실리콘 박막 태양전지의 효율을 향상시키기 위해 밴드갭이 다른 흡수층을 적용한 tandem형 적층 태양전지를 이용하고 있다. 일반적으로 1.7eV이상의 밴드갭이 큰 비정질 실리콘을 이용하여 단파장의 빛을 흡수하고, 상대적으로 낮은 1.1eV 정도의 밴드갭을 갖는 미세결정 실리콘 층으로 장파장을 흡수하게 된다. 이렇게 연결된 tandem형 태양전지의 효율을 극대화하기 위해서는 각 태양전지에서 발생하는 전류 밀도를 일치시키는 것이 필요하다. 이를 위해 비정질 실리콘의 두께가 증가되는 경우가 있는데 이러한 경우 비정질 실리콘의 광열화 특성(Lihgt-induced degradation)으로 안정화 효율이 감소하게 된다. 따라서 비정질 실리콘 태양전지의 전류 밀도를 향상 시켜 두께를 최소화하는 것이 매우 중요하다. Tandem형 태양전지에서 비정질 실리콘 태양전지의 전류 밀도를 향상시키기 위해 두 개의 전지사이에 광 반사층을 적용하여 태양전지를 제조하게 된다. 이러한 경우 비정질 실리콘의 전류 밀도는 증가하지만, 광 반사 층의 장파장 흡수로 인하여 하부 태양전지의 전류 밀도 감소가 더 커지게 되어 전체 발생 전류 밀도는 오히려 감소하게 된다. 본 논문에서는 비정질 실리콘의 밴드갭을 제어하여 광 흡수 파장 영역 확대로 전류 밀도를 향상시키는 연구를 진행하였다. PECVD의 RF power 조건을 제어하여 1.75eV에서 1.67eV까지 밴드갭을 변화시켰다. 이와 같은 조건의 박막을 광 흡수층으로 갖는 p-i-n 구조의 비정질 실리콘 태양전지를 제작하였다. i층의 밴드갭이 감소됨에 따라 장파장 영역의 흡수가 확대되어 전류 밀도가 증가 하였지만, Voc의 감소가 컸다. 이는 i층의 밴드갭이 좁아짐에 따라 p층과의 불연속성이 커졌기 때문이다. 이러한 악영향을 줄이기 위해 p층과 i층 사이에 buffer층을 삽입하여 태양전지를 제작하였다. 이와 같은 최적의 buffer층 삽입을 통하여 불연속성을 줄임으로써 Voc의 상승효과를 확인하였다. 본 연구의 결과로 좁은 밴드갭을 갖는 광 흡수 층을 적용하여 전류 밀도를 향상시키고, 최적화된 buffer층 삽입으로 Voc를 향상시킴으로써 고효율의 비정질 실리콘 태양전지를 제작하였다. 이를 tandem형 태양전지에 적용할 경우 초기 효율뿐만 아니라 얇은 두께에서 제조할 수 있기 때문에 광열화 특성이 향상되어 안정화 효율의 증가를 가져올 수 있다.
다결정 실리콘 박막은 박막 트랜지스터와 실리콘 태양전지등에 응용되며, 비정질 실리콘을 재결정화 하여 얻어지는 다결정 실리콘 박막이 주로 이용되고 있다. 비정질 실리콘 박막을 금속 원소와 접촉시킨 상태에서 열처리할 경우 결정화 온도가 낮아지고 결정화에 필요한 열처리 시간이 짧아지게 된다. 금속을 실리콘 박막 표면에 가하는 방법은 진공증착법등으로 비정질 실리콘 박막 위에 금속원소 층을 형성하는 방법이 주로 이용되었다. 본 연구에서는 AlCl$_3$와 NiCl$_2$ 금속화합물 분위기에서 LPCVD 비정질 실리콘 박막을 열처리하여 결정화 거동을 관찰하였다. 금속화합물과 결정화할 비정질 실리콘 박막을 각각 다른 온도로 가열해 줄 수 있는 노를 이용하여 열처리를 시행하였다. AlCl$_3$와 NiCl$_2$ 분말을 혼합하여 소스로 이용한 경우 48$0^{\circ}C$ 5시간 열처리로 결정화가 완료되었으며, 박막 전체에 걸친 균일도와 재현성이 우수하였다. AlCl$_3$와 NiCl$_2$를 이용한 결정화 초기 상태에는 박막 전면에 걸쳐 등근 형태의 결정립이 균일한 핵 생성으로 나타났다. 이와 같은 결과는 Al과 Ni이 고상결정화에 동시에 작용하면서 나타난 것으로, Al이 가해진 비정질 실리콘으로 인해 결정화 속도가 빨라지고 결함이 작은 결정립을 얻을 수 있었으며, Ni로 인해 결정화의 균일성과 재현성을 높일 수 있었다.
비정질 실리콘 박막을 태양전지, 박막 트랜지스터, 이미지 센서, 컬러 디텍터 등에 적용하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 이중 태양전지에 적용하기 위한 비정질 실리콘 박막은 p/i/n 다이오드 구조를 형성하게 되는데, 태양전지의 효율을 증가시키기 위해 결정질을 형성하거나 실리콘 화합물 박막을 적용한다. 본 연구에서는 비정질 태양전지의 흡수층(absorption layer)으로 사용되는 수소화된 비정질 박막의 결정화에 수소의 희석비가 미치는 영향을 파악하고자 하였다. PECVD 장비로 실란(SiH$_4$)과 수소(H$_2$) 가스를 이용하여 실리콘 박막을 증착하였고, 수소의 희석비(dilution ratio)를 변화시켜 비정질 실리콘 박막 내에 결정질 실리콘이 형성되는 정도를 관찰하였다. SEM과 Raman Spectroscopy를 이용해 박막의 두께 및 결정화도를 측정하였다. 실란에 대한 수소의 희석비가 증가할수록 증착률은 낮아지지만, 결정화도가 높아지는 것을 관찰할 수 있었다. 본 연구에서 형성한 결정질 실리콘 박막을 태양전지의 흡수층에 적용하면 효율 증가에 크게 기여할 것으로 판단된다.
비정질 실리콘은 태양전지, 트랜지스터, 이미지 센서 등 다양한 분야에서 응용되고 있으며 새로운 박막 소자 개발을 위한 소재로서 많은 연구가 진행되고 있다. 하지만 소자개발에 있어 공정상에서 발생하는 비정질 실리콘 박막의 높은 응력(stress)은 소자의 특성을 떨어뜨리는 문제점을 갖는다. 따라서 우수한 특성의 소자 개발을 위해서는 보다 낮은 응력을 갖는 비정질 실리콘 박막 증착 및 공정 조건에 따른 응력 조절이 필요하다. 저응력의 비정질 실리콘 박막 증착은 보다 낮은 반응온도에서 증착속도를 최소로 하여 성장되어야 하는데 이는 플라즈마기상증착(Plasma enhanced chemical vapor deposition, PECVD) 시스템에 의해 가능하다. 따라서 본 연구에서는 PECVD 시스템을 사용하여 비정질 실리콘 박막을 증착하였고 그 특성을 분석하였다. 이 때 증착 온도, rf 파워, 공정 압력은 실험결과로부터 얻어진 낮은 박막 증착속도 하에서 안정적으로 증착이 가능한 조건으로 일정하게 유지하여 실험하였다. 공정 가스는 SiH4/He/N2의 혼합가스를 사용하였고 응력 조절을 위해 SiH4/He 가스비를 일정한 비율로 변화하여 비정질 실리콘 박막을 증착하였다. 증착된 박막의 두께 및 표면 특성은 field emission scanning electron microscopy 및 atomic force microscopy를 이용하여 분석하였고, energy dispersive X-ray 분석을 통하여 정량 및 정성적 분석을 수행하였다. 그리고 stress measurement system을 이용하여 박막의 응력을 측정하였고 X-ray diffraction 측정 및 ellipsometry 측정으로부터 증착된 박막의 결정성, 굴절률 및 oiptical bandgap을 분석하였다.
박막 트랜지스터 (thin film transistor, TFT)는 고밀도, 대면적화로 높은 전자의 이동도가 요구되면서, 비정질 실리콘 (a-Si)에서 다결정 실리콘 (poly-Si) TFT 로 연구되었다. 이에 따라 비정질 실리콘에서 결정질 실리콘으로의 상변화에 대한 결정화 연구가 활발히 진행되었다. 또한, 박막 태양전지 분야에서도 유리기판 위에 비정질 층을 증착한 후에 열처리를 통해 상변화하는 고상 결정화 (solid-phase crystallization, SPC) 기술을 적용하여, CSG (thin-film crystalline silicon on glass) 태양전지를 보고하였다. 이러한 비정질 실리콘 층의 결정화 기술을 결정질 실리콘 태양전지 에미터 형성 공정에 적용하고자 한다. 이 때, 플라즈마화학증착 (Plasma-enhanced chemical vapor deposition, PECVD) 장비로 증착된 비정질 실리콘 층의 열처리를 통한 결정화 정도가 중요한 요소이다. 따라서, 비정질 실리콘 층의 결정화에 영향을 주는 인자에 대해 연구하였다. 비정질 실리콘 증착 조건(H2 가스 비율, 도펀트 유무), 실리콘 기판의 결정방향, 열처리 온도에 따른 결정화 정도를 엘립소미터(elipsometer), 투과전자현미경 (transmission electron microscope, TEM), 적외선 분광기 (Fourier Transform Infrared, FT-IR) 측정을 통하여 비교 하였다. 이를 기반으로 결정화 온도에 따른 비정질 실리콘의 결정화를 위한 활성화 에너지를 계산하였다. 비정질 실리콘 증착 조건 보다 기판의 결정방향이 결정화 정도에 크게 영향을 미치는 것으로 확인하였다.
Device가 점점 Shrinkage 됨에 따라 미세 패터닝을 위하여 기존에 사용하던 박막은 Hardmask 로써 CD(Critical Dimension)가 제한적으로 이를 개선하기 위한 비정질 실리콘 (amorphous silicon)으로 대체하여 사용되는 Layer의 수가 증가하고 있다. 하지만 비정질 실리콘을 증착 시, 하부막에 따른 Adhesion 및 Hillocks과 같은 공정상에서 발생하는 문제들이 발생하게 되는데, 이는 소자의 특성을 떨어뜨리게 된다. 이러한 문제를 해결하고자 본 연구에서는 PECVD를 사용하여 비정질 실리콘 박막을 증착하였고, 그 특성을 분석하였으며, Adhesion 및 Hillock 개선을 위해 비정질 실리콘 박막 증착 전 처리를 최적화하여 특성을 개선하였다. 증착된 박막의 두께 및 굴절률은 Auto thickness measurement로 분석하였고, 표면 특성은 Field emission scanning electron microscopy(FE-SEM 그림 참고), 4 Point Bending TEST를 이용하여 분석을 수행하였다.
본 연구는 비정질실리콘 박막트랜지스터를 비휘발성 메모리소자로 제작함으로써 스위칭 소자로 사용되는 박막트랜지스터(TFT)의 응용범위를 확대시키고, 비정질 실리콘 사용에 따라 대면적화에 적합하고 아울러 값싼 기판을 사용할 수 있게 한 비정질 실리콘 비휘발성 메모리소자에 관한 것이다. 이와 같은 본 연구는 유리기판과 그 유리기판위에 증착시켜 패터닝한 게이트, 그 게이트를 덮어씌운 제1 절연층, 그 제1 절연층위에 증착시켜 패터닝한 플로우팅 게이트와 그 플로우팅 게이트를 덮어씌운 제2 절연층, 그 제2 절연층위에 비정질실리콘을 증착시킨 액티브층과 그 액티브층위에 n+ 비정질실리콘을 증착시켜 패터닝한 소오스/드레인층 그리고 소오스/드레인층 위에 증착시킨 소오스/드레인층 전극으로 비정질실리콘 박막트랜지스터 비휘발성 메모리소자를 구성한다.
이온주입된 실리콘 시료들의 열처리 조건에 따른 재결정화를 분광 타원해석법(Spectroscopic Ellipsometry, SE)을 사용하여 연구하였다. 열처리 후에도 잔류하는 결함들의 양과 분포를 구하기 위한 시료의 층구조 분석에 있어서 손상층의 유효굴절율은 Bruggeman 유효매질이론을 이용하여 구하였으며 기준 비정질실리콘 데이터로서는 완화된 비정질실리콘의 광학상수와 이온주입에 의해서 만들어진 비정질 실리콘의 광학상수를 함께 사용하였다. 조사된 대부분의 열처리 조건하에서 고체상 적층성장(solid-phase epitaxial growth)과정에 따라 비정질층이 재결정화되는 것이 관측되었다.
비정질 실리콘 박막은 단결정 실리콘에 비해 저가이고 저온형성이 가능하여, 대면적/고효율의 실리콘 박막 태양전지 제작에 응용되고 있다. 태양전지에 적용하기 위해서는 우수한 암전류 및 광전류 특성을 나타내야 하고, 광학적 밴드 갭 특성 또한 중요하다. 본 연구에서는 HDP(High Density Plasma) PECVD 장비를 이용하여 나노결정립 및 비정질 실리콘 박막을 형성하고, 각 박막의 전기적, 광학적 특성을 측정, 평가하였다. 나노결정립 및 비정질 실리콘 박막의 전기적 특성은 Keithley 4200을 이용하여 암전류를 특성을 측정하였고, Solar Simulator를 이용하여 AM1.5, 100mW/$\textrm{cm}^2$ 조건에서 광전류 특성을 측정하였다. 또한, Spectrometer를 이용하여 박막의 투과율을 측정하여 Tauc Plot을 통해 광학적 밴드 갭을 계산하였다. 본 연구에서 형성된 비정질 실리콘 박막은 -$10^{6}$의 우수한 Photoresponse($\sigma$$_{ph}$$\sigma$$_{d}$) 특성을 나타내었다. 또한, 비정질 실리콘 박막 내에 나노결정립이 형성됨에 따라 암전류는 증가하고, 광학적 밴드 갭도 증가하는 것을 알 수 있었다. 이렇게 밴드 갭이 증가된 나노결정립 실리콘 박막은 태양전지의 Window 층에 적용하면 효율 증가에 크게 기여할 것으로 판단된다.
실리콘 기판과 비정질 실리콘 박막 사이의 계면특성은 실리콘 이종접합 태양전지의 효율을 높이는데 있어서 중요한 요소이다. 이종접합 태양전지에서는 n형 실리콘 기판 위에 비정질 실리콘 막을 증착시키는데 이 때 비정질 실리콘 막이 증착되면서 (111)면과 (111)면이 만나는 조직화된 피라미드의 골 사이에서 부분적으로 실리콘의 에피층이 성장하게 된다. 이 에피층이 결정질 실리콘 기판과 비정질 실리콘 막 사이의 계면 특성을 떨어뜨려 이종접합 태양전지의 효율이 감소하게 된다. 본 연구에서는 n형 실리콘 기판을 이용한 고효율 실리콘 이종접합 태양전지 제작을 위하여 실리콘 기판의 조직화 상태를 다르게 하여 셀을 제작하였다. 이에 큰 피라미드 형상의 조직화된 기판 표면, 작은 피라미드 형상의 조직화된 기판 표면, 큰 피라미드 형상을 라운딩 시킨 기판 표면, 작은 피라미드 형상을 라운딩 시킨 기판 표면을 제작하여 기판 종류에 따른 이종접합 태양전지를 제작하여 특성을 비교 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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