석유자원의 고갈에 따라 전 세계적으로 석유대체자원인 석탄, 천연가스 및 바이오매스로부터 합성 연료 및 화학물질을 제조하기 위한 피셔트롭스 반응에 관한 많은 연구가 이루어지고 있다. 일반적으로 이러한 피셔트롭스 반응은 주로 스케일 업이 비교적 용이한 고정층 반응기를 사용한 기상반응이 적용되고 있으나, 촉매 기공에서의 확산제어 및 왁스의 생성에 따른 촉매의 비활성화 등의 문제점에 기인하여 최근 들어 초임계 유체를 이용한 반응이 많이 연구되고 있다. 본 연구에서는 피셔트롭스 반응에 관한 담지 촉매 및 반응매체에 관한 좀 더 심도 있는 영향을 고찰하기 위해 다양한 담지촉매를 제조하여 피셔트롭스 반응에 관한 기상반응과 초임계 반응을 비교, 고찰하였다.
본 연구에서는 석탄가스화 복합발전시스템용 고온건식탈황공정에 포함된 직접황회수공정의 $SO_2$ 촉매환원 반응에서 발생되는 COS의 효과적인 제거를 위한 활성탄계 흡착제의 흡착특성이 연구되었다. $SO_2$의 촉매적 환원을 위하여 전이금속 담지촉매와 복합금속산화물 촉매가 사용되었으며, 이들 촉매의 반응기구에 따라 COS 생성과정과 반응온도에 따른 유출량이 조사되었다. 생성된 저농도의 COS를 효과적으로 제거하기 위하여 상용활성탄과 활성탄의 COS흡착특성을 개선하기 위하여 알칼리금속 수용액(KOH)으로 담지시킨 활성탄이 이용되었다. TGA를 이용하여 온도에 따른 COS 흡착량과 흡착속도를 알 수 있었고, GC-PFPD가 장착된 고정층 흡착시스템을 이용하여 COS 흡착실험을 수행한 결과, 높은 BET 표면적을 지니는 KOH로 처리된 활성탄의 COS 파과시간이 상용활성탄에 비해 장시간 유지되었다. 이와 같은 결과로부터 활성탄 흡착시스템으로 $SO_2$ 환원으로부터 생성되는 COS를 효과적으로 제거할 수 있으며, 알칼리성 금속을 담지할 경우 흡착특성이 향상됨을 확인할 수 있었다.
고정층 반응기에서 비산재로부터 합성한 제올라이트와 4종류의 활성탄을 사용하여 질소 기류에서 아세톤, 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠 증기의 파과곡선을 측정하였다. 흡착실험은 101.3 kPa, $40^{\circ}C$에서 혼합 가스의 유량 $70cm^3/min$, 흡착제의 공급량 5 g, 그리고 VOCs 증기의 농도는 포화조의 온도를 $30^{\circ}C$로 하여 행하였다. 실험으로부터 얻은 파과곡선의 비선형해석으로부터 VOCs의 흡착과 흡착제의 비활성화를 동시에 고려한 비활성모델의 흡착속도상수와 비활성속도상수를 구하여 문헌의 다른 흡착등온모델과 비교하였다. 검토한 모델 중 비활성모델이 실험결과와 가장 일치하였고 다음으로 Freundlich, DRK 모델 순으로 높은 상관관계를 나타내었다. 또한 파과곡선으로부터 구한 흡착제의 흡착용량은 VOC의 끓는점이 증가할수록 감소하였으며, 증기압이 증가할수록 증가하였다.
본 연구에서는 석탄회로 제조된 인공경량골재에 석회석을 첨가하였을 때 소성온도 및 시간에 따른 소성특성을 관찰하였다. 소성온도의 증가에 따라 quartz($SiO_2$)가 감소한 반면 mullite($3Al_2O_3{\cdot}2SiO_2$)가 증가되었으며, 석회석의 첨가에 의해 clinoptiolite와 pagioclase와 같은 소성에 의한 소성광물이 생성되었다. 석탄회 및 석회석으로 제조된 경량골재의 소성성은 주로 소성시간보다는 소성온도에 의해서 좌우되는 것으로 확인되었다. 또한 소성온도 및 시간의 증가는 골재내 형성된 거대기공의 미세화 및 폐기공의 형성으로 전체 기공부피를 축소시키는 경향을 나타냈다. 1000$^{\circ}$C에서 5분가 소성시킨 경량골재의 표면은 용융 슬래그 층의 융착현상에 의해 개기공이 거의 없었으나 내부는 발포가스에 의해 수 ${\mu}$의 미세기공이 폐기공 형태로 균일하게 분포하였다. 이로부터 석회석이 첨가된 소성 경량골재의 적정 소성조건은 소성온도는 약 1000$^{\circ}$C, 소성시간은 5분이 바람직한 것으로 나타났다.
전기로 더스트, 석탄회, 석분 등 폐기물을 재활용한 소성벽돌의 미세구조 및 조성분포를 SEM과 EBS로 분석하였다. 소성벽돌 시편 중 일부에서 갈색 매트릭스 위에 노란색 영역이 발견되었고 내부에는 갈색 영역 외에 흑색 black-core 영역이 존재하였다. 표면의 노란색 영역은 Zn이 주성분이었으며 흑색 black-core 영역은 매트릭스와 조성차이는 보이지 않았다. 소성벽돌 시편의 전 부분에 걸쳐 1$\mu\textrm{m}$ 크기의 mullite 결정상이 분포하고 있었으며 유리질에 의해 둘러싸여져 있었다. 이는 고령토와 석탄회 내의 alumino-silicate 화합물이 소성과정에서 meta-kaolinite를 거쳐 mullite로 전이된 것으로 사료된다. 시편 외부는 산화분위기가 조성되나 내부는 석탄회 및 더스트에 함유되어 있는 미연탄소분에 의해 환원분위기가 조성 되면서 발생한 가스에 의해 발포되어 흑색 black-core 영역에서는 수십 fm 크기의 구형 기공이 발견되었다. 벽돌 내부는 Al과 Si가 주성분이었고 소량의 Fe, K, Ca, Na를 포함하고 있었다 특히 Fe는 비정질상 표면에 원판형 Fe-rich 결정상으로 석출되어 존재하고 있었다. 시편 내부에서는 상대적으로 적은 양의 Zn이 발견되었고 외부에서는 내부에 있던 Zn이 환원되면서 표면으로 확산되어 Zn-rich 결정상을 표면에 형성하여 노란색 표피층을 형성하였다.
본 연구는 Vortex tube 형 이산화탄소 흡수장치에서 연소배가스 중 $CO_2$ 흡수 특성을 고찰한 것이다. 연소배가스로는 석탄(유연탄)을 연료로 하는 증기발생량 12 ton/hr 규모의 순환유동층 연소보일러에서 발생한 것을 이용하였으며 이산화탄소농도는 11~13 vol% 내외이다. 흡수 용액은 MEA 20 wt%를 기준으로 AMP, HMDA, 강염기계 KOH를 혼합하였다. 본 연구의 목적은 $CO_2$ 흡수장치를 Scrubbing 방식보다 소형화하고, 흡수용액을 절감하는 것이다. 흡수장치는 연소배가스 유량 $20Nm^3/hr$를 처리할 수 있는 직경 17 mm, 길이 250 mm의 Vortex tube 형을 사용하였다. 연소배가스와 흡수용액의 혼합 분무를 통한 $CO_2$ 제거율을 측정하였다. 실험조건은 흡수용액 농도(20~50 wt%), 흡수용액 유량(1.0, $3.0{\ell}/min$)과 연소배가스 유량($6{\sim}15Nm^3/hr$)을 변화시켰다. 결과적으로, MEA에 HMDA를 혼합한 흡수용액의 $CO_2$ 제거율이 가장 우수(약 43% 제거율)하였으며, Vortex tube 장치에서 고속유동의 기 액 접촉효과 및 기 액 분리 특성을 이용하여 $CO_2$ 흡수가 가능하였다. 그러나 $CO_2$ 흡수 효율 향상을 위한 추가적인 공정개발이 요구된다.
페로브스카이트 태양전지는 4차 산업혁명으로 사물인터넷, 가상환경 등의 증가에 따른 전력 수요가 급증하면서 점진적으로 고갈되어가는 석유, 석탄, 천연가스 등의 화석연료를 대체할 태양에너지, 풍력, 수력, 해양에너지, 바이오에너지, 수소에너지 등의 신재생 에너지 분야에서 연구가 활발한 부분이다. 페로브스카이트 태양전지는 페로브스카이트 구조를 가진 유-무기 하이브리드 물질을 사용하는 태양전지 소자로 고효율, 저가의 용액 및 저온 공정으로 기존의 실리콘 태양전지를 대체할 수 있는 장점들이 있다. 기존의 경험적 방법으로 예측한 광흡수층 박막을 최적화하기 위해서 소자 특성 평가를 통해 신뢰도를 검증해야 한다. 그러나 광흡수층 박막 소자 특성 평가 비용이 많이 소요되므로 시험 횟수에 제약이 따른다. 이러한 문제점을 해결하기 위하여 광흡수층 박막 최적화의 보조 수단으로 머신러닝이나 인공지능 모델을 이용하여 명확하고 타당한 모델의 개발과 적용 가능성이 무한하다고 본다. 이 연구에서는 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층 박막 최적화를 추정하기 위하여 서포트 벡터 머신의 선형 커널, 가우시안 커널, 비선형 다항식 커널, 시그모이드 커널의 회귀분석 모델을 비교하여 커널 함수별 정확도 차이를 검증하였다.
재생공정에서 황화 된 탈황흡수제의 재생을 위하여 산소는 산화제로 사용되었다. 재생공정에서 미량의 미 반응 산소는 직접 황 회수 공정으로 유입된다. 그러나, $SO_2$ 환원을 위한 반응성은 미 반응 산소의 다양한 이유에 의해서 저하된다. $SO_2$ 환원을 위한 반응성 실험을 위해 Sn-Zr계 촉매가 사용되었으며, $SO_2$와 $O_2$는 각각 5.0 vol%와 4.0 vol%로 고정하였고 $300-450^{\circ}C$와 1-20 atm에서 수행되었다. 본 연구에서는 고온건식 탈황공정의 직접 황 회수공정에 유입되는 미 반응산소에 의한 촉매반응성 저하에 미치는 영향을 조사하였다. $SO_2$ 환원으로 생성된 원소 황은 미 반응산소에 의해서 재산화되고, redox반응기구에서 Sn-Zr계 촉매의 빈 격자 산소자리가 미 반응산소에 의해서 재산화되므로 $SO_2$ 전화율은 감소되는 것으로 판단된다. 한편 환원제로써 공급된 CO는 미 반응산소에 의해서 산화되어 연소열에 의해 촉매 충전 층 온도가 상승되기도 한다. 결과적으로 충전 층의 빠른 온도상승은 활성 물질을 소결시켜 촉매의 비활성화를 초래하게 된다.
석탄가스화기의 내벽은 내화물로 구성되어 있다. 내화물의 침식은 가스화기 내화물의 수명 및 교체시기에 영향을 미치는 중요한 인자이다. 본 논문에서는 슬래그와의 반응에 의한 내화재의 미세구조의 변화를 침식화합물의 형성에 가장 큰 영향을 미치는 산화철 농도의 함수로 조사하였다. 산화철 농도가 낮은 KIDECO 탄 슬래그에 산화철을 첨가하여 정적 침식실험을 수행한 후 $(Fe,Cr)_3O_4$의 형성과 침투 슬래그에서의 Fe의 고갈 깊이를 측정하였다. 그리고 FactSage를 이용한 평형계산을 통하여 chromite 형성조건을 조사하고 실험 결과와 비교하였다. 고정된 온도인 $1550^{\circ}C$에서 약 10%의 산화철을 포함한 KIDECO 슬래그에서는 $(Fe,Cr)_3O_4$의 형성이 관찰되지 않았으나 산화철의 함량이 증가될수록 $(Fe,Cr)_3O_4$ 형성이 관찰되었으며, 경계면의 $(Fe,Cr)_3O_4$ 층의 두께가 증가하였고, 산화철의 고갈 깊이도 증가하였다. 또한 산화철의 양이 많아질수록 화학적 침식이 증가하면서 슬래그와 내화물의 경계가 모호해지는 것을 확인하였다. 슬래그-내화재 계의 평형계산은 슬래그의 산화철 농도가 증가할수록 가스화기 조업온도에서 chromite 형성 가능성이 높아짐을 보여주었다, 또한 내화물이 슬래그에 용해된 경우와 같이 $Cr_2O_3$가 낮은 농도로 존재할 때 chromite 형성이 가장 유리하였고, 산화철의 농도가 20% 이하에서는 슬래그와 내화물이 같은 양으로 존재하는 경우가 chromite 형성에 가장 불리하였다.
석탄가스화 복합발전 시스템의 주요 단위 공정인 고온건식 탈황공정에 사용되는 탈황제의 개발을 위한 연구의 일환으로 국내산 철광석과 호주산 철광석에 대해 환원, 황화 및 재생 반응을 수행하였다. 실험 장치로는 TGA와 시료 제조용 고정층 반응기를 이용하였고, BET 표면적, SEM, 탈황/재생 cycle 실험, 반응 온도 변화 및 탈황제의 질량변화곡선 등을 이용하여 세가지 철계 탈황제에 대한 기초반응 특성을 규명하였다. 500-$700^{\circ}C$ 구간에서 반응온도 증가에 따라 탈황반응의 H$_2$S 제거율과 재생반응의 재생율이 증가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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