본 논문에서는 탄화수소가스의 기체상 열분해과정에서 생성되는 탄소나노입자의 성장을 온도의 변화에 따라 체계적으로 관찰하였다. 탄화수소가스의 열분해온도가 상승할수록 최종적 산물인 탄소나노입자의 생성율과 물리적 크기가 증가하는 것을 확인하였다. 하지만, 다양한 탄화수소가스 중에서 아세틸렌($C_2H_2$)과 에틸렌($C_2H_4$)의 열분해과정 비교 실험 결과 탄소나노입자 생성률이 큰 차이를 보임을 관찰하게 되었고 이것은 탄화수소가스의 열분해과정에서 생성되는 수소의 영향이 아닐까 가정하게 되었다. 이러한 탄화수소의 열분해과정에서 수소의 역할을 규명하기 위해서 아세틸렌가스의 열분해과정에 정밀하게 제어된 양의 수소를 주입하면서 탄소나노입자의 생성을 실시간으로 모니터링한 결과 수소의 주입이 탄소나노입자의 생성 및 성장을 억제하는 역할을 함을 관찰하였다. 결국 탄화수소가스의 열분해과정에서 적절하게 수소의 양을 제어한다면 최종적으로 생성되는 탄소나노입자의 크기를 제어할 수 있을 것이다.
유동층 반응기를 이용한 프로판의 촉매 분해는 $CO_2$를 방출하지 않고 수소를 생성하는 새로운 방식이다. 카본블랙을 이용한 프로판 분해는 메탄보다 상대적으로 분해가 잘되며, 같은 온도에서 전환률이 높기 때문에 수소 생성량이 더 많다. 촉매로 사용된 카본블랙은 반응 중 생성되는 탄소의 침적에도 불구하고 8시간 이상 촉매의 활성이 유지되어 전환율이 일정하게 유지되었다. 프로판 촉매 분해 실험은 상압에서 600 ${\sim}$$800^{\circ}C$ 온도 변화 실험을 수행하였고, 가스 유속 변화는 2.0 ${\sim}$$4.0U_mf$에서 실험 조건 변화에 따른 실험을 하였다. 온도, 유속 변화에 따른 생성 가스의 몰분율과 프로판 전환율을 분석하였다. 프로판 분해에 의해 생성된 기체는 수소뿐만 아니라 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌과 분해되지 않은 프로판이 배출되었다. 수소를 제외한 여타 가스들은 고온에서 실험을 할수록 몰비가 줄어들었다. 고온에서 프로판의 전환율과 수소 수득률이 증가하였다. 프로판 분해 실험 전후의 카본블랙 표면의 변화는 FE-TEM으로 관측하였다.
음식물 쓰레기로부터의 연속 수소 생성 실험을 다양한 수리학적 체류시간(HRT; 18, 21, 24, 30, 36, 42 h)에서 수행하였다. 음식물쓰레기는 분쇄와 알칼리 처리를 거쳐 27.0 g COD/L(average VS 4.4%)의 농도로 fed-batch 형태로 주입되었으며, 반응조 내의 pH는 $5.3{\pm}0.1$ 이상으로 유지되었다. 126일 간의 운전을 통해 유기성 폐기물로부터의 연속 수소 생성이 안정적으로 진행될 수 있음을 확인하였다. 수소 생성 효율은 HRT에 따라 변하였으며, 30 h에서 가장 높은 수치를(25.8 mL $H_2/g\;VS_{added}$, 0.36 mol $H_2/mol\;hexose_{added}$, 0.91 L $H_2/L/d$) 보였다. 대부분의 조건에서 가장 양이 많은 부산물은 노말부티르산이었으며, 수소생성이 증가함에 따라 노말부티르산의 생성이 증가하였다. 이소프로판을 역시 수소 생성과 관련이 있는 나타났다. 반면, 아세트산의 생성량은 수소생성과 반대되는 경향을 보여 수소 소모 아세트산 생성 경로로 발생되는 양이 많았다고 사료된다. 한편 산발효 효율은 $53.3{\sim}65.7%$인 것으로 나타나 기존 산 발효를 수소발효가 대체할 수 있음을 확인하였다.
Rhodopseudomonas sp. KCTC 1437은 N $H_4^+$나 빛에 무관하게 수소를 발생할 수 있다. 이 사실로부터 이 균주는 nitrogenase뿐만 아니라 hydrogenase 에 의해서도 수소를 생성할 수 있다는 것을 확인했다. 이 두 효소의 수소생성 능력을 in vivo에서 측정할 수 있는 조건을 확립한 뒤 여러 가지 조건에 대해 발생한 수소양을 측정하였다. Hydrogenase 는 nitrogenase의 수소생성을 저해하는 $O_2$나 $N_2$, $C_2$$H_2$ 등에 대해서도 그 활성의 감소가 없거나 작았으며, $H_2$에 의해서는 오히려 수소생성능이 증대되었단. 또 이 균주는 hydrogenase에 의해 수소를 밭아들여 $CO_2$를 광환원시킬 수도 있음도 알았다. 이상의 결과, hydrogenase가 혐기적이면서 빛이 있는 조건에서만 수소를 생성하는 nitrogenase보다 더 광범위하고 유리한 조건에서 수소를 생성할 수 있음을 확인하였다. 이러한 사실은 이 균주로 대량의 수소생산을 할 때 유리하게 이용될 수 있을 것이다.
연속반응조에서의 수소생산에 대한 수리학적체류시간(희석율, D)의 영향을 $1\%$ sucrose를 함유한 $37{\pm}1^{\circ}C$ 조건에서 조사하였다. 실험결과 수리학적체류시간(희석율)의 각각의 조건에 따라 생성된 가스중 수소성분은 $50~71\%$의 범위로 발생되었다. $H_2/CO_2$ 비율은 희석율이 증가할 때 $H_2/CO_2$ 비율도 증가하였다. 최대수소생성 수율은 희석율 0.14 l/h까지는 증가하다가 이후에는 감소하였고, 수소생성 수율은 0.81 l/g sucrose이었다. Acetate 생성 수율은 butyrate생성 수율 보다 희석율 조건변화에 민감하게 변화하였다. propionate 및 solvents는 희석율 변화에 영향을 받지 않았다 biomass 수율은 희석율이 0.2 l/h 까지는 증가하였으나, 그 이상의 조건에서는 감소하였다.
원자력발전소(원전)에서 발생 가능성이 거의 없지만, 그래도 핵연료의 용융을 가져오는 중대사고가 발생하면 다량의 수소가 발생한다. 즉, 노심이 노출됨에 따라, 노심은 과열되고 핵연료 피복재인 지르코늄이 수증기와 반응을 하여 산화되면서 수소를 생성하게된다. 원자로내에서 생성된 수소는 발생된 수소는, 원자로 냉각재계통(Reactor Coolant System, RCS)이 건전하다면 RCS내에 축적되고, RCS에 누설 경로가 있다면 격납건물로 방출되어 격납건물에 축적된다.(중략)
광합성 세균의 수소생성 향상을 위한 노력의 일환으로 수소생성능이 좋은 Rhodopseudomonas E15-1 을 고정화하여 수소생성에 적당한 조건을 조사하였다. 담체로 4%의 alginate를 사용하였을 때 수소생성량이 많았으며 고정화함에 따라 산소. 질소에 대한 억제효과를 덜 받았다. Alginate 고정화 세포는 그 지름을 2mm 이하로 하는 것이 겔내로의 확산저항이 적으므로 적당했다. 여러가지 유기물을 활용하여 수소를 생성할 수 있었으며 특히 citrate, fumarate와 malate 같은 유기산의 경우 30mM의 농도가 수소생성에 있어서 적당하였다. 또한 고정화세포를 이용한 계속적인 수소생성에 있어서 20일부터 활성이 감소하기는 하나 겔의 구조적 안정성은 30일까지 유지되었다.
혐기성균에 의해 각종 탄수화물로부터 생성되는 수소가스의 량을 측정하였으며, 이 때 생성되는 유기산의 생성 특성을 파악하고자 하였다. 또한 이를 기초로 카드뮴과 구리와 같은 중금속이 배양액에 존재할 경우 혐기성균에 의한 수소생산량과 발효산물의 변화양상을 파악하고자 하였다. sucrose가 탄소원으로 사용되었을 때 3.43 mol H2/mol hexose의 최적 수소 생산량을 보였으며, 발효산물인 유기산은 acetic acid와 butyric acid가 주로 생성되었다. 카드뮴과 구리가 배양액에 존재함에 따라 수소생산량이 낮아지는 경향을 보인 반면, 유기산 중에서 acetic acid의 생성이 높아지는 경향을 나타내었으며 수소생산에 미치는 영향은 구리가 더 큰 것으로 나타났다.
광합성 세균의 수소생성 기작에 대한 연구의 일환으로 광합성 세균에서 생성되는 색소의 성분을 조사하였다. 분리한 광합성 세균 K-7은 수소생성능이 뛰어난 균주로 조사된 홍색 비유황세균으로서 생리, 형태 및 배양학적 조사에 의하여 Rhodopseudomonas spheroides로 분류하였다. Type culture인 Rhodopseudomonas spheroides NCIB 8253과 비교 연구하였으며, SEM(Scanning Electron Microscope)하에서 기존균주와 분리균주의 형태학적인 특징을 확인하였다. 군 동정의 주요열쇠가 되는 색소성분을 조사한 결과, 균주 K-7에서 추출된 carotenoids로는 spheroidene의 산화형태인 OH-spheroidenone이 주성분이었고, Neurosporene, Lycopene, Anhydro- rhodovibrin, Rhodovibrin등이 동정되었다.
에너지 소비 증가에 따른 이산화탄소 배출로 인한 지구 온난화가 심각하다. 이산화탄소와 산화질소를 배출하지 않으며, 수소로부터 에너지를 생성하는 메커니즘의 개념에 대한 연구를 수행하였다. 수소를 포함하고 있는 수소화물의 한 종류인 소듐 보로하이드라이드($NaBH_4$)와 과산화수소를 반응시켜 수소와 산소 간의 연소 반응을 통한 열에너지 생성 메커니즘에 대한 개념을 도출하였다. 수소화물을 물에 용해시켜 액체 상태로 과산화수소와 반응시킬 경우, 연료에 해당하는 수소화물 수용액과 과산화수소의 질량대비가 0.89일 때 최대 단열 반응 온도가 1795 K까지 상승할 수 있음을 예측하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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