전라북도 전주시 지역의 만경강 하천변 충적 대수층에 심도 30m까지 설치된 다중 심도 관정을 이용하여 산화-환원 환경과 관련된 지하수의 생물지구화학적 특성을 조사하였다. 대체로 용존 산소(DO)가 1 mg/L이하의 혐기성 환경이 지배적이었으며, 10-20m 구간에서는 높은 농도의 Fe($14{\sim}37mg/L$)와 Mn($1{\sim}4mg/L$)이 나타나고 그 하부에서는 S(-II) 이온이 검출되었다. 용존 Fe와 Mn이 높은 구간에서는 $O_2,\;NO_3$가 거의 없고, 퇴적물내의 Fe와 Mn의 함량은 심도에 따라 큰 차이 없이 분포하고 있어 전자수용체로서 이용된 Fe(III), Mn(IV)의 환원에 의해 지하수내의 용존 Fe와 Mn의 농도가 높아진 것으로 볼 수 있다. 용존 농도에서 Mn이 Fe에 비해 상대적으로 농도가 높게 나타나는 구간이 더 넓다. 환원 과정에서 전자공여체(electron donor)로 이용될 수 있는 유기 탄소(DOC) 농도가 지하수면 부근에서 급격히 감소하는 것으로 보아 지하수내 유기물은 상부에서 유입되는 것으로 보인다. 20m 하부에서는 $SO_4$가 감소하고 S(-II) 이온이 검출되는 것으로 보아 상부 구간보다는 하부구간에서 $SO_4$ 환원작용이 활발함을 지시한다. 여러 산화-환원쌍으로부터 계산된 산화-환원 전위는 Fe를 포함하는 쌍들간을 제외하고는 모두 일치하지 않아 전체적으로 산화-환원적으로 비평형 상태에 있다고 볼 수 있다. 지하수면 부근을 제외하고는 siderite, rhodochrosite 등의 탄산염 광물의 포화지수가 -2에서 +1의 범위를 보여 이들 광물에 의해 각각 Fe(II), Mn(II) 이온의 농도가 지하수내에서 조절될 수 있음을 보여주며, 20m 하부 심도 구간에서 S(-II) 이온이 검출되는 지점에서는 Fe(II)의 경우 FeS 광물에 의해서도 농도가 조절될 수 있다.
습지에서 물의 효과는 토양 속으로 공기의 확산을 방해한다는 것이다. 이로 인해 습지의 토양 속에서는 산화 상태가 환원상태로 바뀌는 생화학적인 과정을 유도하게 된다. 건조토양이 수화된 토양이 될 때 산화환원전위는 낮아지게 된다. 그러므로 산화환원전위를 통해 토양의 소화된 정도를 알 수 있고, 이를 통해 어느 정도 습지의 화학적 특징이 나타날 지를 예견할 수 있다. 그러므로 본 연구에서는 진관내동 생태계 보전지역의 습지 토양 특성을 파악하기 위하여 2003년 5월부터 2004년 3월까지 산화환원 전위를 측정하였다. 깊이별 산화환원전위는 5월 10 cm 깊이에서 가장 높은 200 mV를 보였고 25 cm 깊이에서 가장 낮은 0 mV를 나타내었다. 이후 모든 깊이에서 낮아져 7 월에는 약 -200 mV를 나타내었다. 이는 10월까지 지속되었으며, 이 후 깊이가 낮을수록 산화환원전위의 증가폭이 크게 나타났다. 20 cm 깊이에서 측정한 5군데의 결과는 모두 비슷한 변화 양상을 보여주었다. 즉, 식물의 성장기 동안에는 낮은 값을 유지하다가 비성장기에는 증가하였다. 이러한 결과로부터 진관내동 생태계 보전지역의 토양은 환원된 상태의 습지 토양 특성을 잘 나타내고 있으며, 메탄화과정이 일어나고 있음을 알 수 있다.
폐촉매 등 폐자원에 대한 재활용은 대부분 제련 공정을 통해 금속 성분을 침출 및 추출하는 과정이며 금속 성분은 황산염, 질산염과 같은 염 형태로 회수된다. 회수된 염에 대한 하소를 통해 염은 산화물로 변화하며 산화물은 환원 과정을 거쳐 금속 혹은 세라믹 소재가 된다. 산화물 환원 과정에서 사용되는 환원제는 수소, 탄소 등이 있으며 환원을 통해 금속 분말이 얻어지게 되는데 재활용된 원소가 전이 금속이고 탄소를 환원제로 사용하는 경우 탄화물 합성이 가능하다. 전이 금속 탄화물의 경우 세라믹 물질임에도 불구하고 금속 결합으로 인해 전도성이 우수한 것으로 알려져 있으며 최근 이차원 전이 금속 탄화물인 맥신(MXene)은 전기 전도성뿐 아니라 넓은 표면적이라는 구조적 특징으로 인해 전자파 차폐, 이차전지 전극, 수 처리용 소재로 주목받고 있다. 본 연구에서는 폐자원으로부터 고부가가치 맥신 소재를 합성하기 위한 공정을 개발하고자 하였으며 결과적으로 폐자원을 원료로 합성된 맥신의 특성을 평가하여 폐자원의 맥신 원료 적용 가능성을 확인하였다.
산화아연은 높은 열전도도와 열용량을 갖으며, 결정 부피의 44%만이 아연 및 산소 이온으로 채워져 있어 결함의 생성이 다양하여 여러 가지 전기적, 광전기적, 촉매 특성등을 부여할 수 있어 산업전반에 널리 이용되고 있다. 따라서, 본 연구에서는 초음파 분무 연소합성법을 이용하여 Zinc nitrate hexahydrate를 산화제로, Carbohydrazide를 환원제로 사용하여, 연소합성을 위한 에너지를 최대희 얻기 위해 산화수와 환원수의 비율이 1:1이 되게 조절하여 전구체의 산화ㆍ환원 반응을 이용하여 액적의 체류시간, 농도, 온도, filtering 효과등을 조절하면서 액적 단위로 연소반응을 유도함으로써 부가적인 하소과정이 필요없이 상전이가 완료된 구형의 나노크기 ZnO 분말을 in-situ로 제조하여 입자의 크기와 형 태, 결정상등을 분석하였다.
영가철은 trichloroethylene(TCE)과 같은 염소계 유기오염물질 제거에 탁월한 효과를 가지고 있어서, 반응벽체를 이용한 오염된 토양 및 지하수의 현장처리에 반응매질로 자주 사용되고 있다. 하지만 영가철의 빠른 반응성으로 인하여 반응벽체의 수명이 다하고, 탈염소화 과정 중 생성된 산화철이 영가철 표면에 침적 되어 반응표면적을 줄임으로써 반응성이 떨어지게 된다. 이러한 영가철 반응벽체의 단점을 보완하기 위한 방법이 연구되어 왔고, 그 중 철환원균을 이용한 연구가 본 연구에서 시도되었다. 실험에 사용한 Shewanella algae BrY는 철환원균의 일종으로서 Dissimilatory Iron Reducing Bacteria(DIRB)로 분류된다. 본 연구에서는 이전의 배치실험 연구결과를 바탕으로 칼럼실험을 통해 TCE의 농도를 30mg/L과 67.5mg/L의 두 가지로 비교하고, 유량을 8mL/hr, 16mL/hr의 두 가지로 비교하여 세 개의 칼럼 실험을 실시하여 영가철 반응벽체의 TCE의 제거 및 산화된 철의 철환원균을 이용한 환원과정을 칼럼실험을 통해 측정했다. 그 결과 철환원균에 의한 산화철의 환원은 오염물질의 농도가 높을 경우 처리량의 증가로 인하여 반응벽체의 수명을 단축시키는 원인이 되었고, 유량의 증가 역시 유입되는 오염물질의 증가로 인하여 수명의 단축을 가져왔다. 그러나 유량증가의 경우 유속의 증가를 가져와서 Shewanella algae BrY가 매질표면에 작용하여 산화철을 환원시킬 수 있는 시간을 감소시키고 착상되는 것을 방해하기 때문에 오염물질의 농도보다 큰 영향을 미치는 결과를 보여준다. 칼럼실험결과 Shewanella algae BrY에 의한 산화철의 환원은 TCE의 탈염소화 후 생성된 산화철의 침적에 의하여 발생되는 반응벽체의 수명감소를 줄일 수 있다는 결과를 얻었다.
수평관상로를 사용하여 산화몰리브덴의 수소환원거동을 연구하였으며, 환원은 MoO3 → MoO2과 MoO2 → Mo의 두 단계로 진행되었다. 첫 번째 단계에서는 높은 발열반응을 고려하여 MoO3 환원을 위해 30 vol% H2와 70 vol% Ar의 혼합 가스를 선택하였다. 온도 범위는 550~600℃이고 체류 시간 범위는 30~150분으로 진행하였다. 두 번째 단계에서는 MoO2의 환원을 위해 순수한 H2 가스를 사용하였으며, 온도와 체류시간의 범위는 각각 700~750℃와 30~150분이었다. 몰리브덴 산화물의 두 단계의 수소환원과정에서 각각 다른 환원거동이 관찰되었다. 1단계에서는 반응속도의 온도 의존성이 관찰되었으며, 본 연구의 조건에서 중간 산화물의 존재에도 불구하고 표면반응율 속 메커니즘이 결과와 잘 일치하는 것으로 나타났다. 이 메커니즘을 기반으로 활성화 에너지와 빈도인자는 각각 85.0 kJ/mol 및 9.18×107로 계산되었다. 또한, 입자 내 기공 크기는 온도 및 체류 시간에 따라 증가했다. 2단계 환원의 경우 반응속도의 온도 의존성이 관찰되었으나 표면반응율속 메커니즘은 초기에만 부합하였다. 이는 환원과정 후반부에 상변태 MoO2→ Mo가 진행됨에 따라 부피 변화에 의한 산화물 결정구조의 붕괴에 기인한다고 생각할 수 있다.
Chalcopyrite 를 대상으로 광미 중에 함유된 Sulfide 물질의 부유선별에 의한 분리회수 과정에서 산화가 부유성에 미치는 영향을 고찰하였다. Zisman Plot에 의해 도출된 Chalcopyrite 의 임계계면장력은 약 15.5 dyne/cm인 것으로 파악되었으며 포수제의 농도가 증가함에 따라 그 값은 감소하여 Chalcopyrite의 부유성이 상승하는 것으로 관찰되었다. 초기 산화에 의한 Chalcopyrite의 부유성 상승은 $S_2^{2-}$의 $S^o$로의 전환에 기인하는 것으로 판단되었으며 형성된 $S^o$가 $S_4^{2-}$ 및 $S_2O_3^{2-}$로 재전환됨에 따라 Chalcopyrite의 부유성은 다시 감소하는 것으로 사료되었다. 산화된 Chalcopyrite의 환원 시 부유성은 상승하는 것으로 나타났으며 산화/환원 과정에서의 임계계면장력의 변화 양상은 원자간 Bond Energy의 변화에 의거한 Energy Diagram으로 해석되었다.
타이타늄은 밸브 메탈의 일종으로, 다양한 전해질 조건에서 양극산화되어 이산화 타이타늄($TiO_2$)을 형성한다. 이산화 타이타늄은 저렴한 가격, 풍부함, 무독성, 높은 안정성 등 다양한 장점을 지닌다. 또한 리튬 이온의 삽입/탈리 이후에도 구조적인 변화가 적은 성질과 비교적 높은 방전 전압(1.0-2.5 V vs Li/Li+)으로 인해 그래파이트를 대체할 리튬이온 전지의 전극재료로써 연구되어 왔다. 하지만 낮은 이온 및 전기 전도도로 인해 다양한 분야에서의 활용에 한계가 있어왔다. 이러한 한계 극복을 위해, 이산화 타이타늄에 전도성이 높은 탄소 계열의 물질을 코팅하는 방법이 고려되었다. 그래핀 산화물은 강한 산을 이용하여 그래파이트를 산화시킨 물질로, 많은 산소작용기를 함유하고 있어 탄소 고유의 전기전도성을 갖지 못한다. 환원 그래핀 산화물(reduced graphene oxide)는 빛, 열, 화학 작용울 통해 그래핀 옥사이드를 환원시켜 산소작용기를 없앤 물질로, 환원과정에서 전기전도성을 회복한다. 이에 본 연구에서는 이산화 타이타늄에 환원 그래핀 산화물(reduced graphene oxide)를 코팅하여 전기 전도도를 향상시키고. 이에 대한 활용 분야를 연구하고자 하였다.
사용후핵연료 차세대 관리공정의 주된 단위 공정인 전기 환원에 의한 금속 전환 공정에서의 핵종 거동 및 분포에 관한 기초 연구의 일환으로 고방열성 핵종인 알카리, 알카리토 금속 산화물들의 고온 용융염에서의 전기 화학적 특성을 측정 분석함으로서 전기 환원 공정에서의 거동을 예상하였다. LiCl-$Li_2O$ 용융염계에서 Cs, Sr 및 Ba은 Li 보다 높은 진위에서 환원되며 환원 전위는 서로 근접해 있는 것으로 측정되었다. 이에 따라 사용후핵연료의 전기 환원 과정에 Li 환원을 매개로 한 반응 메카니즘에 저해를 일으키지 않을 것으로 예측되었다. 알카리, 알카리토 금속의 환원조건에서 공정이 운전될 경우 자유에너지 변화의 계산을 통해 알자리, 알카리토 금속이 용융염으로 재순환됨을 확인 하였으며 전류 범위에 따른 금속 원소의 농도 변화를 측정하여 알카리, 알카리토 금속의 물질 전달에 대한 전류의 영향을 평가하였다.
매개전해산화는 저온과 저압 분위기에서 수용액 중에 존재하는 유기물을 전기화학적으로 산화하는 과정이다. 이 공정은 유해 유기물을 함유한 폐물처리에 사용할 수 있는 좋은 공법중의 하나이다. 이 논문은 Fe(III)/Fe(II)나 Co(III)/Co(II) 산화환원계를 이용하여 질산용액 중에서 에틸렌글리콜의 매개전해 산화에 관한 연구를 하였다. 이 논문에서는 에틸렌글리콜을 매개전해 산화시 전류밀도, 지지전해질 농도, 체류시간, 제거효율 등을 검토하였다. 매개전해산화시 에틸렌글리콜의 제거효율은 Fe(III)/Fe(II) 산화환원계보다 Co(III)/Co(II) 산화환원계가 우수하였고 매개전해산화 제거효율은 100%이었다. 에틸렌글리콜을 시료로 하였을 경우 좋은 수율로 탄산가스가 생성됨을 관찰할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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