고분자 분리막은 가격이 저렴하고, 쉽게 제조가 가능하며, 투과도와 선택도가 우수하여 수처리 분야뿐만 아니라 기체분리에서도 중요한 역할을 한다. 하지만, 고분자 분리막은 일반적으로 투과도와 선택도의 역상관 관계를 나타내는 단점이 있다; 즉, 투과도가 높으면 선택도가 낮고, 선택도가 높으면 투과도가 높다. 이러한 단점을 극복하기 위한 방안 중의 하나가 촉진수송이다. 지난 수십 년간 촉진수송 이론은 촉진수송 분리막 제조에 있어 매우 중요하고 다양한 모델을 제시하는 데에 핵심적인 역할을 하였다. 한편, 촉진수송에서 주된 역할을 하는 운반체의 특성, 매질의 유동성 및 고분자 복합체의 물리화학적 성질 등을 이해하는 것은 중요하다. 운반체의 유동성에 따라 촉진수송 분리막의 종류를 3가지로 나눌 수 있다; 즉, 이동상 운반체 분리막, 준이동상 운반체 분리막, 고정상 운반체 분리막. 또한 촉진 운반체가 특정물질과 상호작용하는 데에는 4가지 종류의 가역반응으로 나눌 수 있다; 즉, 수소원자 전달 반응, 친핵성 첨가반응, 파이-착체 반응, 그리고 전기화학 반응. 이러한 촉진수송 분리막은 이산화탄소, 산소, 올레핀(프로필렌, 에틸렌)의 투과도를 선택적으로 향상시키는 역할을 한다. 이와 같이 본 총설에서는 다양한 촉진수송 분리막에 관련된 주요 연구내용과 이러한 연구를 수행하는 대표적인 전략들을 소개하고자 한다.
A highly performed Pd-based hydrogen membrane has prepared successfully on a modified porous nickel support. The porous nickel support modified by impregnation method of $Al(NO_3)_3{\cdot}9H_2O$ (Aldrich Co.) over the nickel powder showed a strong resistance to hydrogen embrittlement and thermal stability. Plasma surface modification treatment was introduced as a pre-treatment process instead of conventional HCl wet activation. Ceramic barrier was coated on the external surface of the prepared nickel supports to prevent intermetallic diffusion and to enhance the affinity between the support and membrane. Palladium and copper were deposited at thicknesses of $4\mu}m$ and $0.5{\mu}m$, respectively, on a barrier-coated support by DC sputtering process. The permeation measurement was performed in pure hydrogen at $400^{\circ}C$. The single gas permeation of our membrane was two times higher than that of the previous membrane which do not have ceramic barrier.
분리막을 이용한 탄화수소계 가스의 종 분리는 화학적 방법에 비해 공정 구성이 용이하고, 유지 보수가 쉬우며 또 경제성이 우수하다. 분리막 기술의 발전과 함께 다양한 응용이 가능하지만, 이를 위한 체계적인 공정 연구를 위한 해석 방법은 다양하지 않다. 본 연구에서는 상용 프로그램에서 제공하는 유저 루틴을 이용해 분리막의 공정 해석을 하기 위한 분리막 물질 전달 모델을 개발하였다. 모델 개발에서는 집중용량법, 다중 셀 기법, 그리고 차분형 모델링 기법을 비교하여 각각의 특징을 분석하였으며, 확장성과 정밀도가 우수한 차분형 모델링 기법을 최종 모델로 선정하였다. 선정모델을 이용해 분리막의 가스 투과율에 영향을 주는 인자인 투과율, 투과면적, 양단 압력차, 투과 유량 등에 대한 기초 해석을 수행하였다. 이를 통해 압력비가 높아지게 되면 투과율은 점진적으로 향상되지만, 실제 선택도는 압력비 상승에 대해 최적점이 존재함을 알 수 있으며, 투과율도 최적점이 존재하였다.
Richter, Hannes;Weyd, Marcus;Simon, Adrian;Kuhnert, Jan-Thomas;Gunther, Christiane;Voigt, Ingolf;Michaelis, Alexander
멤브레인
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제27권6호
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pp.469-476
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2017
분리막을 이용한 분리 기술은 에너지 소요가 적다. 제올라이트를 기반으로 제작한 분리막의 경우, 결정 구조 내에 작은 분자 크기의 기공을 갖고 있어 이를 이용하여 가혹한 조건에서도 분리가 가능하기 때문에, 그 관심도가 높다. NaA (LTA 유형의 제올라이트) 제올라이트의 경우, 산업적으로 유기 용매에서 수분을 제거하는 데 많이 사용되는 데, 해당 기공 크기나 열적/수열안정성은 제올라이트 내부나 외부의 원소를 바꿔줌으로써 조절할 수 있다. 더 작은 0.28 nm 크기를 지닌 SOD 유형의 제올라이트의 경우, 수소나 물 분리에 적합하여 그 관심도가 높아지고 있으며, 이 제올라이트 유형 또한, 이온교환과 같은 방법으로 성질을 변경할 수 있다. 제올라이트는 주변 기술 및 공정 조건에 맞게 작은 분자들을 적절하게 분리할 수 있는 분리막을 창출할 수 있다는 장점을 지닌 소재이다.
무기막을 기체 분리 및 분리막 반응기에 적용하려면 특정 기체에 대한 선택도 뿐만 아니라 절대 투과 속도 또한 높아야 한다. 박막 담지 무기막은 다공성 지지체를 사용하여 그위 또는 그 기공 내에 선택적 투과성을 지니는 막을 합성한 형태로서, 되도록 얇은 선택적 투과막을 지지체에 제조함으로써 투과도를 향상시킬 수 있다. 고온에서 수소에 투과성이 있는 실리카막의 경우 기공의 크기기 4nm 정도인 다공성 유리를 지지체로 하여 화학증착법으로 제조하는 연구가 많이 수행되어 왔으며 400$\circ$ 이상의 온도에서 막을 통한 수소의 투과도는 0.1 cm$^3$[STP]/min-atm-cm$^2$ 수준이었다. 본 연구에서는 실리카 담지 무기막의 수소 투과성 향상을 위하여 기공의 크기가 다공성 유리보다 큰 다공성 알루미나를 지지체로 사용하였으며, 이 지지체의 기공 내부에 솔-젤 및 화학증착법에 의하여 실리카 막을 합성하고 고온에서의 기체 투과 특성을 살펴보았다.
The thermochemical splitting of water has been proposed as a clean method for hydrogen production. The IS process is one of the thermochemical water splitting processes using iodine and sulfur as reaction agents. HI decomposition procedure to obtain hydrogen is one of the key operations in the process, because equilibrium conversion of HI is low (22% at $450^{\circ}C$). The silica membranes prepared by CVD. method were applied to the decomposition reaction of HI vapor. The permeation characteristics of hydrogen and nitrogen belong to the Knudsen flow pattern.
최근 들어 혼합된 수용액으로부터 이온성을 가지는 부류의 물질들을 분리하기 위한 갖가지 화학적 물리적 방법들이 이용되어 왔다. 그중 분리막 접촉기를 이용한 막 투과추출공정은 오폐수와 같은 오염물 안의 중금속, 탄화수소계열 물질들을 투과추출 공정에 의해 회수할 수 있기 때문에 의약, 석유화학, 화공분야에서 분리시스템 그리고 회수를 위한 대안으로서 각광받아 왔다. 또한 투과추출공정은 쉬운 구동, 낮은 에너지 소모, 낮은 운영비, 높은 선택도와 같은 장점을 가지고 있다. 따라서 본고에서는 투과추출공정용으로의 응용을 위하여 그동안 개발된 분리막의 몇 가지 예와 그들의 성능에 대하여 조사하였다.
본 연구에서는 이산화탄소/수소 혼합기체가 관 모양의 Pd-Ag 막을 통과할 때 관 안에서의 이산화탄소 및 수소의 몰분율, 수소 분압, 그리고, 속도 구배 등을 CFD (Computational Fluid Dynamics) 기법을 사용하여서 다양한 유입 속도에 대해서 모사하였다. 모사 결과에 의하면 유입 속도가 증가할수록 관의 길이 방향을 따라서 이산화탄소의 몰분율이 더디게 증가함을 알 수 있었다. 또한, 혼합 기체의 유입 속도와 관의 길이가 수소 회수율에 미치는 영향에 대해서 살펴보았으며 낮은 유입속도와 긴 관의 경우에 수소 회수율이 큰 것을 알 수 있었다.
Thermochemical water-splitting IS(Iodine-Sulfur) process has been investigating for large-scale hydrogen production. For the construction of an efficient process scheme, two kinds of membrane technologies are under investigating to improve the hydrogen producing HI decomposition step. One is a concentration of HI in quasi-azeotropic HIx ($HI-H_2O-I_2$) solution by elecro-electrodialysis. It was confirmed that HI concentrated from the $HI-H_2O-I_2$ solution with a molar ratio of 1:5:1 at $80^{\circ}C$. The other is a membrane reactor to enhance the one-pass conversion of thermal decomposition reaction of gaseous hydrogen iodide (HI). It was found from the simulation study that the conversion of over 0.9 would be attainable using the membrane reactor using the gas permeation properties of the prepared silica hydrogen permselective membrane by chemical vapor deposition (CVD). Design criterion of the membrane reactor was also discussed.
본 총설은 탄소중립 및 에너지순환을 실현하기 위한 재생에너지로부터 그린수소 생산 전략 중 하나인 바이오수소 생산 및 정제법에 관해 소개하고자 한다. 바이오수소는 생물질과 미생물과 같은 재생에너지원을 이용하며, 상온 및 상압 등의 마일드한 실험조건에서 작동하여 에너지소비 및 공정비용이 적게 드는 친환경 공정으로 알려져 있다. 하지만, 이러한 바이오수소를 상업적으로 이용하기 위해서는 해결해야 할 중요한 도전적인 과제가 존재한다. 특히, 바이오수소는 생물반응기내의 복합한 화학반응으로 합성되어, 낮은 수소생산 속도 및 반응기내 다양한 혼합물이 존재하여, 바이오수소 고순도화를 위해서 연속공정 형태의 분리 및 정제 기술이 반드시 필요하다. 이를 위해, 저온 증류법, 압력 흡착법, 분리막법 등을 비롯한 다양한 분리 및 정제 기술이 고순도 바이오수소를 얻기 위해 제안되었다. 본 총설에서는 바이오수소 생산 및 정제 연계화를 위한 비다공성 고분자 분리막의 가능성에 대해 소개하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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