폐자동차의 최종처분 과정에서 발생하는 자동차 파쇄 폐기물(Automobile Shredder Dust)은 대부분이 고분자 화합물로 높은 발열량을 가지고 있다. 또한 할로겐족 원소가 포함된 난연성 고분자류가 많아 다이옥신의 생성 우려가 높은 고분자류와 다이옥신 생성의 촉매 역할을 할 수 있는 금속성분이 많이 함유되어 있어 가스화용융시스템에 적용하여 처리하기에 매우 적합한 폐기물이다. 본 연구에서는 ASR의 가스화 용융 시설에서 고농도 CO를 함유한 합성가스를 수성가스전환반응(Water Gas Shift reaction, WGS)을 이용하여 수소의 수율을 높이는 기술을 제시하였다. 가스화 용융 설비에서 배출되는 합성가스 조성을 기준으로 적합한 고정층 WGS 반응기를 설계하고, 고온 촉매(KATALCO 71-5M)와 저온 촉매(KATALCO 83-3X)를 사용하여 실험하였다. 수성가스 반응 후의 가스 조성은 온도가 상승할수록 일산화탄소가 줄어들고 이에 따라 수소와 이산화탄소 발생량이 증가 되어 고온 촉매를 사용했을 경우 일산화탄소 전환율 ($1-CO_{out}/CO_{in}$)은 55.6에서 95.8%까지 상승하였다. 동일한 온도조건에서는 촉매에 관계없이 $CO/H_2$가 감소할수록 전환율도 감소하는 경향을 보였지만 동일한 합성가스 조성에서 일산화탄소 전환율을 비교하면 저온 촉매가 고온 촉매보다 매우 우수함을 알 수 있었다.
Recently, one of the hydrogen production methods has attracted using dense metallic membrane. It has high hydrogen permeation and selectivity which hardly could adopt industrial product because of high cost, hydrogen embrittlment and thermal stability. Meanwhile, vanadium has high hydrogen solubility and it use to instead of Pd-Ag amorphous membrane. Aluminum carried out blocking hydrogen diffusion on grain boundary therefore protecting hydrogen embrittlement. Most of dense metallic membrane is solution diffusion mechanism. The solution diffusion mechanism was very similar hydrogen storing steps such as steps of metal hydride. Thus, V-Al composites were fabricated to use hydrogen induced mechanical alloying. The fabricated V-Al composites were characterized by XRD, SEM, EDS and simultaneous TG/DSC analyses. The hydrogenation behaviors were evaluated using a Sievert's type automatic PCT apparatus. The hydrogenation behaviors of V-Al composites was evaluated too low hydrogen stored capacity and fast hydrogenation kinetics. In PCI results, V-Al composites had low hydrogen solubility, in spite of that, hydrogen kinetics was calculated very fast and hydrogen absorption/desorption contents were same capacity.
본 연구는 광합성 미생물 R. rubrum KS-301을 이용한 연속 반응기인 고정층 반응기와 연속 교반탱크 반응기에서 실험을 수행하여 도입 포도당 농도, 희석속도에 대한 수소 생산성과 고정화 담체에 의해서 형성되는 내부, 외부 및 총괄 물질전달 저항, 반응 속도식 변수 등을 평가한 후 비교하였다. 고정층 반응기에서의 겉보기 $K_m$은 희석속도의 증가에 따라 감소하며, 연속 교반탱크 반응기의 경우는 희석속도 $0.4h^{-1}$ 이상에서는 거의 일정한 값을 나타내었다. 고정층 반응기에서의 수소 생산성과 물질전달 실험결과는 연속 교반탱크 반응기에서와 비슷한 경향을 보이나 두 반응기를 비교하면 수소 생산성과 외부 효율인자는 교반탱크 반응기일 때가 크고, 내부 효율인자는 고정층 반응기일 때가 컸다. 그러나 총괄 효율인자는 두 반응기가 도입 포도당 농도에 따라서는 비슷한 수치를 나타내었다.
연료개질기는 연료전지 시스템의 핵심 구성요소 중의 하나로 도시가스로부터 수소를 생산하는 역할을 담당한다. 연료개질기는 주로 탈황, 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 반응의 4단계로 구성되어 있으며 이 중 상온 탈황부분을 제외한 나머지 부분은 일체화 설계를 통해 제작된다. 탈황의 경우 도시가스에 포함된 부취제인 황화합물를 제거하여 후단에 위치한 촉매층이 황에 의해 피독되는 것을 막는 역할을 하며 주로 상온흡착식 탈황제를 사용한다. 황이 제거된 도시가스는 물과 함께 연료개질기로 도입되어 수증기 개질반응을 통하여 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 및 소량의 메탄과 미반응 수증기로 구성된 개질가스로 전환된다. 이후의 수성가스 전이반응에서는 일산화탄소가 물과 반응하여 수소 생산량을 늘리며 동시에 일산화탄소의 농도를 낮추게 된다. 또한 고분자 전해질 연료전지에 공급되는 개질가스는 선택적 산화반응을 통하여 일산화탄소의 농도를 10ppm이하로 유지하게 된다. 이러한 기능의 연료개질기 개발의 주요 이슈로는 컴팩트화 및 고효율화이며 이 두가지 요소를 고려하여 연료개질기를 설계하여야 한다. 연료전지 시스템의 전체부피를 줄이기 위한 노력의 일환으로 연료개질기의 컴팩트화가 요구되는데 가정용 연료전지 기술 선진국인 일본 제품의 경우 $1Nm^3/h$급 연료개질기의 부피는 20L정도로 알려져 있다. 또한 연료전지 시스템의 효율은 연료개질기의 개질효율과 연료전지 스택의 발전효율의 곱으로 계산되기 때문에 연료개질기의 연료개질 효율은 전체 시스템의 효율에 직접적으로 영향을 미치게 된다. 한국에너지기술연구원에서는 수소생산량 기준 $1Nm^3/h$급 연료개질기의 개발을 완료하였으며 크기 및 효율면에서 선진국 제품과 비교하여 동등 또는 우위의 수준을 달성하였다. 연료개질기 내부의 혼합 및 분배 구조를 개선하고 각 촉매층의 최적 배치를 통해 연료개질기의 부피를 최소화 하였으며 연료개질기 내부에서 고온부위와 저온부위 사이의 최적 열교환을 통해 열효율을 극대화 시켰다. 현재 개발된 $1Nm^3/h$급 개질기의 단열 후 부피는 13.5L 그리고 단독운전 시 열효율은 80%(LHV)로 측정되었다. 또한 $1Nm^3/h$급의 연료개질기의 스케일-업 설계를 통하여 수소생산량 3, $5Nm^3/h$ 규모의 연료개질기를 개발하였으며 성능평가가 진행 중이다.
Fe-EDTA 착물을 이용한 황화수소 제거의 최적 반응 조건을 기포탑 반응기에서 조사하였다. 착물의 농도가 증가할수록 황화수소 산화 반응에서 전환량은 증가하였고 pH 변화와 Fe 농도는 완만하게 감소하였으며, elemental sulfur의 생성량은 증가하였다. 또한 황화수소는 0.05M 이상의 착물 농도에서 효율적으로 제거되었다. pH에 따른 황화수소 산화반응에서 pH는 착물의 안정도에 중요한 인자이고 반응 중 최적 pH 범위는 8.5~9.5 이었다. [EDTA]/[Fe] 비가 증가할수록 황화수소 산화 반응의 전환량은 증가하였고 반응 중 EDTA 농도가 감소하면 FeS로 침전이 촉진되어 전환량은 감소하였다. 즉 EDTA 농도가 증가될수록 Fe-EDTA 착물이 안정되어 전환량이 증가하였다.
피셔트롭스반응은 합성가스 ($H_2+CO$) 로부터 액체연료를 생산하기 위한 목적으로 연구되고 있으며 최근 한정된 석유자원으로 인하여 그 중요성이 증대하고 있다. 이 반응을 통해 생산된 왁스는 수첨분해 반응을 통해 원하는 액체연료 (디젤, 항공유, 윤활유 등) 영역의 수율을 높일 수 있다. 수첨분해반응을 위해선 수소화/탈수소화 기능을 가지는 금속을 포함하고 크래킹 반응을 일으키는 산점을 가지는 양기능성 촉매가 선호된다. 본 연구에서는 수소첨가분해 반응에 이용하는 일반적인 촉매를 알아보고 왁스종류, 반응온도, 반응압력 등 공정변수에 따라 사용가능한 촉매를 조사, 비교하였다.
다양한 양이온을 가지는 imidazolium hexafluorophosphate를 이용하여 탄소담지 팔라듐 촉매를 제조하여 이를 hexafluoropropylene 수소화 반응에 사용하였다. 팔라듐의 입자형태는 사용된 이온성액체의 양이온에 영향을 받는 것이 관찰되었다. 이온성액체와 팔라듐 입자 사이의 입체적 안정화 영향으로 인하여 양이온 부분의 알킬 길이가 증가할수록 팔라듐입자는 구형에서 원통형으로 변하였다. $500^{\circ}C$에서 소성한 촉매 모두 동일한 결정구조를 형성하였다. 일정한 반응조건에서 양이온에 hexyl기를 가진 이온성액체로 합성한 촉매가 가장우수한 반응성을 보였다.
SHS법에 의해 Ti-sponge(99.67%)를 수소화반응시켜 티타늄 수소화물을 합성한 다음, 이 분말을 탈수소시켜 티타늄 금속 분말을 제조하였다. 티타늄 수소화물 합성과정에서는 티타늄에 흡장된 수소의 양에 따라 티타늄 수소화물의 입도가 변하였으며, 수소의 압력이 높을수록, 연소파 전파 후 반응시간이 길수록 입도는 감소하였다. 탈수소 반응에서는 탈수소 시간이 길수록 탈수소된 티타늄 입자들이 소결 및 부분 용융되어 입도가 커지는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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