 76%, 40%에서는 72%로 열효율이 감소하는 현상을 보였다 연료 처리 시스템의 일일 시동-정지 운전시 내구성을 테스트 중이다. 현재까지 50여회의 일일-시동 정지를 시도하였다 시동 후 약 세 시간가량의 정력 부하 운전을 실시한 후 부하 변동을 실시하였고, 총 운전 시간 8시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다
Conventional high temperature reformers are not suitable for hybrid fuel cell systems that use waste heat as a heat source. So, development of a low temperature type reformer is needed. However, the analysis was conducted in two ways to increase the thermal efficiency, because of low reforming rate due to the low heat source. First, it is a way to ger thermal gain from the outside through partial insulation. In the case of one heat source tube and several heat source tubes, we analyzed the effect of partial heat insulation in some cases. Second, we found the most efficient arrangement of the heat source tubes by changing the location of the heat source tubes. The interpretation was carred out using the COMSOL Mutiphysics program.
New type of syngas generator based on the partial oxidation of biogas in volumetric permeable matrix reformers was suggested as an effective, adaptable and relatively simple way of syngas and hydrogen production for various low-scale applications. The use of biogas as an energy source reduces the chance of possible emission of two greenhouse gases, $CH_4$ and $CO_2$, into the atmosphere at the same time. Its nature of being a reproducible energy source makes its use even more attractive. Parametric screening studies were achieved as air ratio, biogas component ratio, input gas temperature, Steam/Carbon ratio. As the air ratio was low, the production of the hydrogen and carbon monoxide increased in the condition that 3D matrix reformer maintains the stable driving. As it was the simulation biogas in which the carbon dioxide content is high, the flammable range became narrow. And the flammable range was extended if the injected gas was preheated. The stable driving was possible in the low air ratio. The amount of hydrogen production was increased as S/C ratio increased.
Most of the reformer experiments have been conducted only in high-temperature operation conditions above 700℃. However, to design high efficiency solid oxide fuel cell, it is necessary to test actual reaction performance in mid-temperature (550℃) operation areas. In order to study the operation characteristics and performance of commercial reforming catalysts, a reforming performance experiment was conducted on mid-temperature. The catalysts used in this study are Ni-based FCR-4 and Ru-based RuA, RuAL. Experiments were conducted with a Steam-to-carbon ratio of 2.0 to 3.0 under gas hourly space velocity (GHSV) 2,000 to 5,000 hr-1. As a result, RuA and RuAL catalysts showed similar gas composition to the equilibrium regardless of the reforming temperature. However, the FCR-4 catalyst showed a lower hydrogen yield compared to the equilibrium under high GHSV conditions.
The reformer is one of the most important chemical processes for the production of high purity hydrogen from fossil fuel. This study compares zero-dimensional model with CFD models for reaction analysis of methane-steam reformer. The zero-dimensional model is an empirical equation, however CFD model uses reactions of Arrhenius type. Because the reaction coefficients of the steam-methane catalytic reforming have not been reported before in the form of Arrhenius type, the present study aims to find the appropriate reaction coefficients. The used CFD code is Fluent 6.2 version. Several models are compared for the case of various operating temperature, mass of catalyst and steam to methane ratio.
고온의 태양열을 저장하기 위한 한 방편으로 화학반응을 이용한 태양에너지의 화학에너지로의 변환공정을 고려하였다. 태양에너지의 저장은 메탄의 수증기 개질반응으로 선정하였으며, 이 흡열반응에서 메탄의 전화율에 영향을 미치는 조업변수의 영향을 살펴보았다. 반응기는 직경 0.635 cm 그리고 길이 30 cm인 스테인레스 관을 코일형태로 제작하였다. 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물의 공간속도, 그리고 스팀/메탄 비율에 따라서 메탄의 전화율과 CO의 선택도가 영향을 받음을 알 수 있었다. 이 실험을 통하여 최적의 수증기/메탄 비율을 확인하였다.
The reaction of steam reforming of methane with commercial catalysts was conducted for thermochemical heat storage. The reaction conditions were investigated for temperature range of 700 to $900\;^{\circ}C$ and steam to carbon mole ratios between 3.0 and 5.0. The reactor was made of stainless steel and it's dimension was 12 cm inside diameter and 6cm long. The effects of space velocity and reactants mole ratio and temperature on the methane conversion and CO selectivity were examined. Optimum reaction condition was determined. There was not a significant difference of methane conversion and CO selectivity compared to conventional reactor.
In this paper, heat and mass transfer characteristics through experimental and numerical study are extensively investigated in steam reforming reactor under given operating conditions. In order to get simulated data at outlet of the reformer, heterogeneous reactor model is incorporated. As the reaction also takes place in porous media, two medium approach is used to take into account thermally non-equilibrium phenomena between catalyst and bulk gas. From various parametric studies, significance of heat transfer is emphasized in steam reforming reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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