저급 연료원인 오일샌드는 아스팔트와 같은 중질유를 10% 이상 함유한 모래 또는 사암으로서, 겉으로는 시커먼 흙이나 모래처럼 보이나 내부에는 bitumen, 모래(점토) 및 물 등이 광물질 70~80%, bitumen 10~18%, 물 3~5% 정도의 비율로 혼합되어 있는데, 가열 또는 용매 추출 방식으로 오일샌드에 포함되어 있는 bitumen을 분리하여 정제하면 원유를 생산할 수 있으므로 고유가 시대의 대체에너지원으로 세계적인 석유회사들이 개발을 진행하고 있다. 따라서, 본 연구에서는 이러한 저급 연료원인 오일샌드 bitumen의 활용기술 개발을 위하여 기초특성 분석 결과 bitumen과 가장 유사한 특성을 가지는 것으로 파악된 중질잔사유를 대상으로 가스화를 통한 액체연료 전환을 위해 고점도 시료공급장치, 가스화기, 집진장치, 탈황장치, 수성가스 전환장치, 합성가스 압축장치, DME 전환장치 등으로 구성되는 시스템을 구축한 후 시험을 진행하였다.
폐기물 등을 열분해 가스화한 합성가스로부터 효과적으로 고순도의 수소를 회수하기 위하여 WGS(수성가스전환반응) 및 $CO_2$ 회수 PSA 공정을 적용하였다. 벤치스케일 열교환형 WGS반응기를 개발하여 기존 단열방식에 비하여 단순화한 반응시스템을 구축하였으며 출구 CO농도 4%대를 달성하였다. 또한 3베드로 구성된 벤치스케일의 $CO_2$ PSA운전을 수행한 결과, 2.5barg 흡착 및 진공재생단계를 적용하여 회수되는 $CO_2$의 농도가 95%이상, 회수율 80%이상을 기록하는 효율적인 $CO_2$ 회수공정을 개발하였다. 한편, 흡탈착 모사프로그램인 ADSIM을 통해서도 실험과 비교적 일치한 결과를 얻을 수 있었는데 향후 스케일업 설계자료 확보시 유용할 것으로 판단되었다.
바이오매스의 수증기 가스화 특성을 고온 영역에서 살펴보고자 열중량 분석기(thermobalance)에서 톱밥 촤의 수증기 가스화 연구를 수행하였다. 반응 온도를 $850^{\circ}C$에서 $1400^{\circ}C$까지 수증기 분압을 0.3, 0.5, 0.7 atm으로 변화시키며 가스화 실험이 수행되었다. 반응 kinetics 해석은 기체-고체 화학반응의 세 가지 모델이 이용되었고 이 중 modified volumetric model이 중량 변화를 가장 잘 나타내었다. 가스화 온도 $900^{\circ}C$를 기준으로 diffusion control regime과 reaction control regime의 두 단계로 가스화가 구분되었으며 이때 각각의 regime에 대하여 활성화에너지와 빈도인자를 도출하고 수증기 분압의 영향을 살펴보았다. 가스화와 동시에 수성가스화 변환반응이 진행되어 생성기체의 $H_2$ 농도가 CO에 비하여 2배 정도 높은 값을 나타내었다.
본 연구에서는 합성천연가스(synthetic natural gas, SNG)를 생산하기 위한 공정 개발을 위해 $H_2/CO$ 비가 낮은 합성가스를 이용하여 스팀과 함께 메탄화 반응을 수행하였다. 본 실험과 같은 조건에서는 수성가스 전환반응과 메탄화 반응이 동시에 일어나며, 스팀양이 적을 경우 촉매의 비활성화가 발생할 수 있다. 때문에, 스팀 양에 대한 반응특성을 수행하였으며, 더불어 고농도의 $CO_2$가 함유된 합성가스에 대한 메탄화 반응특성도 함께 고찰하였다. 그 결과, 스팀의 공급으로 인하여 촉매 층내의 온도를 낮출 수 있었으며, 메탄화 반응과 수성가스전환반응이 동시에 일어났음을 확인할 수 있었다. 고농도의 $CO_2$가 함유된 합성가스의 메탄화 반응에서는 조금 낮은 메탄 수율을 보였지만, 장기운전(1,000 h) 결과로부터 본 연구에서 수행한 합성가스의 조건을 SNG 공정에 적용이 가능할 것으로 확인되었다.
생활폐기물을 플라즈마 가스화하고 얻어지는 합성가스로부터 수소를 생산하는 파일럿플랜트 건설 계획을 소개한다. 이 파일럿플랜트는 현재 가동 중인 청송군의 10톤/일급 플라즈마 가스화 시설을 고농도 합성가스를 생산하는 시설로 변경하고 수소전환반응기와 수소 PSA 장치를 부착하여 99.999% 순도의 수소 $200Nm^3/h$을 생산하여 연료전지 발전하는 것으로 계획되어 있다. 이 파일럿플랜트는 $20Nm^3/h$ 급의 폐기물 플라즈마 가스화 - 고순도 수소 생산 기술개발 완료에 이은 상용화 실증 시설이다.
폐기물의 감량화 및 자원화 기술 중 가장 대표적인 기술로 폐기물의 가스화 용융 기술을 들 수 있다. 폐기물 가스화 용융 기술은 폐기물 내의 탄소 및 수소 성분은 가스화 하여 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스(synthesis gas, syngas)로 전환하고, 불연물은 용융하여 환경적으로 무해한 슬래그 또는 금속으로 회수하는 기술이다. 본 연구에서는 고발열량폐기물과 탈수슬러지 혼합가스화를 통하여 생산된 합성가스를 합성가스 압축기를 통하여 유용한 원료물질을 제조하는 공정인 수성가스 전환 반응(water gas shift reaction)과 가스화 반응기의 보조연료로 투입하기 위한 합성가스 압축, 이송 시스템의 운전 특성을 고찰하였다. 그 결과 고발열량폐기물과 탈수슬러지 혼합가스화에서 합성가스는 안정적으로 발생하였으며, 합성가스 압축, 이송시스템을 위한 정제설비에서의 분진제거는 99.07 %의 효율을 얻었고, 또한 합성가스 재순환 장치의 성능시험을 통하여 대기 중의 산소가 유입이 안 되는 기밀성을 확인하였다. 합성가스 압축, 이송 공급 유량 제어 실험 결과로는 합성가스 압축기 기동 시 합성가스 압축압력과 공급유량은 비례적으로 증감하는 것을 알 수 있었다.
[ $Pt/CeO_2$ ] 촉매에 Zr을 첨가하여 우수한 저온 수성가스전화반응의 활성을 가진 촉매를 만들었다. $Pt/ZrO_2-CeO_2$ 촉매는 $Pt/ZrO_2$나 $Pt/CeO_2$ 촉매에 비해 Ce와 Zr의 상호작용에 의한 시너지 효과로 인해 CO chemisorption으로 측정한 Pt area가 증가하고 담체에 Pt가 잘 분산되었다. 또한, Zr이 첨가된 $Pt/CeO_2$는 Ce의 redox 능력을 향상시켜 support의 reducibility를 향상시켰다. 담체에 고르게 잘 분산되고 support의 산소저장능력과 reducibility가 향상된 $3\;wt\%\;Pt/ZrO_2-CeO_2$ 촉매들은 반응물에 수소와 이산화탄소의 첨가 유무와 상관없이 $3\;wt\%\;Pt/ZrO_2$나 $3\;wt\%\;Pt/CeO_2$ 촉매보다 우수한 활성을 보였다.
Thermal shock or overheating of WGS catalyst for SEWGS system during hydrogen pre-treatment can cause reactivity decay of the catalyst. To select appropriate pre-treatment condition, temperature profiles of catalyst bed (or outside fluidized particle bed of bed insert) during pre-treatment were measured and then CO conversions of those catalysts during WGS reaction were also measured and compared. Drastic overheating of catalyst took place when we reduce catalyst at fixed bed condition and these catalysts showed low CO conversion during WGS reaction. On the contrary, there was no overheating of catalyst at fluidized bed condition not only physical mixing case but also bed insert case. Spring type bed insert showed acceptable CO conversion even at low WGS content. Consequently, feasibility of high CO conversion without decay of reactivity of catalyst and holding the WGS catalyst inside the SEWGS reactor as tablet shape were confirmed using spring type bed insert.
Reactivity of commercial WGS catalyst and four new catalysts(RMC-3, PC-73, PC-67SU, PC-59) manufactured with various compositions by Korea Electric Power Research Institute(KEPCO RI) were compared to select suitable WGS catalyst for SEWGS system. Steam/CO ratio, gas velocity, flow rates of syngas, and temperature were considered as operating variables. As a result, commercial catalyst showed the highest CO conversion and RMC-3 catalyst showed also high CO conversion. Therefore, commercial and RMC-3 catalysts were selected as applicable catalysts. However, PC-73 catalyst showed low CO conversion at low temperature($200^{\circ}C$) but showed good reactivity at high temperature($225{\sim}250^{\circ}C$), and therefore, PC-73 catalyst was selected as applicable catalyst for high temperature operation. Continuous operations up to 24 hours for those three catalysts(commercial, RMC-3, PC-73) were conducted to check reactivity decay of catalysts. All three catalysts maintained their original reactivity.
본 연구에서는 가스화 반응, 수성가스 전환 반응, 메탄화 반응 등으로 구성된 SNG제조 공정에 대한 해석을 통해, 석탄 촤의 가스화 반응에 의해 생성된 합성가스를 이용한SNG제조 공정 특성을 파악하고자 하였고, SNG제조 공정 중 가스화 공정에 대한 실험을 통해 가스화 공정의 조건에 따른 합성가스 발생 특성 및 메탄화 반응의 특성을 살펴보았다. 석탄 촤를 대상으로 하여 가스화 공정의 $O_2$/feed ratio와 steam/feed ratio 조건 변화에 따른 합성가스 발생 특성을 살펴본 결과 steam을 투입하지 않은 경우 발생되는 합성가스 중 CO의 농도는 55$\sim$65%, $H_2$ 9$\sim$11%, $CO_2$ 24$\sim$29% 범위였고, $O_2$/feed ratio가 증가할수록 CO의 농도는 증가하고, $H_2$와 $CO_2$의 농도는 감소하는 경향을 나타내었다. 또한,steam을 투입하는 경우 합성가스 중 CO의 농도는 20$\sim$37%, $H_2$ 16$\sim$18%, $CO_2$ 42$\sim$55% 범위였다. 메탄화 공정 해석 결과 메탄의 농도를 최대로 얻을 수 있는 조건은 $H_2$/CO 비가 3인 조건이었고 온도가 낮을 수록 생성농도가 높아짐을 알 수 있었다. 가스화 특성 실험 결과 및 공정해석 결과, 메탄화 반응에 대한 실험 및 공정해석 결과는 고체시료의 가스화 반응을 통해 발생한 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정 특성 파악 및 SNG를 제조하기 위해 필요한 단위 공정에 대한 설계 자료 및 운전조건을 결정할 수 있는 주요 인자로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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