섬아연석(Sphalerite, ZnS)을 대상으로 억제제 황산아연(zinc sulfate, ZnSO4)과 포수제인 포타슘 부틸 잔세이트(potassium butyl xanthate(KBX), C5H9KOS2)과의 상호 작용 및 이에 따른 섬아연석의 억제 거동을 규명하고자 섬아연석 부유 선별 실험을 진행했다. 실험 결과, 억제제인 황산아연 첨가량이 일정 농도 이상에서는 KBX의 첨가로 섬아연석의 오히려 억제 효과가 떨어졌다. 할리몬드 튜브(Hallimond Tube) 부유선별 실험을 통해 얻어진 정광과 맥석을 대상으로 주사형 전자현미경/X선 분광분석(Scanning electron microscope/energy dispersive spectroscopy, SEM-EDS: TM3000, Tabletop Microscope, HITACH)과 푸리에 변환 적외선분광법(Fourier-transform infrared spectroscopy, FT-IR: NICOLET 6700, Thermo SCIENTIFIC)로 분석한 결과 정광에서는 비정질의 Zn-butyl xanthate(Zn-BX)가 생성되어 광물 입자에 흡착되어 있는 것을 확인 했다. 이러한 생성물은 용액 내 첨가된 황산아연의 용해에 따른 잔류 Zn 이온과 KBX 이온이 반응하여 생성되었다. 즉, 용액의 [Zn+]·[BX] 용해도 곱이 3.71×10-11 이상에서 Zn-butyl xanthate이 생성되며, 이로 인해 섬아연석 억제에 부정적인 영향을 끼치는 것으로 나타났다.
다덕 광산 폐석내 섬아연석과 함망간탄산염 광물의 풍화현상과 그에 따른 중금속의 거동을 조사 하였다. 섬아연석은 풍화초기에 극미립 산화철의 망상구조 집합체로 교대되었으며, 후기에는 자연황이 용해중인 섬아연석과 산화철 집합체 사이에 침전되었다. 산화철 집합체에는 As가 다량 함유되어 있다. 능망간석와 함망간 방해석은 함아연산화망간의 망상구조 집합체로 교대되었으며, 함망간방해서과 함아연산화망간 사이에는 스미소나이트가 침전되었다. 선택적 용해외 X선회절분석을 이용하여 감정한 결과, 함아연산화망간은 헤테롤라이트/하이드로헤테롤라이트인 것으로 판명되었다. Zn의 일부는 규산과 결합하여 입간 공극에 월레마이트로 침전되었다. 풍화 초기에 형성되는 극미립 산화철 및 함아연산화망간의 치밀한 망상 집합체는 풍화용액의 순환을 차단하여, 모광물의 풍화 반응을 지체시키는 지화학적 장벽 역할을 하였다. 이에 따라 망상구조 내에 조성된 국지적 미환경하에서 풍화중간산물들이 침전되었다. 이상의 연구 결과로 다음과 같은 사항을 추론할 수 있다. 섬아연석의 Fe와 함망간탄산염의 Mn은 각각 산화철과 산화망간으로 침전되어 산성화에 기여하였다. 폐광석 더미내 As의 활동도는 저결정질 산화철에의 흡착에 의해 조절되며, Zn의 활동도는 미소환경조건에 따라 하이드로헤테롤라이트/헤테롤라이트, 스미소나이트, 월레마이트 등의 다양한 이차광물의 용해도에 의하여 조절된다.
수왕광상은 중생대 백악기 중기의 반상화강암이나 선캄브리아기의 소백산 편마암 복합체에 발달한 열극을 충진한 석영맥에서 산출된다. 광물 공생군에 대한 연구 결과 광화작용은 4차례에 걸쳐 일어났다. 섬아연석은 광화작용이 진행되는 동안 광화 I, II, III기에 각각 정출하였다. 현미경 관찰과 전자현미분석 결과 섬아연석에서 나타나는 황동석 점적과 황동석 병변은 광화 III기 초에 열수용액의 교대작용에 의하여 생성되었을 것으로 생각된다. 황동석 병변의 생성과정은 아래와 같다. (1) Fe가 풍부한 용액이 Fe가 결핍된 섬아연석의 가장자리나 틈을 통해 Fe부화 (2)광화 II기에 Fe가 결핍된 섬아연석에 황동석 점적을 형성하고 Cu를 함유한 용액에 의해 황동석 점적 주변의 섬아연석에 Fe 감소 (3)광화 III기 초에 황동석 병변을 형성하였다.
밀양시 단장면에서 대규모의 아연-연 광화대가 최근 새롭게 발견되었는데 정각산층 내에 협재되어 있는 석회암층을 모암으로 하는 스카른광상이다. 본 연구에서는 야외조사를 통한 광화대의 분포를 파악하고, 광석시료의 암석학적 특징 및 스카른광물과 광석광물의 조성 연구를 통해 이 지역에 발달된 광화대의 특성을 파악하였다. 단장면 일대에 발달하는 광화대는 국전리 광화대, 고례리 광화대 및 구천리 광화대로 크게 3개의 지역에서 산출이 확인되며, 광화대는 주로 약 200-300 m 고도에서는 섬아연석이 주 광석광물을 구성하며, 고도가 높아질수록 방연석의 함량이 많아진다. 광석은 주로 단사 휘석대에 산출되며 암녹색 내지 암회색을 띠며 헤덴버자이트, 그로슐라, 양기석 및 녹염석 등의 스카른광물과 함께 수반되고, 액시나이트, 방해석 및 석영 등이 부성분광물로 산출된다. 광석광물로는 섬아연석과 방연석이 산출되는데 섬아연석은 내부에 황동석 및 방연석을 수반하거나 인접하게 산출하며, 단사휘석 및 녹염석과 함께 산출될 때 부광대를 형성한다. 섬아연석의 FeS의 함량은 1.53-23.07 mole%로 넓은 범위를 보이며, 관계화성암으로 추정되는 흑운모화강암에서 멀어질수록 그 함량이 현저히 낮아진다. CdS의 값은 0.22-0.93 mole% 범위를 보이며, 국전리 지역에서 구천리 지역으로 갈수록 감소하는 경향을 보인다. 이와 같이 밀양 단장면 일대에 발달하는 아연-연 광화대는 국전리 지역에서부터 구천리지역에 이르기까지 광화유체가 지속적으로 진화하면서 섬아연석의 조성도 순차적으로 변하고 온도가 감소하였을 것으로 판단된다.
국전 연-아연 광상은 백악기 말 유천층군의 정각산층 내에 협재된 석회암이 불국사 관입암류인 흑운모화강암에 의해 교대작용을 받아 형성된 스카른 광상이다. 정각산층은 주로 응회질 세일로 구성되며 사암, 안산암질 응회암, 석회질암, 역암이 협재된다. 암색에 따라 하부, 중부, 상부로 나뉘며 석회질암은 하부에서 6~8 m의 층후를 가지고 약 500 m 정도 연장을 보인다. 국전광상은 과거 갱내 채굴이 이루어진 죽갱 광체와 광산의 동쪽에 위치한 동부 광체로 구분된다. 주요 광석광물은 섬아연석과 방연석여며 황동석, 유비철석, 황철석, 자류철석 등이 수반되며, 스카른 광물로는 단사휘석과 석류석이 주로 산출되며 양기석, 녹니석, 엑시나이트, 방해석, 석영 등이 수반된다. 죽갱 광체의 경우 부광대를 이루는 중심부로부터 바깥쪽으로 대칭적으로 대상 분포하는 특정을 보여주는데, 중심부로부터 단사휘석(헤덴버지이트)대, 단사휘석-석류석(그로슐라)대, 석류석(안드라다이트)대, 호온펠스 변질대 순으로 분포한다. 단사휘석은 부광대에서 멀어질수록 $Fe^{2+}$의 함량이 증가한다. 섬아연석은 부광대인 중심부를 포함하여 모든 대에서 산출되며 단사휘석과 마찬가지로 부광대에서 벌어질수록 섬아연석의 $Fe^{2+}$ 함량이 증가한다. 이는 국전광상의 배태에는 단사휘석과 섬아연석의 공생이 밀접히 관련되어 있음을 지시한다. 따라서, 국전광상의 산출상태는 황철석의 함량이 비교적 적으며 품위가 높은 섬아연석이 단사휘석과 수반되어 부광대를 이루는 것으로 사료된다.
당두광상에서 산출되는 스카른 광물 및 섬아연석에 대한 분광분석을 실시하고 XRD 분석 및 편광현미경 관찰을 통해 휴대용 분광계를 이용한 스카른 광상 광물자원탐사에 있어서 효율성에 대해 고찰하였다. 그 결과, 단사휘석(회철휘석, 투휘석, 보통휘석), 석류석(회철석류석, 회반석류석), 녹렴석, 방해석, 녹니석 및 섬아연석이 산출됨을 확인하였으며, 단사휘석, 석류석, 녹렴석, 섬아연석의 경우 해당 광물의 단일표준분광정보와 매우 일치하는 반면, 녹니석은 방해석 및 단사휘석과 혼합된 형태의 분광특성이 나타난다. 분광특성분석과 XRD 분석 및 현미경관찰을 통한 교차검증 결과, 단사휘석, 석류석, 녹렴석의 경우 80% 이상의 일치성을 보인 반면, 섬아연석, 녹니석, 방해석의 경우 50% 이하의 일치성을 보인다. 따라서 휴대용 분광계를 이용한 스카른 광상 탐사 시 단사휘석, 석류석, 녹렴석의 정보제공에 효과적인 반면, 섬아연석, 녹니석, 방해석의 경우 부수적인 자료로 활용하는 것이 적절할 것으로 생각된다. 녹니석이나 방해석의 경우 효과적인 탐지를 위해서는 충분한 함량이 뒷받침되어야 할 것이다.
국내(國內)의 여러 열수금속광상(熱水金屬鑛床)에서 채취(採取)한 섬아연석(閃亞鉛石)의 조성(組成) 변화(變化)를 광산(鑛山) 및 국지적(局地的) 단위(單位), 그리고 광역적(廣城的) 단위(單位)로 조사(調査)하였다. 섬아연석(閃亞鉛石)의 Fe, Mn, Cd 함량(含量)은 electron probe microanalyzer(EPMA) 에 의한 부분분석(部分分析) 방법(方法)으로 측정(測定)하였다. 제1연화광산(第一蓮花鑛山)의 월암광산(月岩鑛山)에서 심도별(深度別)(0m에서 -420m level까지)로 채취(採取)한 섬아연석(閃亞鉛石)의 경우 Fe, Cd 함량(含量)은 심도(深度)에 따라 큰 변화(變化)가 없는 반면(反面) Mn 함량(含量) 변화(變化)는 현저하였다. 반심성암(半深成岩) 및 분출암(噴出岩)의 활동(活動)과 성인적(成困的)으로 관련(關聯)된 Zn-Pb 광상(鑛床)의 경우 섬아연석(閃亞鉛石)은 그 Mn 함량(含量)이 높고 (MnS 1.0 mole% 이상(以上)) Cd 함량(含量)이 낮은 (CdS 0.5 mole% 이하(以下)) 특징(特徵)을 보인다. 비교적(比較的) Mn함량(含量)이 높은 섬아연석(閃亞鉛石)은 Fe함량(含量)도 높다. 일반적(一般的)으로 각(各) 광상별(鑛床別)로 보면 Mn에 비(比)해 Cd 함량변화(含量變化)는 일정(一定)하다. 대부분(大部分)의 W광상(鑛床)과 일부(一部) Au-Ag광상(鑛床)에서 산출(産出)된 섬아연석(閃亞鉛石)의 경우 Cd함량(含量)이 현저하게 높으나, 대부분(大部分)의 base metal 광상(鑛床) 및 Fe광상(鑛床)에서는 Cd함량(含量)이 낮다. 성인적(成因的)으로 심성암(深成岩)의 활동(活動)과 관련(關聯)된 금속광상(金屬鑛床)에서 산출(産出)되는 섬아연석(閃亞鉛石)의 Cd 함량(含量) 변화(變化)는 다양한 경향을 나타낸다. 섬아연석중(閃亞鉛石中)의 Cd 근원(根源)은 magma성(性) 내지(乃至)는 후(後) magma성(性)과정중(過程中) 원래(原來)부터 존재(存在)하던 유용(有用) 함량(含量)에 기인(起因)된다고 판단(判斷)된다.
본 논문에서는 경남일대 동 광화대에 위치하는 삼봉광산의 함 동-연-아연-은 열수 석영맥을 대상으로 황화 광석광물의 광물학적 특성을 규명하였다. 백악기 경상 퇴적 분지의 상부 지층인 칼크-알카리 화산암류 내에 발달된 $N-S{\sim}N13^{\circ}W/65{\sim}85^{\circ}W$의 제 단층 열극면 및 압쇄대를 따라 수 개조의 평행한 함 동-연-아연-은 열수 석영맥이 0.5-1.5Km 연장 부존되어 있다. 주 광석광물은 황동석, 방연석, 섬아연석, 황철석 등이며 맥석광물은 석영, 방해석, 견운모, 녹리석 등이다. 이들 광물로 구성된 함 동-연-아연-은 석영맥 내에 있어서 부광대의 발달은 구조 규제를 받고 있으며, 수평 및 수직적 방향에 있어서 조성광물의 대상분포 현상을 보여준다. 열수광화작용은 시기적으로 3회에 걸쳐 진행되었다. 광화 제 1시기(Stage I)는 미량의 황철석과 황동광이 수반하며 제 2시기에는 황동광, 방연광, 섬아연석과 극미량의 제유화 광물을 수반하는 개발대상의 석영맥(Stage IIa and IIb)이 형성되었고, 제 3시기에는 이들 석영맥의 약석대를 따라 최후의 방해석맥 (carbonate stage)이 형성되었다. 주조성 광물과 부성분 광물(황동석, 방연석, 섬아연석, 황철석, 유비철석, 백철석, 에나자이트)을 대상으로 물리적 특성을 실험하고, 광물의 형성단계, 부성분, 결정면의 방향과의 상관성을 밝히며 금속광물의 감정을 위한 제 자료를 제시하고자 반사도와 미경도를 실험 연구하였다 광화시기에 따른 반사력의 특성은 광화작용중 열수계의 물리 화학적 환경의 변화에 따른 광물의 성분 및 구조적 차이에 기인되는 것으로 고려된다. 섬아연석의 반사력과 굴절률은 Zn을 치환하는 철 함량에 정비례하며, //(100) 결정면에서 //(111) 결정면 보다 높은 값을 보여준다. 정성, 정량적인 부성분에 의한 내부반사(백색광하)를 +니콜하에서만 보여주는 경우 섬아연석은 정상 반사력의 값을 가지나, //니콜하에서도 내부반사를 보이는 것은 매우 상이한 spectral dispersion을 나타내는데, 내부 반사광과 같은 파장($544m{\mu}$, $593m{\mu}$, $615m{\mu}$)에서 선택반사 효과는 최대가 된다. 불투명 이방성 광석광물인 황동석은 2축성(-)이다. 표준 하중별로 실시한 빅카의 미경도 실험에서, 섬아연석은 100g 하중하에서 철함량이 8.05%에까지 증가함에 따라 미경도 값이 급격히 증가하나 철 성분이 더 많으면 다시 감소하는 경향을 보여준다. 섬아연석은 //(100) 결정면에서 //(111) 결정면보다 미경도 값이 크며, 방연석 //(111), //(210), //(100)의 순으로 결정방향에 따라 미경도 값이 작아진다. 경도가 작은 유화광물 일수록 indentation의 대각선 길이의 변화폭이 크며, 실험 광물에서는 황철석 섬아연광 황동광 방연광 순으로 증가된다. 한편 모든 실험 광물은 결정방향에 따라 각각 특징적인 indentation의 형태와 단구를 갖는데, 이는 광물감정과 결정면의 방향을 규명하는데 좋은 자료가 된다.
전라남도 보성-장흥 금은 광화대에서 산출되는 섬아연석 ((Zn, Fe)S)은 특징적으로 미량원소로서 카드뮴을 함유한다. 본 연구에서는 잠정적 독성원소로서의 카드뮴의 근원과 이동 및 분산을 고찰하기 위한 예비연구로서 연구지역 섬아연석내 카드뮴의 함량을 전자현미분석기 (EPMA)를 이용하여 분석하고, 환경지구화학적 관점에서 카드뮴의 기원물질을 토의하였다. 연구지역 광화대내 5개 금-은 광산 (보덕, 문덕, 전보, 복내, 금산)에서 산출되는 섬아연석은 세계적 평균치 (0.5 wt.% Cd) 및 최대치 (4.4 wt.% Cd)에 비교하여 상당히 높은 카드뮴 함량 (평균 3.96 wt.% Cd, 최대 11.2 wt.% Cd)을 갖는다. 특히, 금산광산의 섬아연석은 평균 9.49%에 이르는 특이하게 높은 함량을 나타낸다. 암석지구화학의 관점에서 보면, 연구지역 광화대내 섬아연석 카드뮴의 근원은 세가지로 판단된다: 1) 탄질물 (본 광화대의 북서부에 위치), 2) 연구지역내 광역적으로 분포하는 유기물이 풍부한 변성퇴적암 (예: 명봉 및 설옥리층), 3) 도처에 산재하는 소규모 흑색셰일 (예: 금산 광산 지역). 본 연구결과, 카드뮴과 같은 잠정적 독성원소의 근원을 밝히고 그분산을 제어하기 위하여 국내 휴 폐광산에서 산출되는 섬아연석의 광물조성 변화경향과 주변 지질을 파악함이 효율적임을 지시한다.
용화광산의 광미와 침출수에 대한 분석을 실시하여 광미로부터 부과될 수 있는 성분을 예측하고, 침출수가 주변하천으로 유입될 때 오염물질의 거리에 따른 변화를 측정하였다. 하천수의 거리에 따른 변화는 갱내수와 침출수가 유출되는 지점에는 대체로 높게 나타나고 하류로 갈수록 이온의 농도는 급격히 낮아진다. 이는 침출수에 비해 훨씬 유량이 많은 비오염하천수에 의한 희석효과 때문이다. 광미는 붉은색과 노란색으로 구분되며 붉은색 광미의 주 구성광물은 석영, 일라이트, 플럼보자로사이트와 약간의 섬아연석이며 노란색 광미는 백운모, 석영, 플럼보자로사이트(Plumbojarosite) 그리고 소량의 황동석(Chalcopyrite)과 섬아연석(Sphalerite)을 포함하고 있다. 침출수에서 높은 값을 나타내는 Pb, Zn 등은 광미에 포함된 플럼보자로사이트와 섬아연석의 용해작용에 의한 것으로 하천수의 오염에 주 원인으로 작용하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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