차세대 반도체 및 나노소자 산업에 대한 국제적 기술은 고밀도 직접화의 추세에 따라서 .게이트 산화막의 두께가 급속히 작아지는 추세이다. 지금까지 이산화규소(A1₂O₃)가 게이트 산화막으로 주로 사용되어 왔으나 점차 SiON 혹은 high k 박막으로 바뀌고 있다. 본 연구에서는 차세대 반도체 소자에 사용될 게이트 산화막 물질인 SiON 박막과 Al₂O₃박막에 대한 SE(Spectroscopic Ellipsometry)분석 모델을 확립하였고, SE 측정결과를 TEM, MEIS, XRR의 결과들과 비교하였다. SiON 박막의 굴절률 값은 Si₃N₄와 SiO₂가 물리적으로 혼합되어 있다고 가정하여 Bruggeman effective medium approximation을 사용하여 구하였다. 동일한 시료를 절단하여 TEM, MEIS, 그리고 XRR에 의하여 SiON 박막의 두께를 측정하였으며, 그 결과 SE와 XRR에 의해 얻어진 박막두께가 TEM과 MEIS의 결과 값보다 약 0.5 nm 크게 주어짐을 알 수 있었다(Table 1 참조). 본 연구결과는 비파괴적이며 비접촉식 측정방법인 SE가 2~4nm 두께의 초미세 SiON 박막의 두께와 N 농도의 상대적 값을 빠르고 쉽게 구할 수 있는 유용한 측정방법 임을 보여주었다. 기존의 게이트 산화물인 SiO₂를 대체할 후보 물질들 중의 하나인 A1₂O₃의 유전함수를 구하기 위하여 8 inch, p-type 실리콘 기판 위에 성장된 5 nm, 10 nm, 및 20 nm 두께의 A1₂O₃ 박막의 유전함수와 두께를 측정하였다. 이 시료들에 대한 SE data는 vacuum-UV spectroscopic ellipsometer를 사용하여 세 개의 입사각에서 0.75 eV에서 8.75 eV까지 0.05 eV 간격으로 측정되었다. A1₂O₃ 박막의 유전함수와 두께를 얻기 위하여 공기층/A1₂O₃ 박막/Si 기판으로 구성된 3상계 모델을 사용하였다. Si 기판에 대한 복소 유전함수는 문헌상의 값(1)을 사용하였고, A1₂O₃ 박막의 유전함수는 5개의 미지상수를 갖는 Tauc- Lorentz(TL) 분산함수(2)를 사용하였다. A1₂O₃ 박막의 경우 두께가 증가함에 따라서 굴절률이 커짐을 알 수 있었다.
보호막으로서 우수한 성능을 발휘하여 왔던 MgO 박막을 대체하여, 고 Xe 방전 개스에서 방전 전압이 낮고, 높은 방전 효율을 나타낼 수 있는 차세대 보호막의 개발 현황에 대하여 간략하게 살펴보았다. 차세대 보호막은 1) FCC와 같은 등방성 결정 구조를 가져야 하고, 2) band gap 에너지가 작아야 하며, 3) 수화물 및 탄산염이 쉽게 분해되는 산화물이어야 하고, 4) 재료내에 비 화학 당량 결함이 많은 천이 금속 산화물과 같이 결함이 많아서는 되지 않아야 하고, 5) 이온간의 결합력이 커서 내 스퍼터링 특성이 우수하여야 하는 조건을 만족하여야 한다. 이러한 특성을 만족시킬 수 있는 것으로 다양한 재료가 개발되어 왔으나, 실용적으로 적용 가능성이 있는 것으로(Mg,Ca)O 합금 보호막이 가능한 것으로 판단된다.
본 논문은 원자층 증착법을 이용해 증착된 YSZ 박막을 산화 세륨계 전해질 기반 고체 산화물 연료전지의 연료극 중간층으로 적용한 결과를 보여준다. $500^{\circ}C$ 이상의 고온에서는 산화 세륨계 전해질의 전기전도도가 상승하여 이를 전해질로 사용한 고체 산화물 연료전지의 개회로 전압이 하강하고 성능이 저하된다. 원자층 증착법을 이용해 연료극 측 전해질 표면에 증착된 YSZ 박막은 얇은 두께(60 nm)에도 불구하고 산화 세륨계 전해질 표면을 완벽하게 도포함으로써, 전해질을 관통하는 전자의 흐름을 막아 개회로 전압을 최대 20%까지 상승시켰다. 이를 통해 $500^{\circ}C$에서의 최대 전력 밀도는 52%가 상승하였다.
평판 디스플레이 분야에 투명 비정질 산화물 반도체는 박막 트렌지스터(Thin film transistor; TFT)소자의 채널층으로 사용할 수 있다. 투명 비정질 산화물 반도체 IGZO (In-Ga-Zn-O)는 다른 비정질 재료에 비해 높은 전하 이동도를 가지기 때문에 우수한 성능의 TFT소자를 제작할 수 있다. 본 연구에서는 RF magnetron sputtering법으로 corning 1737 유리기판 위에 RF 파워의 변화에 따라 증착한 IGZO박막의 광학적 전기적 특성 변화를 연구하였다. 박막 증착 조건은 초기 압력 $2.0{\times}10^{-6}Torr$, 증착 압력 $2.0{\times}10^{-2}Torr$, 반응가스 Ar 25 sccm, 증착 온도는 실온으로 고정하였으며, 공정변수로 RF 파워를 25 w, 50 w, 75 w, 100 w로 변화시키며, IGZO 타겟은 $In_2O_3$, $Ga_2O_3$, ZnO 분말을 각각 1 : 1 : 2mol% 조성비로 혼합하여 소결한 타겟을 사용하였다. 표면분석(AFM)결과 RF 파워가 증가함에 따라 거칠기가 증가하였으며, XRD 분석결과 Bragg's 법칙을 만족하는 피크가 나타나지 않는 비정질 구조임을 확인할 수 있었다. 가시광 영역에서 (450~700 nm) 25 w일 때 85% 이상을 확인하였고, RF 파워가 증가할수록 밴드갭이 감소하는 것을 확인하였다. RF 파워가 100 w인 경우 carrier 밀도는 $7.7{\times}10^{19}cm^{-3}$, Mobility $8.42cm^2V-s$, Resistivity $9.45{\times}10^{-3}{\Omega}-cm$로 투명 전도막의 특성을 보였다.
최근 산화물 반도체 박막 트랜지스터의 신뢰성(reliability) 평가에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 신뢰성 평가하는 한 방법으로 게이트에 바이어스를 지속적으로 인가하여 소자의 문턱 전압의 변화를 통해 안정성(stability)를 확인한다. 전압을 지속적으로 인가하게 되면 소자를 열화시켜 전기적 특성이 약화된다. 본 연구에선 ITZO 박막 트랜지스터의 신뢰성 평가를 위해 게이트 절연막($SiO_2$, $SiN_x$)에 따른 ITZO 소자를 제작 및 게이트 바이어스 스트레스 후 전기적 특성을 비교, 분석하였다. 제작된 소자의 게이트에 전압을 +15V로 7200초 동안 인가하였다. 스트레스 후 게이트 절연막이 $SiO_2$, $SiN_x$인 ITZO 산화물 박막 트랜지스터 모두 positive 방향으로 이동하였고, 그 결과 문턱 전압, 이동도, 아문턱 기울기의 변화가 발생하였다. $SiO_2$의 경우 아문턱 기울기의 변화가 거의 없이 문턱 전압의 변화만을 보였고, 이는 단순히 ITZO층과 게이트 절연막 계면에 전자가 포획되거나 혹은 게이트 절연막 내에 전자가 주입이 되었기 때문이다. 반면에 $SiN_x$의 경우 ITZO층과 게이트 절연막 계면에 추가적인 결함(defect)이 생성되었기 때문에 $SiO_2$보다 더 많은 전자를 포획하여 아문턱 기울기와 문턱 전압의 변화가 컸다.
리튬 이차 전지를 박막화함으로써 개발된 고상의 마이크로 박막전지는 임의의 크기 및 형태로의 제작이 가능하며 액체전해질을 사용하지 않기 때문에 작동 중 열 또는 기체 생성물이 생기지 않아 높은 안정성을 갖으며 광범위한 사용 온도 범위를 가진다. 위와 같은 장점으로 인하여 충전 가능한 고상의 박막형 리튬 이차 전지는 점진적으로 그 사용 범위가 크게 확대될 것으로 판단된다. 즉, 초소형 전자, 전기 소자는 물론이며 조만간 실현될 스마트 카드, 셀루러폰 및 PCS와 같은 개인용 휴대 통신장비의 전력 공급계로의 응용이 가능할 것이다. 특히 장수명, 고에너지 밀도를 갖는 초소형의 전지를 필요로 하는 microelectronics, MEMS등에 이용될 수 있는 이차전지에 대한 요구가 점점 가시화 됨에 따라 박막공정을 이용한 이차전지개발기술이 요구되고 있으며, 박막제조기술을 이용한 고상의 박막형 및 전지에 관한 연구가 증가하고 있다. 본 연구에서는 박막형 리튬 이차전지의 Cathode 물질로써 비정질의 산화바나듐 박막을 반응성 스퍼터링에 의하여 상온에서 증착하였다. 박막형 이차전지의 여러 가지 Cathode 물질중 산화바나듐은 다른 물질들과는 달리 비정질 형태로 매우 우수한 충방전 특성을 나타낸다. 이런 특성으로 인해 다소 전지자체의 성능은 낮지만 저전력 저전압을 필요로 하는 초소형 전자 소자와 혼성되어 이용할 수 있는 잠재성이 매우 높은 물질이다. 바나듐 타겟의 경우 타겟 표면의 ageing에 따라 증착되는 박막의 특성이 매우 달라지게 되므로 presputtering의 시간을 변화시키면서 실험하였다. 또한 스퍼터링 중의 산소의 분압도 타겟의 ageing에 많은 영향을 주므로 실험 변수로 산소분압을 변화시키면서 실험하였다. 증착된 산화바나듐 박막의 표면은 scanning electron microscopy로 분석하였으며 구조 분석은 X-선 회절분석, X-ray photoelectron spectroscopy 그리고Auger electron spectroscope로 하였다. 증착된 산화바나듐 박막의 전기화학적 특성을 분석하기 위하여 리튬 메탈을 anode로 하고 EC:DMC=1:1, 1M LiPF6 액체 전해질을 사용한 Half-Cell를 구성하여 200회 이상의 정전류 충 방전 시험을 행하였다. Half-Cell test 결과 박막의 결정성과 표면상태에 따라 매우 다른 전지 특성을 나타내었다.
산화물 반도체는 높은 이동도와 낮은 공정 온도, 넓은 밴드갭으로 인한 투명성등 많은 장정을 가지고 있어 최근 많이 연구되고 있다. 그 중에서도 InGaZnO (IGZO)는 In, Ga 함유량으로 박막의 전기적 특성을 쉽게 조절할 수 있고 상온에서 비정질 상태로 증착되어 균일성에 장점이 있다. IGZO 박막을 TFT에 적용 시 MOSFET과는 다르게 축적 상태에서 채널이 형성되기 때문에 산화물 반도체 내에 캐리어 농도는 TFT 특성에 많은 영향을 미친다. 또한, 실리콘 기반의 트랜지스터는 이온 주입 및 확산 공정을 통해서 선택적으로 $10^{20}/cm^3$ 이상의 고농도 도핑을 실시하여 좋은 트랜지스터 특성을 확보할 수 있으나 IGZO 박막에는 이러한 접근이 불가능하다. 따라서 IGZO 박막의 캐리어 농도를 조절할 수 있으면 소스/드레인과 반도체의 접촉 저항 감소 및 전계 효과 이동도등 많은 특성을 개선할 수 있다. 본 연구에서는 UV light를 이용하여 IGZO 박막의 캐리어 농도를 조절하였다. IGZO 박막은 UV light 조사로 인해 Mo와 IGZO박막의 접촉저항이 $3{\times}10^3\;{\Omega}^*cm$에서 $1{\times}10^2\;{\Omega}^*cm$로 감소하였다. 이는 UV 조사로 표면에 금속-OH 결합이 생성되어 IGZO 박막의 캐리어 농도가 ${\sim}5{\times}10^{15}/cm^3$에서 ${\sim}3{\times}10^{17}/cm^3$까지 증가하기 때문이다. 또한 표면에 생성된 OH기는 강한 친수성 성질을 보여주고 표면의 높은 에너지 상태는 Self-Assembly Monolayer (SAM) 공정 적용이 가능 하다. 본 실험에서는 SAM 공정을 적용하여 IGZO-based TFT 제작에 성공하였고, 이 TFT는 UV 조사 시간에 따라 전계 효과 이동도가 0.03 $cm^2/Vs$에서 2.1 $cm^2/Vs$으로 100배 정도 증가하였다.
Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT)는 높은 유전율로 인해 강유전체 메모리 소자의 응용을 위한 연구가 되고 있으며 또한 전왜(electrostrictive)성을 갖고 있어 이력현상을 갖지 않음으로 최근 들어 미세전기기계소자(MEMS)로의 연구가 활발히 되고 있다. 본 연구에서는 MEMS 소자로서의 응용을 위해 저응력 SiNx가 형성된 Si 기판위에 Pt 전극 혹은 산화물 전극 SrRuO3를 갖는 PMN-PT 박막 캐패시터를 제조하였다. 박막 하부의 구조는 금속전극의 경우 Pt/Ti/LTO/SiNx/Si이고 산화물전극은 SrRuO3/Ru/SiNx/Si의 구조를 갖는다. PMN-PT 박막은 alkoxide를 기반으로 회전 coating 방법을 사용하여 박막 하부층의 변화를 주어서 성장시켰다. PMN-PT 용액의 합성은 분말합성법에서 사용하는 columbite 방법을 응용하여 상대적으로 반응정도가 낮은 Mg를 Nb와 우선 반응하여 Mg-Nb solution을 얻고 Pb-acetate 용액과 합성하여 PMN을 제조한 후 PT를 반응시켜서 제조하였다. PMN-PT 박막에서 동일한 공정조건 하에서 박막 하부층의 구조에 따라서 PMN-PT 박막의 조성이 A2B2O6의 조성을 가지는 파이로클러어상이 형성되거나 또는 ABO3인 페로브스카이트상이 형성되는 것을 관찰하였다. 금속 전극인 Pt를 하부전극으로 사용한 경우는 혼재상이 형성되어 패로브스카이드 PMN-PT를 얻기 위해 seed layer로서 PbTiO3를 사용하였으며 이러한 seed layer 위에 형성된 PMN-PT를 형성하는 경우 rutile 구조인 RuO2 위에 성장시킨 PMN-PT는 파이로클로어와 페로브스카이트의 혼재상이 얻어졌으나 pseudo-perovskite 구조인 SrRuO3 박막 위에 형성된 PMN-PT 박막에서는 페로브스카이트가 주된 상으로 얻어졌다. 즉 하부층(전극 또는 seed layer)으로 perovskite 구조를 갖는 박막을 형성하게 되면 페로브스카이트를 갖는 PMN-PT 박막을 얻을 수 있었다. 전기적인 특성은 상부전극으로 Pt를 사용하여 HP 4194A로 측정을 하였다. PT seed layer를 포함한 PMN-PT 박막은 유전상수 1086과 유전손실 2.75%을 가졌다.
본 연구에서 SiOC 박막을 제작하기 위해서 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 유량별 RF 파워의 변화에 따라서 AZO 박막을 성장시켰으며 박막의 광학적 특성을 조사하였고 투명 전도성 박막으로써 AZO 박막을 SiOC 박막 위에 성장시켜서 광학적인 특성을 조사하였다. Si 웨이퍼의 종류에 따라서 광학적인 특성에 조금의 변화가 있는 것을 확인하였으며, n-type Si의 경우 electron transition에 의한 emission 특성이 달라지는 것에 비하여 상대적으로 p-type Si의 경우 변화가 거의 없는 것으로 나타났다. 일반적으로 사용되는 SiO2 산화막 위에 증착한 AZO 박막에 비하여 SiOC 박막 위에 증착할 경우 빛의 흡수가 많이 일어나는 것을 확인할 수 있었으며, AZO/SiOC 박막의 반사도 역시 많이 감소하였으며, 이러한 전기적인 특성은 태양전지에서 전면전극으로 사용할 경우 반사방지막으로서의 특징도 나타낸다는 것을 의미한다. 스퍼터 방법에 의한 증착법은 낮은 온도에서도 공정이 가능하다는 장점이 있으며, 절연특성이 우수한 SiOC 박막을 AZO 박막의 보호막으로 사용할 경우 용도에 따라서 우수한 특성을 나타낼 수 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 Al-doped ZnO (AZO) 박막을 linear facing target sputter (LFTS) 시스템을 이용하여 성막 하였고 박막의 특성을 분석하였다. LFTS 시스템은 마주보는 두 AZO 타겟 사이에 고밀도의 플라즈마를 구속시켜 플라즈마 데미지 없이 산화물 박막을 성막 시킬 수 있는 장치이다. LFTS로 성막된 AZO 박막의 인가된 DC 파워에 따른 전기적 특성을 분석하기 위해 four-point probe와 Hall measurement 장비를 이용하여 분석을 진행 하였으며, 광학적 특성 분석을 위해 UV/Vis spectrometer 장비를 이용하여 분석하였다. AZO 박막의 구조적, 표면적 특성을 분석하기 위해 X-ray diffraction(XRD) 및 scanning electron microscope(SEM)을 사용하여 상온에서 성막된 AZO 박막의 특성을 관찰 하였다. 또한 AZO 박막의 PET 기판과의 접합성 및 구부림 시의 안정성을 평가하기 위해 bending test를 진행 하였다. 최적화된 AZO 박막으로부터 기판에 성막 중 열처리공정이나 후 열처리 공정의 진행 없이 35 ohm/square의 낮은 면저항과 약 80 % 이상의 투과율을 얻을 수 있었다. LFTS 시스템을 이용하여 낮은 공정온도에서 AZO 박막을 성막 하였음에도 불구하고 낮은 저항과 높은 투과도 특성을 나타내고 있어 기존의 투명 박막을 대체 할 수 있는 가능성을 제시하였다
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[게시일 2004년 10월 1일]
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