본 연구에서는 여러 귀금속 이온 교환 HZSM-5 촉매상에서 NO의 선택적 환원 반응 및 과잉 산소 존재 하에서 탄화수소 환원제를 첨가하지 않은 조건에서의 직접 분해 반응을 수행하여 NO 제거 활성을 비교 검토하였으며, Cu-HZSM-5 촉매의 활성과도 비교하였다. 사용한 촉매 중 Ru-HZSM-5 상에서 탄화수소 환원제 없이 $NO+O_2$반응을 수행한 결과 최대 45%의 NO에서 $N_2$로의 전환율을 얻을 수 있었으며 수증기의 첨가에 대해서도 상당한 저항성을 나타내었다. 이러한 Ru-HZSM-5의 높은 활성은 NO를 과잉 산소 존재 하에서 $NO_2$로 전환시키는 능력이 우수하기 때문이라고 생각된다. Ru-HZSM-5 촉매상에서 NO는 기상 탄화수소 환원제가 없는 과잉 산소 존재 하에서는 먼저 $NO_2$로 산화된 후 이어 $N_2$로 분해되는 반응 경로를 거치는 것으로 생각되며 촉매 표면에 흡착되는 $NO_2$는 이 반응의 일종의 중간 생성물이라 판단된다.
전해질로써 $Nafion^{(R)}$과 같은 고체고분자막과 수소/산소 가스가 계면을 형성할 경우의 전압전류특성을 측정하였다. 사용된 가스는 수소와 산소의 조성비를 달리하여 혼합한후 공급하였다. 사용된 전극은 상업용 탄소 기체 확산 전극을 이용하였으며 전극의 분산된 촉매와 전해질과의 접촉을 용이하게 하기위해 5% $Nafion^{(R)}$을 발라주었다. 직류전원 공급장치를 이용하여 산화 전극과 환원 전극에 걸어주는 전압을 조정하였다. 전압전류의 분석결과로부터 에너지효율은 수소/산소혼합물의 수소농도에 예민하게 의존함을 알 수 있었다.
The composite powder of Cu and YSZ was synthesized for a high temperature electrolysis cathode by mechanical milling. The average Cu particle size was reduced to 5 micro-meter from 48 micro-meter after the mechanical ball milling. The composite powder showed that Cu particles were uniformly covered with finer YSZ particles. Sub-micron sized pores were uniformly dispersed in the Cu/YSZ composit. Homogeneously-dispersed fine YSZ in the composite is expected to the increase in triple phase boundaries, thereby leading the enhanced performance of cathode.
This study investigated the cathode catalyst of direct borohydride/hydrogen peroxide fuel cells for space exploration. Various catalysts such as Au, Ag, and Ni were supported on multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs). Various techniques, such as transmission electron microscopy, Brunauer-Emmett-Teller method, scanning electron microscopy, and X-ray diffraction were conducted to investigate the characteristics of the catalysts. Fuel cell tests were performed to evaluate the performance of the catalysts. Ag/MWCNTs exhibited better catalytic activity than the Ni/MWCNTs and better catalytic selectivity of the Au/MWCNTs. Ag/MWCNTs presented good catalytic activity and selectivity even at an elevated operating temperature. The performance of Ag/MWCNTs was also stable for up to 60 minutes.
Solid polymer electrolyte(SPE) membrane with electrodes embedded on both faces offer unique possibilities for the electrochemical cells like water electrolyzer with fuel cell. The Nafion 117 membrane was used as the SPE, and $Pt(NH_3)_4Cl_2$ and $NaBH_4$ as the electrocatalysts and reducing agent, respectively. The 'impregnation-reduction(I-R) method' has been investigated as a tool for the preparation of electrocatalysts for water electrolyzer by varying the concentration of reducing agent and reduction time at fixed concentration of platinum salt, 5 mmol/L. Pt-SPE electrocatalysts prepared by non-equilibrium I-R method showed the lowest cell voltage of 2.17 V at reduction time, 90 min and with concentration of reducing agent 0.8 mol/L and the cell voltage with those by equilibrium I-R method was 2.42 V at reduction time, 60 min and with concentration of reducing agent 0.8 mol/L. The cell voltage were obtained at a current density $1\;A/cm^2$ and $80^{\circ}C$. In water electrolysis, hydrogen production efficiency by Pt-SPE electrocatalyst is 68.2% in case of non-equilibrium I-R method and 61.2% at equilibrium I-R method.
TBA(tert-butyl alcohol)와 ethanol로부터 고체산 촉매상에서 가솔린 옥탄가 향상제인 ETBE(ethyl tert-butyl ether)의 기상 합성반응에 관하여 연구하였다. 헤테로폴리산 촉매가 제올라이트계 촉매보다 활성이 우수하였으며, $H_4SiW_{12}O_{40}$촉매는 현재 공업적으로 이용되고 있는 Amberlyst-15 수지촉매의 대체가능성을 보였다. 또한 전이금속 양이온으로 교환된 헤테로폴리산 촉매는 수소환원에 의한 새로운 산점의 생성 및 증가에 따라 촉매활성이 크게 증가되었다. 이러한 수소환원 효과는 촉매의 환원특성과 관계되며, 환원 용이성은 $Ag^+$>$Cu^{2+}$>$Fe^{2+}$의 순서였다.
질산성질소와 트리클로로에틸렌(TCE)을 동시에 제거하고자 이들을 화학적 생물학적으로 환원 및 수착시키는 반응매질로서 영가철과 피트(peat)를 이용하였다. 영가철의 수중산화로 발생된 수소가 질산성질소와 TCE를 환원시켜 두 물질이 제거하는데 TCE의 수착제거가 가능한 피트를 이용하고 그에 따른 혼합미생물의 생분해 및 전자전달의 효과를 이용하였다. 질산성질소의 경우 영가철과 피트혼합매질에서 제거효율이 우수하나 제거기작이 환원에 의존하므로 TCE가 공존시 전자에 대한 경쟁으로 그 제거효율이 감소하였으며 멸균처리한 피트를 사용한 실험군과의 결과비교로 탈질균의 작용을 알 수 있었다. TCE의 경우 영가철이 함유된 매질에서 제거효율이 높으며 질산염 공존이 영향을 미치지 못하였다. 생분해하는 혐기성 미생물군의 존재는 시스템에서 발생한 수소와 메탄가스 분석으로 확인하였다.
오염토양에 펜톤 반응을 적용함에 있어서 과산화수소의 빠른 소모로 과량의 과산화수소가 요구되어지는 것이 단점으로 지적되고 있다. 이에 본 연구에서는 대표적인 PAHs물질인 phenanthrene으로 오염된 토양 처리를 위해 철의 리간드로 acetate를 사용하여 과산화수소의 안정성 확보를 통하여 공정의 효율을 높이고자 하였다. Acetate는 철의 몰농도에 대비하여 0.5배에서 3배(2${\sim}$12 mM)까지 주입하였고, 과산화수소는 분해 효율에 미치는 영향을 배제하기 위해 낮은 농도인 0.7%를 주입하였다. Acetate가 주입되어 과산화수소의 잔류시간은 최대 50배 이상 증가하였으며, 과산화수소의 안정성이 확보됨에 따라 phenanthrene의 제거율도 70%까지 향상되었다. 반응 중에 철은 2가와 3가로 산화환원을 반복하였고 과산화수소가 모두 분해되는 시점부터 $HO_2^-$에 의해 2가철로 환원이 이루어졌다. 과산화수소의 영향으로 반응중의 pH는 산성영역을 나타냈으며, acetate가 8 mM 이상 주입되었을때 4${\sim}$5범위 내에 머무르는 것을 확인하였다. Fenton reaction에 의해 철의 리간드로 사용된 acetate 역시 분해가 이루어지는 것을 확인할 수 있었으며, phenanthrene의 비해 분해되는 시점이 느린 것으로 나타나 분해되어지는 경쟁관계에서 phenanthrene이 우세한 것으로 판단된다. 이상의 연구결과를 통해 오염 토양처리에 기존 Fenton reaction의 효율성과 경제성을 향상시킬 수 있는 가능성을 확인할 수 있었으며, 중성영역의 pH로 확장된 연구 등을 통해 좀 더 현실적인 공법으로 발전할 수 있으리라 판단된다.
금속동-흑연복합분말을 제조하기 위하여 염화동을 흑연주위에서 수소환원시킴으로써 흑연표면에 금속동을 석출시키는 새로운 방법으로 흑연-금속동 복합재료를 제조하고자 하였으며, 이를 위해 325 mesh이하의 KISH및 천연흑연을 모재로 하여 350-50$0^{\circ}C$의 환원온도에서 염화동을 환원시키는 실험을 실시하였다. 금속동의 분산도는 환원온도가 낮을수록 양호한 것으로 나타났으며, 금속동의 분산도를 높이기 위해서는 가능한한 환원온도를 낮게하는 것이 유리한 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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