In this study, we have investigated the geochemical behavior and fate of heavy metals in acid rock drainage (ARD). The ARD was collected from the area of the former Dongrae pyrophyllite mine. The Dongrae Creek waters were strongly acidic (pH : 2.3~4.2) and contained high concentrations of $SO_4$, Al, Fe, Mn, Pb, Cu, Zn, and Cd, due to the influence of ARD generated from weathering of pyrite-rich pyrophyllite ores. However, the water quality gradually improved as the water flows downstream. In view of the change of mole fractions of dissolved Fe, Al and Mn, the generated ARD was initially both Fe- and AA-ich but progressively evolved to more Al-rich toward the confluence with the uncontaminated Suyoung River. As the AR3 (pH 2.3) mixed with the uncontaminated waters (pH 6.5), the pH increased up to 4.2, which caused precipitation of $SO_4$-rich Fe hydroxysulfate as a red-colored, massive ferricrete precipitate throughout the Dongrae Creek. Accompanying the precipitation of ferricrete, the Dongrae Creek water progressively changed to more Al-rich toward downstream sites. At the mouth of the Dongrae Creek, it (pH 3.4) mixed with the Suyoung River (pH 6.9), where pH increased to 5.7, causing precipitation of Al hydroxysulfate (white precipitates). Neutralization of the ARD-contaminated waters in the laboratory caused the successive formation of Fe precipitates at pH<3.5 and Al precipitates at higher pH (4~6). Manganese compounds were precipitated at pH>6. The removal of trace metals was dependent on the precipitation of these compounds, which acted as sorbents. The pHs for 50% sorption ($pH_{50}$) in Fe-rich and Al-rich waters were respectively 3.2 and 4.5 for Pb, 4.5 and 5.8 for Cu, 5.2 and 7.4 for Cd, and 5.8 and 7.0 for Zn. This indicates that the trace metals were sorbed preferentially with increasing pH in the general order of Pb, Cu, Cd, and Zn and that the sorption of trace metals in Al-rich water occurred at higher pH than those in Fe-rich water. The results of this study demonstrated that the partitioning of trace metals in ARD is not only a function of pH, but also depends on the chemical composition of the water.
The formation of acid mine drainage is closely related to water chemistry and ochreous sprecipitates formed at the bottom of creeks because it is initially derived from the possible water-rock interaction in abandoned waste metals at the mine. According to analyses on water, precipitates, and alteration characters of ore metals in Dalseone mine, whitish precipitates formed at pHs above 5 while schwertmannite formed at pH $3{\sim}4$. Water chemistry vary with seasons. The water chemistry of the treatment site measured ir Octoter 2002 is characterized by lower pH, and higher Al, Zn, Cu contents relative to those in March, 2003. In the latter case, As and Cl contents are very high. $^{27}Al$ MAS NMR data show the presence of predominant octahedral Al in whitish precipitates. Metal ore minerals dissolve at margins, cleavage, or comer of crystals where reactive sites are potential. Pyrite dissolves, forming etch pits or smooth faces on the edge.
This paper provides a comprehensive overview of geochemical approaches for investigating and assessing heavy metal contamination in abandoned mine sites. Major sources of contaminants at the abandoned mine sites are mine water, waste rocks, tailings, and chemicals used in beneficiation and mineral processing. Soil, sediment, surface and ground water, and ecological system can be contaminated by heavy metals, which are transported due to erosion of mine waste piles, discharge of acid mine drainage and processed water, and dispersion of dust from waste rocks and tailings. The abandoned mine sites should be characterized using various methods including chemical analysis, mineralogical analysis, acid generation prediction tests, leaching/extraction tests, and field tests. Potential and practical environmental impacts from the abandoned mines should be assessed based on the site characterization.
Calcite and aragonite are polymorphs with the chemical formula CaCO3. In this study, natural limestone and aragonite, as well as scallop and clam shells composed of calcite and aragonite, were used as the pH-raising neutralizing agents for model solutions containing various heavy metals such as Cd, Cu, Fe, Mn, and Zn to simulate acidic drainage. According to the experimental results, pH-raising effect is higher in the shell materials compared to natural ores for both the calcite and aragonite types. Natural calcite and scallop shells are found to be the most suitable media for Cd removal, while over 95% efficiency for Cu and Fe removal was observed in all four media. Zn removal efficiency is higher in aragonite and clam shells, while Mn removal efficiency is relatively low, to be below 50%, for all four media. Overall, the heavy metal removal efficiency, except for Mn, was over 90%, in the order of Fe > Cu > Cd > Zn > Mn.
Metallic deposits in Korea have a variety of genetic types such as hydrothermal veins, skarns, hydrothermal replacement and alaskite deposits and so on. Geological, mineralogical and geochemical features including host rock, wall-rock alteration, ore and gangue mineralogy, mineral texture and secondary mineralogy related to weathering process control the environmental signatures of mining areas. The environmental signatures of metallic deposits closed from early 1970s to late 1990s in Korea show complicate geochemistry and mineralogy due to step weathering of primary and secondary minerals such as oxidation-precipitation-remobilization. The potentiality of low pH and high heavy metal Concentration s from acid mine drainage is great in base-metal deposits associated with polymetallic mineralization, breccia-pipe type and Cretaceous hydrothermal Au veins with the amount of pyrite whereas skam, hydrothermal replacement, hydrothermal Cu and Au-Ag vein deposits are in low contamination possibility. The geoenvironmental models reflecting the various geologic features closely relate to disuibution of sulfides and carbonates and their ratios and finally effect on characteristics of environmental signatures such as heavy metal species and their concentrations in acid mine drainage.
Sulfates such as alunite and schwertmannite formed under oxidation condition play a important role in geochemical processes taken place at waste dumps and a creek from Dalseong mine, Daegu. Water chemistry shows pH decreases from upstream toward downstream creek, mainly due to formation of schwertmannite that is the most abundant phase along the creek. The removal of Al from the creek is preferentially attributed to formation of Al-bearing minerals and Al-sulphates. Among them, alunite is the most important Al-sink phase that occurs at higher pH than $pK_1$, Al hydrolysis constant. With high saturation index, alunite formed at the creek has a spherical form, commonly associated with schwertmannite. Secondary minerals formed on the surface of altered or weathered surfaces of heavy metals from the wasted dump that underwent severe oxidation, where alunite has characteristic habits which are spheric, radiating, and botrytis-like aggregates. Natroalunite occurs in association with alunite, or as mixtures of both of them. Because the pH decreases with distance due to formation of schwertmannite, although total contents of dissolved ions slowly lessen at least in the AMD, it is expected that the minerals precipitated at the creek can be exposed to subsequent dissolution, which may induce possible environmental problems.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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