본 연구에서는 비소와 중금속으로 동시에 오염된 광미로부터 토양세척에 의해 비소를 제거하는 실험을 하였다. 중금속 일부도 함께 제거되었다. 최적의 세척효율을 나타내는 세척제의 종류 및 농도, 광미와 세척제의 혼합비, 세척시간 등의 조건을 도출해내었다. 비소를 제거하는데 가장 효과적인 세척제는 옥살산(72% 제거효율)과 인산(65%)이었고, 옥살산(89%)은 Cu를 포함한 중금속을 제거하는데도 매우 효과적이었다. 최적의 세척제 농도는 0.25 M이고, 세척시간은 30분이었다. 토양세척 후 발생하는 폐수를 최소화하고 비소를 효과적으로 제거할 수 있는 광미와 세척제의 적정비율은 1 : 20(질량 : 부피)이었다. 혼합세척제는 단일 세척제와 비교해서 비소제거효율에 차이가 없었으나 Cu와 Zn을 제거하는데 효과가 좋았다.
음이온 비소와 양이온 아연 및 니켈로 오염된 토양을 산세척으로 복원하기 위해서 토양세척 파일럿 장비를 이용해서 토양의 물성과 산세척 특성 및 미세토양과 용존 오염물의 발생 특성을 고찰하였다. 비소와 아연 및 니켈의 pH $2{\sim}3$에서 산세척시 황산과 인산은 공존 경쟁 음이온의 존재로 비소의 제거 효율을 높였고, 염산은 비소, 니켈, 아연을 동시에 효율적으로 제거하였다. 세척조에서 화학적 용출은 임계체류시간 이상에서 세척 효율이 일정해졌고, 산에 의한 용출 가능한 존재형태는 교환성 및 산화물 결합과 유기성 결합형태, 그리고 부분적으로 잔류형태였다. 오염 토양의 입도에 따른 과립의 토양입자의 토양세척 효율은 높지만, 미세입자($<74{\mu}m$)는 오염물질의 농집 현상이 일어나서 제거효율이 감소했다. 또한, $<149{\mu}m$ 이하의 미세토양을 물리적 입도 분리시 전체 세척효율이 향상되었다. 따라서, 미세토양의 양이 최소가 되고 화학적 용출이 최대가 되는 세척 효율 교차지점에서 화학적 용출과 미세토양의 분리가 토양세척의 증가된 효율을 보여 주었다.
본 연구에서는 기존 바이오차의 제한점인 비소 오염 토양 안정화에 대한 낮은 효율과 비산에 의한 유실 가능성을 개선할 수 있는 철 나노입자가 담지된 바이오차 기반 비드 형태 안정화제인 INPBC/bead (Iron Nano-Particles Impregnated BioChar/bead)를 제조하였다. 폐목재 바이오매스를 Fe(III) 용액과 함께 수열 반응을 진행하고 이후 소성을 거쳐 INPBC를 제조하였다. INPBC/bead는 알지네이트의 cross-linking 반응을 통해 제조 하였다. 제조한 INPBC/bead의 특성을 평가하기 위해 FT-IR, XRD, BET 비표 면적, SEM-EDS 분석을 실시하였다. 특성 평가 결과 입자 크기가 1-4 mm인 INPBC/bead는 여러 산소 함유 관능기를 보유하며 표면의 철 결정성은 Fe3O4인 것으로 확인되었다. INPBC/bead의 성능을 평가하기 위해 폐광산 주변 지역에서 채취한 비소 및 중금속 오염 토양을 이용하여 배양 실험을 실시하였다. 4주 동안의 배양이 종료된 후 처리된 토양을 대상으로 TCLP, SPLP 시험을 실시한 결과 안정화제 적용 비율이 증가함에 따라 안정화 효율은 높아지는 것으로 확인되었다. SPLP 시험 결과, INPBC/bead 5%의 비소 안정화 효율은 81.56%이며 납의 경우에는 농도가 검출한계 미만으로 저감되었다. 상기의 결과를 종합하였을 때 INPBC/bead는 토양 중 비소와 납에 대한 안정화 효과를 동시에 보유하고 토양의 pH 변화를 일으키지 않으며 비드 형태로써 적용 과정에서 비산되는 것이 방지할 수 있는 안정화제이기 때문에 비소 및 중금속 복합 오염 토양 안정화에 적용 가능성이 높은 안정화제 인 것으로 판단된다.
지하수 수질자료의 분포가 광역적이고 자료의 수가 많은 지역과 자료의 분포가 국부적이고 갯수가 적은 지역을 선정하여, 모수적 통계기법인 정규크리깅과 비모수적 통계기법인 지시크리깅을 동시에 적용하였다. 베리오그램 분석은 각 수질자료의 원시 자료와 제한값을 적용하여 제한값 보다 낮거나 동일하면 '1' 의 값으로, 제한값 보다 높으면 '0' 의 값으로 변환된 자료에 대해 실시하였는데, 원시 염소이온 성분은 선형 모델이 선정되었으며, 비소 성분은 지수형 모델이 가장 적합한 것으로 선정되었다. 변환된 염소이온 성분과 비소 성분은 모두 구상형 모델이 가장 적합한 것으로 선정되었다. 정규크리깅과 지시크리깅 기법을 이용하여 지하수 오염 분포도를 작성하여 비교해 본 결과, 정규크리깅 기법은 연구지역의 자료 분포, 갯수와 범위의 영향을 크게 받는 것으로 나타났고, 지시크리깅 기법은 연구지역의 자료 분포와 특히 제한값에 따라 변환된 자료의 갯수의 영향을 크게 받는 것으로 나타났다. 정량적으로 나타낼 수 정규크리깅 기법과 정성적으로 나타낼 수 있는 지시크리깅 기법을 같이 적용한다면 지하수 오염 현황을 효과적으로 파악할 수 있을 것으로 판단된다.
폐광지역 비소오염 토양에 이용될 식물상복원공법으로서 논에서 쉽게 발견되는 피의 적용가능성을 알아보고자 하였다. 식물을 이용한 토양 정화 공법이 가지는 장기간의 처리시간이 소요된다는 단점을 해결하고자 PSM(phosphate-solubilizing microbes)과 EDTA(ethylenediaminetetraacetic acid)를 처리하여 그 상승효과를 관찰하였다. PSM을 처리한 시험구에서는 식물의 바이오매스가 증가하여 비교 시험구에 비하여 비소재거 효율이 약 16% 정도 증가하였다. EDTA 처리구에서는 토양 내 중금속의 이동성야 증가하여 BF(bioaccumulation factor) 는 증가하였으나, EDTA가 식풀의 성장을 저해해 오히려 제거 효율이 20% 정도 감소하는 결과를 가져왔다. 따라서 식물성복원공법에 PSM 및 EDTA의 처리는 식물의 비소 흡수를 어느 정도 증대시킬 수는 있으나, 특히 EDTA를 처리할 경우에는 처리 시기 및 처리량의 선택에 있어서 식물의 성장을 저해하지 않도록 해야 하며, 지속적인 모니터링이 요구된다는 결과를 얻었다.
본 연구에서는 전정가지 부산물과 one-pot 합성방법을 이용하여 철 나노입자가 담지된 바이오차인 INPBC(Iron Nano-Particles Impregnated BioChar)를 제조하고 비소 오염토양의 안정화제로써의 적용 가능성을 평가하였다. INPBC는 전정가지 부산물과 Fe(III) 용액을 220℃에서 3시간 동안 수열반응하고 이후 N2 분위기에서 1시간 동안 소성하여 제조하였으며 FT-IR, XRD, BET, SEM을 이용하여 INPBC의 특성을 분석하였다. INPBC의 안정화 성능평가는 국내 E폐광산과 S폐광산의 인근 농경지에서 채취한 비소로 오염된 토양 Soil-E와 Soil-S를 채취하여 4주 동안의 배양실험을 실시하였다. 배양실험 후 토양중 비소의 안정화 정도를 알아보기 위해 TCLP와 SPLP 용출시험을 실시하였다. TCLP와 SPLP의 용출시험결과, INPBC의 적용 농도의 증가에 따라 토양 중 비소의 용출농도는 감소하여 안정화 효율이 높아지는 것을 확인할 수 있었으며, 특히 Soil-E의 경우 SPLP 용출액 중 비소의 농도는 먹는물 수질기준치 이하의 낮은 값을 나타내었다. 안정화 토양의 연속추출시험에서는 쉽게 용출되는 1단계 및 2단계의 분획비율이 감소되고 그 보다 용출이 어려운 3단계 및 4단계의 분획비율이 증가되는 것을 확인할 수 있었으며, 이러한 결과는 오염토양에 주입한 INPBC의 표면에 존재하는 철 나노입자로 인해 토양에서 용출된 비소가 sorption에 의해 안정화된 것으로 판단된다. 본 연구에서 나타난 INPBC의 비소 오염토양의 안정화 효과는 대규모 비소 오염토양의 위해성 저감을 위한 안정화제로서 높은 적용 가능성을 보여 준다.
금속광산 일대의 비소오염 지중 복원기술로써 투수성 반응벽체의 흡착제로 철산화물인 적철석 피복 모래의 적용가능성을 평가했다. 이를 위해서 흡착곡선실험, 비소제거속도실험 및 컬럼내 비소 제거 실험을 통해서 철산화물 피복 모래에 의한 비소 3가와 비소 5가의 제거 효율 및 유동환경에서의 비소 제거능력에 대해 고찰하였다. 적철석 피복 모래는 1.0 mg/L 수준의 낮은 비소 농도에서 높은 흡착력을 보이는 선형 등온 흡착곡선을 보였다. 컬럼실험에서 높은 피복모래의 안은 비소제거효율을 높였으나, 비소 3가가 비소 5가보다 흡착력이 떨어지고 지하수의 유동적인 환경에서 비소의 물리적 확산 현상으로 흡착반응속도의 저하 때문에 제거양이 감소했다. 따라서, 유동적인 환경에서 피복모래의 상대적인 양, 비소화학종의 흡착력, 흡착반응속도가 제거 효율을 좌우했다.
철산화물 피복 모래를 이용한 투수성 반응 벽체는 As(V)로 오염된 지하수의 처리에 매우 효과적인 것으로 알려져 있다 그러나 이 방법은 As(III)에 있어서는 그 제거효과가 제한적인 실정이다. 본 연구에서는 위 방법에 의한 3가 비소제거의 한계를 극복하기 위해서 As(III)를 As(V)로 산화시킬 수 있는 능력을 가진 망간산화물 피복 물질을 비소저감 촉진제로서, 철산화물 피복 물질을 이용한 처리 기법에 함께 적용하였다. 철산화물 피복 모래와 망간산화물 피복 모래를 함께 이용한 비소제거 방법으로서, 순차 제거법과 동시 제거법이 연구되었다. 두 가지 처리 방법 모두 6시간동안 $85\%$ 이상의 높은 비소제거 효율을 보였으며, 처리과정 동안 흡착제 표면의 철이나 망간의 용해에 의한 2차적인 오염도 일어나지 않았다. 그러나, 동시 제거법은 비소 저감 후 처리수의 산성도를 pH 6.0의 중성상태로 유지하는 반면, 순차 제거법은 처리수를 pH 4.5의 산성상태로 변화시키는 작용을 일으켜, 음용수로서의 이용을 위한 오염 지하수의 비소 저감법으로는 동시 제거법이 적합한 것으로 판정되었다. 보다 높은 As(III) 제거 효과를 위해, 망간 및 철산화물을 폴리프로필렌 섬유에 피복시켜 비소제거에 적용하였다. 폴리프로필렌 섬유는 높은 표면적과 낮은 비중의 특성을 가진, 신축성 있는 스폰지와 같은 저렴한 중합체의 일종이다. 이를 이용한 비소 제거법은 피복모래를 이용한 방법보다 월등히 뛰어난 $99\%$ 이상의 높은 비소제거 효율을 나타내었다. 또한, 피복 폴리프로필렌 섬유를 이용한 방법은 비소에 오염된 물의 음용수로의 이용을 위한 간편한 처리기법으로서 적용하기에 좋은 많은 실용적인 장점들을 가지고 있다.
청양 및 서보광산에서 채취한 광미 및 오염된 토양에 대한 산성비를 고려한 용출실험 결과, 아연, 카드뮴 및 망간 pH 6.2-5.8, 철 pH 5.2-3.2, 코발트 pH 4.4-3.2, 구리 pH 3.2-3.0, 납과비소 pH3.0-3.5의 용출조건에서 최초로 각 원소의 용출이 발생하였다. 반응용액의 최종 pH5.0-1.5사이에서 용출되는 중금속은 이온교환형태 및 탄산염광물형태와 수반된 것이 용해된 것이다. 반응용액의 최종 pH1.5이하에서 용출되는 중금속은 철과 밀접하게 수반된 것으로 해석되었다. 청양광산과 서보광산의 광미가 pH2.0이하로 유지되는 경우가 발생한다면, 청양광산은 비소(최대 6,006$\mu\textrm{g}$/g), 아연(최대 2,503$\mu\textrm{g}$/g) 및 납(최대 29,638$\mu\textrm{g}$/g), 서보광산은 납(최대 2,258$\mu\textrm{g}$/g)과 111소(최대 874$\mu\textrm{g}$/g)의 오염확산이 크게 우려되며, 이 결과는 광미에 대한 환경복원이 필요한 것을 지시한다. 서보광산의 오염된 토양은 pH3.0까지의 산성비와 반응하는 경우에는 중금속의 오염확산이 거의 우려되지 않으며, pH3.0이하의 강산 용액과 반응한다면 아연의 오염확산이 우려된다.
비소 및 중금속으로 오염된 토양 내 함량과 농작물로 전이되는 함량 간의 관련성을 도출하기 위한 연구가 지속적으로 수행되고 있으나 두 함량 간의 낮은 상관성으로 인하여 명확한 결과가 도출되지 못하고 있다. 이 연구에서는 토양 내 비소 전함량과 단일용출 가용성 함량뿐만 아니라 토양의 물리·화학적 특성을 함께 고려하여 백미로 전이되는 비소 함량을 예측하는 통계학적 모델을 만들고자 하였다. 토양 특성 중 pH, 단일용출 가용성 함량, 유기물 함량에 따라 순차적으로 토양을 분류하며 회귀분석을 통한 예측 모델을 도출하였다. 80개의 백미 내 비소 함량과 토양 내 비소 전함량 및 Mehlich 가용성 함량 간의 상관계수는 각각 0.533과 0.493으로 낮았다. 그러나 토양을 pH, Mehlich 가용성 함량에 대한 전함량, 유기물 함량으로 순차적으로 분류하여 모델을 도출한 결과, ① pH가 6.5보다 높은 13개의 토양은 0.963, ② pH가 6.5 이하이고 AsTot/AsMehlich 비가 높은 15개의 토양은 0.849, ③ pH가 6.5 이하이고 AsTot/AsMehlich 비가 낮으며 8.5% 이하의 유기물을 함유한 30개의 토양은 0.935로 예측력이 크게 증가하였다. 이 연구에서 도출된 토양 분류에 따른 백미 전이 함량 예측 모델은 비소 오염 토양에 대해 신뢰성 있는 백미 재배 기준을 설정하는데 의미있는 방법론을 제안할 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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