고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell이하 SOFC)는 연료가 갖는 화학에너지를 연소과정 없이, 공기와 H2, CO, CH4와 같은 환원성 가스를 공급받아 $600{\sim}1000^{\circ}C$에서 전기화학적 반응을 통하여 직접 전기를 얻는 방식이다. SOFC는 $700^{\circ}C$ 이상의 고온에서 고체산화물이 연료와 공기가 반응하여 전기와 열을 동시에 생산하기 때문에 carnot cycle의 제한을 받지 않아 발전효율이 40% 이상으로 고효율이고, NOx 및 SOx를 배출하지 않아 무공해이며, moving parts가 없어 소음이 나지 않고, 건설과 증설이 지역이나 기후 조건에 제약 없이 용이하고, 다양한 용량이 가능하며, 고가의 백금 촉매를 사용하지 않으며, 수소, 석탄가스, 천연가스 등의 연료를 사용할 수 있는 장점이 있음, 또한 다향한 형태로 제작할 수 있으며 전해질이 고체에서 전해질 손실 및 보충에 문제가 없고 타 연료전지에 비해 개질기가 필요 없어 발전시스템이 간단하고 경량화가 가능하다. 전사법은 paste를 제작하여 전사용지에 Screen printing하여 건조 후 coating하는 방법으로 기존의 여러 coating 방법보다 제작이 용이하고 소재의 크기, 두께조절이 간편하며, 구성층의 표면조도나 굴곡에 대응이 용이한 방법이다. 본 실험에서는 paste 제조, 전사법을 이용하여 Anode, AFL, Electrolyte, CFL, Cathode전사지를 제작하고 이를 세라믹 평관형 지지체에 변수로 두께 조건별 Coating 한 후 $1400^{\circ}C$ 소결을 진행하여 SEM 분석으로 미세구조 관찰, 출력특성 및 Impedance을 확인하였다.
반탄화 공정은 약 $250^{\circ}C$정도의 온도에서 진행되는 열화하적 반응으로, 본 반응에 의하여 바이오매스 중에 포함된 헤미세루로스가 분해되고, 휘발성 가스를 생성하여 분리되는 과정이 진행된다. 바이오매스를 반탄화하는 중요한 이유로는 반탄화에 의하여 에너지 집적도(바이오매스 단위 중량에 포함된 열량)가 증가하게 되어 수송 등에 필요한 열량이 감소하는 장점이 있는 반면, 반탄화의 결과로 생산된 반탄화물은 화재 및 분진 폭발의 위험이 높아지는 단점이 있다. 본 연구에서는 바이오매스 연료 중 목질류로서 자연 건조된 폐목재와 초본류로서는 볏짚을 대상으로 약 $200^{\circ}C{\sim}300^{\circ}C$범위의 온도에서 반탄화 실험을 실시하여 반탄화 후 결과물의 연료적 특성을 평가하였다. 특히 C/H(탄소와 수소 비) 및 C/O(탄소와 산소비)는 연료적 특성 중 생물학적 안정성 및 연소시 오염물질(특히 수트, Soot)과 관계되는 요소로서 중요하다. 실험 결과 반탄화에 의하여 C/H는 약 2배 증가하였으며, C/O는 약 3배 증가하였다. 이는 생물학적 안정성은 감소하여 자연적으로 분해(생분해)가 진행되는 어려운 상태로 변화되었으나, 연료 중 수소의 감소에 의하여 휘발성 가스의 생성은 감소할 수 있는 것을 나타낸다. 한편 탄화된 바이오매스의 TGA(Thermogravimetric Analysis)를 실시한 결과, 저온에서의 진행되는 열분해 부분이 상대적으로 감소하였으며, 이는 단순 바이오매스 연료에 비하여 석탄과 연소 특성이 유사할 수 있는 것으로 나타내었다.
석탄 화력발전 연소 배가스에 포함된 이산화탄소를 염수의 전기분해를 통해 얻어진 가성소다와 반응시켜 중탄산나트륨, 염소, 수소 등을 생산하는 공정에 대하여 실험과 전산모사를 병행하였다. Bench 규모 공정을 디자인하여 가성소다에 의한 이산화탄소 전환 공정에 대하여 실험하였고 같은 공정을 공정 모델링을 통해 전산모사 하였다. 실험결과와 전산모사 결과의 비교를 통해 모델의 신뢰성을 확인하였고, 상용급 공정에 대한 모델링을 수행하였다. 상용급 공정에 대한 열 및 물질수지를 계산하였고 반응기내 온도분포와 $CO_2$ 흡수율을 도출하였다. 본 연구를 통해 온실가스 저감뿐만 아니라 $CO_2$ 전환을 통한 경제성까지 갖춘 본 공정에 대한 기술 신뢰성을 확보할 수 있을 것이다.
4 가지 탄종(Gunvor, Glencore, Noble, ECM)의 촤 산화반응 특성을 $900^{\circ}C$에서 $1300^{\circ}C$까지의 노내온도와 대기압 조건에서 DTF(drop tube furnace)를 이용하여 실험하였다. 촤 반응률은 FT-IR 장비로 측정한 CO, $CO_2$ 농도와 이색온도계로 측정한 입자온도를 통해 계산되었고 고회분탄의 활성화에너지(E)와 pre-exponential 상수(A)는 아레니우스 방정식을 기초로 계산되었다. 실험 결과는 석탄의 회분 함량이 늘어남에 따라, 입자온도와 면적반응성이 감소하였다. 이러한 결과는 회분의 큰 열용량, 회분의 기화잠열과 상대적으로 적은 고정탄소의 함량으로 인한 연소성 저하로 사료된다. 결과적으로 고회분탄은 높은 활성화 에너지(E)를 가진다.
직접 연소시 다량의 공해물질이 배출되는 유연탄을 가공하여 산업용 및 도시가스로 활용이 가능한 고열량 가스(발열량 : 7000 kca1/N㎥)를 생산하기 위한 유연탄 가공 기술개발 연구의 일환으로 고정층 유연탄 이단 열분해 실험을 수행하였다. 본 연구에서는 코우크스 촉매를 사용하여 열분해온도를 468, 516, 5$65^{\circ}C$, 촉매분해온도를 700, 750, 800, 85$0^{\circ}C$로 변화시키면서 이단열분해 조건이 생성물의 특성에 미치는 영향을 조사하였다. 동진탄에 대하여 코우크스 촉매를 사용하여 이단 열분해 실험을 수행한 결과 촉매에 퇴적되는 탄소량은 생성 tar의 5% 이하였으며, 전체 석탄에너지중 15% 정도가 고열량 가스로 회수되는 것을 확인하였다. Tar 중에 포함된 oil성분의 양은 이단 열분해의 경우가 저온 열분해에서 보다 많이 생성되었으며, 열분해온도가 5$65^{\circ}C$ 인 경우 생성된 tar는 516$^{\circ}C$에서 생성된 tar보다 이단 열분해의 경우 촉매 분해가 잘 되지 않았다. 생성가스의 분석 견과는 촉매분해온도가 80$0^{\circ}C$ 이상이면 에틸렌의 분해속도가 급격히 증가하므로 80$0^{\circ}C$ 이하로 유지하는 것이 적절함을 보여준다.
석탄을 가스터빈에 직접 사용하여 발전 효율을 높이고자 용매추출법으로 회분이 제거된 청정석탄 제조공정이 개발되고 있다. 용매추출에 의해 생산된 청정석탄에는 미량의 알카리금속이온이 들어있어서 연소시에 터빈 날개의 부식을 일으킬 수 있다. 이 연구에서는 청정석탄 제조공정의 알카리금속이온 제거를 위하여 무기이온교환제인 ${\alpha},{\beta}$-인산금속 산화물들(ZP: $Zr(HPO_4)_2$, TP: $Ti(HPO_4)_2$, ZTP: $ZrTi(HPO_4)_4$, Z1TP3: $Zr_{0.25}Ti_{0.75}(HPO_4)_4$, Z3T1P: $Zr_{0.75}Ti_{0.25}(HPO_4)_4$)과 H-Y 제올라이트를 제조하여 수용액 및 석탄이 용해된 고온의 유기용매(N-methyl-2-pyrrolidone)에서 나트륨 이온 제거 특성을 비교 분석하였다. ${\beta}$ 형태의 인산금속산화물들은 모사 수용액($Na^+$ Conc. 100 ppmw)에서 ${\alpha}$ 형태에 비해 높은 이온교환용량을 가지고 있으며 H-Y 제올라이트에 비해서도 높은 나트륨 이온 제거용량을 보여주었다. 이온교환매체가 고온의 유기용매($Na^+$ Conc. 12 ppmw in NMP)일 경우에는 H-Y 제올라이트의 나트륨이온 제거율은 $300^{\circ}C$까지 90% 이상이었으나, 그 이상의 온도에서는 50% 가량으로 급격히 감소하는 경향을 보여주었다. 그러나 ${\beta}$ 형태의 인산금속산화물들은 여러 온도조건($250{\sim}400^{\circ}C$)에서 90% 이상의 제거율을 나타내었고 강산용액을 이용한 재생 후에도 최초 실험과 유사한 나트륨 이온 제거율을 보여주었으며 그 중 가장 높은 제거율을 나타낸 $Zr_{0.75}Ti_{0.25}(HPO_4)_2$는 알카리금속이온 제거공정에 가장 적합한 무기이온교환제로 판단된다.
국내외 석탄화력발전소에서 REC(Renewable energy certificate) 확보를 위해 혼소되고 있는 바이오매스는 기존의 목질계 바이오매스인 우드 펠릿에서부터 최근 들어 초본계 바이오매스로의 확대가 진행되고 있다. 초본계 바이오매스의 경우 목질계 바이오매스에 비해 K, Na 등의 알칼리계 금속 함량이 더 높아 회융점이 더 낮고, 이 때문에 보일러 튜브에의 회 점착을 늘려 보일러의 효율을 떨어뜨리는 원인이 되고 있다. 본 연구에서는 초본계 바이오매스 연소시 회 융점을 높여 회 점착을 감소시키기 위해 많이 사용되고 있는 첨가제인 카올린(kaolin)이 석탄-바이오매스 혼소시 미치는 영향을 열화학 평형 계산을 통해 분석하고자 하였다. 이전 연구에서 수행된 80 kWth 급 미분탄 - 바이오매스 혼소 실험에서 카올린을 사용하는 경우 오히려 회 점착량이 늘어나는 원인을 해석을 통해 분석하였으며, 해석을 수행한 결과 석탄에 많이 포함되어 있는 Al2O3 때문에, Al-Si 계열 첨가제인 카올린 투입시 aluminosilicate 화합물의 생성이 촉진되어 용융점이 낮은 mullite가 많이 형성, 카올린을 더 사용할수록 슬래그 생성이 증가하는 것을 확인하였다. 추가적으로 바이오매스 혼소율을 0~100%까지 10% 간격으로 증가시켜가면서 해석을 수행하였으며, 그 결과 비선형적인 액상 슬래그 생성 특성을 확인하였다. 결과적으로는 바이오매스 혼소율 50~60% 조건일 때 가장 적은 량의 액상 슬래그가 생성됨을 파악하였다. phase diagram을 분석한 결과, 고용융점 화합물(leucite, feldspar)이 해당 조건에서 가장 많이 생성되는 것을 확인하였다.
석탄 연소기술에서 타 연소로에 비해서 유동층 연소는 황산화물과 질소산화물 배출을 줄이는 기술이다. 석회석의 소성으로 생성되는 CaO에 의한 황산화물의 제거와 저온 연소와 공기 다단계 주입에 의한 NOx를 줄일 수 있다는 것이 유동층 연소로의 큰 장점이지만, 상대적으로 $N_2O$의 배출은 매우 높다. $N_2O$는 지구온난화 가스일 뿐만 아니라 성층권내의 오존층을 파괴하는 물질이기도 하다. CaO는 $N_2O$ 분해를 위한 촉매 물질로 알려져 있다. 본 연구는 CaO를 충진시킨 고정층 반응기에서 CaO에 의한 $N_2O$의 분해특성에 관하여 수행하였으며, 유동층 연소온도와 가스조성에서 온도변화에 대한 $N_2O$의 분해특성, CaO 충진량의 변화와 $CO_2$, NO, $O_2$ 농도변화에 따른 $N_2O$ 분해특성에 관하여 수행하였다. 또한 실험 결과로부터 CaO표면에서 $N_2O$분해반응에 대한 반응속도식을 나타낼 수 있었다. 결과로서 온도가 증가함에 따라 $N_2O$ 분해반응이 증가하였으며, $CO_2$의 농도를 변화시킬 경우 $CO_2$ 농도가 증가할수록 $N_2O$ 분해반응이 감소하였다. NO 존재시와 비교하였을 때 $N_2O$의 분해반응이 감소함을 알 수 있었다. 반응속도론적으로 해석한 결과 $CO_2$ 농도에 대한 $N_2O$ 분해반응의 반응속도식을 다음과 같이 나타내었다. 본 연구 결과 CaO는 $N_2O$분해 반응에서 좋은 촉매 기능을 지니고 있음을 알 수 있었다. $\frac{d[N_2O]}{dt}=\frac{3.86{\times}10^9{\exp}(-15841/R)K_{N_2O}[N_2O]}{(1+K_{N_2O}[N_2O]+K_{CO_2}[CO_2])}$
WHO 산하 국제 암 연구소 에서는 미세먼지를 1급 발암물질로 지정했다. 미세먼지는 대기 중에 떠다니며 눈에 보이지 않을 정도로 작은 먼지를 말한다. 미세먼지는 주로 석탄이나 석유 같은 화석연료의 연소과정에서 배출되며, 페질환, 페렴, 심장질환을 유발 할 수 있는 위험 인자 이다. 환경부에서는, 최근 미세먼지 측정소 10곳의 산출자료를 분석한 결과, 약 60% 정도가 기존 대기측정농도가 더 높게 나오는 오류가 있다고 발표하였다. 미세먼지를 정확하게 예측하기 위해서는, 풍향, 측정위치를 반드시 보정해야 한다. 본 논문에서는 이러한 문제점을 해결하기 위해서, 퍼지 규칙을 이용해서 이러한 문제점을 해결하였다. 뿐만 아니라, 길거리 보행자가 실제로 느끼는 미세먼지 체감지수를 산출하기 위해서, 본 논문에서는 날씨조건, 온도조건, 습도조건, 바람조건을 고려한 미세먼지 체감지수 산출 컴퓨터 모의실험을 수행 하였다.
석탄연소 폐기물 (Pulverised Fuel Ash: PFA)을 17년, 40년 매립 풍화받은 것 그리고 현재 발생하는 신선한 시료등으로 구분 영국내 2개 화력발전소로부터 각각 채취하여 주상용출시험 (Column leaching test)을 실시하였다. 용매는 증류수와 인공합성 침출수의 2가지를 이용하였다. 전자의 경우 풍화 시료의 용출행태를 주로 알아보고자 하였으며 후자의 경우 PFA시료와 용매간의 반응중에 발생하는 2차 물질형성이 폐수처리중 중금속제거에 활용가능성이 있는가를 알아보자고 함이었다. 신선한 시료로부터 매우 높은 함량의 원소방출이 관찰된다. 이는 Ca, Na, K, B, Cr, Li, Mo, Se, 그리고 $SO^{2-}_4$등을 포함한다. 이는 원소들의 분포위치에 관한 정보를 제공하며 이들원소의 입자 표면 수반을 시사한다. 풍화 받은 시료로부터 채취된 용액시료에서는 신선한 시료와는 달리 원소들의 급격한 초기방출은 관찰되지 않으며 비교적 일정함량을 보이며 매우 완만한 농도감소 현상을 보인다. 이는 17년과 40년이라는 매립기간중 표면의 용융성원소들의 방출을 의미하며 입자를 주로 구성하는 유리질물질에 수반되는 부분이 이들 시료에서의 원소방출에 중요한 역할을 하는 것으로 생각된다. 증류수를 이용한 실험결과를 여러가지 침출수배출기준, 음용수기준치 등과 비교시 PFA는 이들 기준에 초과하는 농도를 나타내는바 침출수배출시에는 희석 등의 처리가 필요할 것으로 생각되며 매립시 침출수가 지하수로 유입되지 않도록 하여야할 것으로 보인다. 인공 침출수가 PFA기둥을 통과하며 많은 중금속 - B, Fe, Zn, Hg, Ni, Li, Mo -등이 침출수로부터 제거되며 이 제거정도는 신선한 Drax > 풍화 Drax > 풍화 Meaford 시료의 순이다. 물분석시료를 지구화학 모델링 프로그램인 WATEQ4F를 이용하여 PFA 침출수내의 농도조정물질의 존재여부를 알아본 결과 Ca의 경우 $CaSO_4{\cdot}2H_2O$, Al의 경우 $Al(OH)_3$, Fe는 $Fe(OH)_3$ 등이 PFA침출수내에 각 해당원소의 농도를 제한하는 2차물질로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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