동래 납석광산 지역의 산성광석배수(ARD)에 의해 오염된 동래천의 공간적 화학조성 변화와 중금속의 제거 과정을 중화실험을 통하여 조사하였다. 광산에 인접한 동래천은 강산성(pH 3.0~4.2)이며 많은 양의 Al. Fe, $SO_4$및 중금속(Pb, Cu, Zn, Cd)을 포함하고 있다. 동래천의 화학조성은 산성배수의 침출지에서부터 수영강과의 합류지점까지 체계적으로 변화한다. 즉, 동래천으로 유입되는 침출수는 Al과 Fe가 풍부하나 하류로 갈수록 Al이 풍부한 조성으로 변한다. 침출수(pH 2.3)는 오염되지 않은 동래천(pH 6.5)과 소규모의 지류(pH 6.2)와 혼합되면서 pH가 최대 4.2까지 증가한다. 이러한 낮은 pH 범위(<4.2)에서는 거의 모든 Fe가 침전되나 Al은 대부분 용존상태로 남게 되어 하류로 갈수록 A띠 풍부한 조성으로 변화하게 된다. 한편, Al이 풍부한 하류의 지표수는 유량이 큰 수영강(pH 6.9)과 혼합되면서 pH가 증가(5.7)하여 흰색의 Al 침전물을 형성시킨다. 침출수를 대상으로 한 중화실험 결과. pH 3.5 이하에서 Fe침전물이, pH 4~6범위에서 Al 침전물이, 그리고 pH 6.0이상에서 Mn침전물이 형성되었다. pH의 증가에 따른 이러한 Fe, Al 및 Mn의 단계적인 침전은 실제 동래천에서 관찰되는 침전물의 형성과 잘 일치하고 있다. 또한 pH 증가에 따른 Fe및 Ai침전물에 의한 중금속의 흡착순서는 Pb>Cu>Cd$\geq$Zn이었으며, 50%의 흡착을 보이는 pH의 값($pH_{50}$은 Pb 3.2, Cu 4.5, Cd 5.2 및 Zn 5.8이었다. 이와 비교하기 위해서, Al이 풍부한 하류의 지표수를 대상으로 한 중화실험 결과, $pH_{50}$의 값은 Pb 4.5, Cu 5.8, Cd 7.4 및 Zn 7.0으로서 침출수에 비해 높은 값을 보였다. 이와 같은 결과로부터, 광산배수에서의 중금속의 제거는 pH의 변화뿐 만 아니라 하천수의 Fe 및 Al의 상대적인 양에 따라 결정됨을 알 수 있다.
산성광산배수는 물-암석반응의 총체적인 결과를 반영하기 때문에 수질특성과 더불어 하상에 형성되는 이차적 기원의 침전물과도 밀접한 관련성을 가진다. 이를 위하여 달성광산의 산성광산배수의 수질특징과 바닥침전물, 폐금속광물의 변질특징을 분석하였다. 하상에는 pH 5이상에서 백색의 침전물이 형성되고, pH가 $3{\sim}4$로 낮은 환경에서는 슈베르트마나이트가 형성된다. 수질은 계절에 따라서도 다르게 나타난다. 폐수처리장의 2002년 10월 수질의 경우 2003년 3월 수질보다 pH가 더 낮으며, Al, Zn, Cu의 함량은 더 높다. 반면에 2003년 3월의 수질은 pH변동이 심하며 2002년 10월 수질에 비하여 As와 Cl의 함량도 더 높게 나타난다. 흰색의 침전물에 대한 $^{27}Al$ MAS 핵자기공명분석에 따르면 Al은 대부분 팔면체자리에 분포한다. 금속광물들은 반응성이 높은 가장자리나 모서리 부분이 집중적으로 용식되거나, 벽개를 따라 변질 분해된다. 황철석의 용해작용은 특징적으로 에칭홈 또는 모서리 에지 부분에서 집중적으로 일어난다.
본 논문에서는 폐광산지역의 오염특성 조사와 평가를 위한 지구화학적 접근방법에 대하여 정리ㆍ기술하였다. 폐광산지역의 주요 오염원은 갱내수, 광석, 광미 및 선광을 위해 사용한 화학약품 등이고 산성광산배수의 배출, 광산폐기물의 유실, 유해성 침출수의 배출, 광미와 분진의 분산 등에 의해 중금속이 이동/확산되어 주변토양, 퇴적물, 지표수, 지하수, 생태계에 광역적/지속적으로 심각한 영향을 미친다. 따라서 오염원, 주변 토양, 지표수, 지하수 등에 대한 화학분석, 광물학적분석, 광산산성배수 예측실험, 물리/지화학탐사와 같은 현장실험 등의 방법을 이용한 조사를 통해 폐광산이 주변 환경에 미치는 잠재적이고 실제적인 영향이 조사$.$평가 되어야한다.
국내 금속광상의 성인적 유형은 주로 열수충진형 광상, 스카른형 광상, 열수교대형 광상 및 변성퇴적형 광상으로 배태되고 이외에 일부는 정마그마형 광상, 반암형 광상, 알라스카이트형 광상 등으로 부존되고 있다. 이러한 폐광산으로부터 발생되는 수질 및 토양의 환경문제는 개발규모 및 수반금속, 주변암상과 관련된 부존특성과 함께 열수변질작용과 관련된 광물조합, 광석-맥석 광물의 조직, 유형 및 양적관계, 풍화의 진행단계와 관련된 이차-삼차광물의 존재형태 등의 광물-지화학적 특성에 좌우되고 있다. 1970년대 초반부터 1990년대 후반에 걸쳐 광산개발이 종료된 국내금속광상은 폐광 이후의 경과기간에 따라 황화-황염광물과 같은 일차광물로부터 용해되어 수산화광물, 황산염광물, 탄산염광물로 변화하는 과정에서 산화-용출-침전-재용출-이동에 의한 다단계의 복잡한 지화학적 반응관계를 보이고 있다. 금속광상의 산성 배수 및 중금속오염은 다금속 광화작용과 관련된 비철금속 광상과 동시에 맥상광상 및 각력파이프형 광상과 백악기금광상에서 가장 높은 용출가능성을 보이는 반면, 스카른형 광상, 열수교대형 광상, 정마그마형 광상, 맥상 금-은광상, 맥상 동광상 및 변성퇴적형 광상에서 오염가능성은 매우 낮은 경향을 보이고 있다. 이와 같이 광상 유형과 관련된 지질부존 특성은 폐석 및 광미를 구성하는 황화광물 및 탄산염광물의 유형 및 양비와 밀접한 연관성을 갖고 있으며, 산성 배수에 함유된 금속원소종의 유형 및 용출량과 같은 지화학적 특성에 직접적으로 영향을 미치고 있다.
대구광역시에 위치한 달성광산의 폐광석과 하천수에 형성된 황산염 광물인 명반석과 슈베르트마나이트의 특징과 수질변화를 통하여 산화환경하에서의 환경지구화학적 의미를 고찰하였다. 산성광산배수는 하류로 갈수록 pH가 감소하는 특징을 보이는데, 이는 슈베르트마나이트의 형성에 크게 영향을 받는다. Al광물들의 침전작용에 의하여 하천수로부터 Al이 제거되는데, 그 중에서 가장 중요한 Al-황산염광물인 명반석은 Al의 가수분해 상수인 $pK_1$ 이상의 높은 pH환경에서 잘 형성된다. 명반석은 SEM하에서 뚜렷한 구상의 결정체로서 슈베르트마나이트와 수반되고, 높은 포화지수를 나타낸다. 지표환경에 노출된 폐금속광석에서는 산화작용으로 인하여 다양한 이차광물이 기존의 광물표면에 성장하거나, 피복 되어 있다. 명반석은 특징적으로 구형, 싸리버섯 같은 정벽(botrytis-like habit), 또는 방사상의 결정집합체로 나타난다. 또한, natroalunite를 수반하거나, 이 둘의 물리적 혼합체(mixture)를 형성한다. 본 산성광산배수의 유해성분들이 하천을 따라 다소 저감되기는 하나, 슈베르트마나이트가 지속적으로 형성되므로 하류로 갈수록 pH가 감소한다. 그러므로 하상침천물은 쉽게 다시 용해될 수 있다. 따라서, 본 AMD에서 자연저감효과는 미미하며, 여전히 잠재적인 위해 요소를 가지고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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