용출실험 연구는 서보 및 청양광산의 광미와 오염토양이 산성비(pH 5.0∼3.0)또는 강한 산성용액(pH 2.5∼l.0)과 반응하였을 때 용출될 수 있는 중금속의 함량을 예측하기 위하여 실시되었다. pH 5.0∼3.0인 용액에서, pH가 낮아질수록 광미 내 비소, 납, 아연의 용해도는 많이 증가하였다. 반면에 토양에서의 중금속의 용해도는 매우 제한적이었다. 이와 같은 결과로부터 산성비에 의하여 광미 내 납, 비소, 아연은 용출되나, 토양 내 이들 원소들은 고정되어 있음을 알 수 있다. pH 2.5∼l.0인 강한 산성과 반응시에는 pH가 낮아질수록 오염된 토양 내 아연, 카드뮴, 구리의 농도가 급격히 증가하는 반면, 광미 내에서는 납, 비소, 코발트의 용해도가 매우 증가한다 한편, CY4(청양광산)를 제외한 광미 내 아연, 카드뮴 및 구리의 용해도는 매우 낮은 pH(약 pH 1)에서 조차 낮은 용해도를 보여준다. 이것은 불완전 용해 또는 불용성의 광물상의 존재에 기인한다. 따라서 중금속의 용해도는 반응 용액의 pH뿐만 아니라 광미 및 오염토양 내 존재하는 금속의 존재형태에 영향을 받음을 알 수 있다. 반응용액의 pH가 5.0∼3.0인 경우, 광미에 함유된 원소들 간의 상대적인 이동도는 Pb>Zn>Cd)Co=Cu>As이었다. 반응용액의 pH가 2.5∼l.0사이인 경우, 금속원소들의 상대적인 이동도는 오염 토양의 경우 Zn>Cd>Cu≫Co>Pb=As이고, 광미로부터는 Pb≫Zn>Cd>As>Co>Cu이었다. 이러한 연구결과들은 이 지역에서 광산 폐기물의 환경적 영향에 대한 평가를 가능하게 하고, 복원 계획에 대한 유용한 자료로 사용될 수 있다.
본 연구에서는 자력선별 토양정화기술 공정에 적합한 토양의 최적 분산 조건을 도출하기 위하여 토성이 다른 중금속 오염토양 2종의 시료(US, JIK)를 대상으로 분산특성 및 중금속 용출 특성을 파악하였다. 분산제로는 인산염(pyrophosphate, hexametaphosphate, orthophosphate), 계면활성제(sodium dodecyl sulfate, SDS)가 사용되었으며, pH = 9~12와 농도변화(1~200 mM)에 따른 토양입단의 분산특성 및 중금속 함량을 파악하고, 효율적인 분산조건을 도출하였다. 분산용액의 pH변화에 따른 토양분산 특성은 입도변화 결과를 통하여 파악할 수 있는데, 분산용액의 pH가 12에 가까워질수록 현탁액의 점토함량이 증가하였다. 이는 pH가 상승함에 따라 PZC(point of zero charge)이상의 pH가 유지되면서 점토입자들이 분산된 상태로 유지된 것으로 여겨진다. 농도변화에 따른 토양분산 실험 결과, 농도가 증가함에 따라서 높은 점토함량을 나타내었는데, 이는 산화철, 산화망간의 PZC보다 높은 분산용액의 pH조건과 분산제의 흡착에 기인한 것으로 판단된다. 토양입자의 분산에 따른 중금속 용출은 pyrophosphate, hexametaphosphate, orthophosphate는 50 mM 이상의 농도에서, SDS의 경우 100 mM이상의 농도에서 비소 용출량이 일정하게 나타났다. 또한, 분산용액의 pH가 증가함에 따라 비소 용출량도 증가하였다. 인산염은 비소와 유사한 화학구조를 지니고 있어 토양입자표면에서 흡착경쟁을 하여 비소의 탈착을 유발하고, 계면활성제는 토양입자표면에 흡착하여 비소가 탈착되는 것으로 파악된다. 분산용액에 따른 분산효과는 pyrophosphate > hexametaphosphate > SDS > orthophosphate의 순으로 나타났다. 결과적으로 분산효율 및 비소용출량을 고려한 최적의 토양분산용액 조건은 pH 11, 10 mM pyrophosphate로 판단된다. 이러한 결과들은 고구배 자력선별 기술을 이용한 토양정화 공정을 최적화하는데 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구는 안정화제를 이용한 윈위치 화학적 고정(In-situ Chemical fixation) 방법으로 휴, 폐광산 주변 중금속 오염농경지 정화 방법의 적용성을 자연상태에 보다 근접한 컬럼시험을 통해 평가하였다. 특히 특정원소가 아닌 다원소로 오염된 토양을 대상으로, 두가지 이상의 안정화제 조합을 시도하여 최적 비율을 산정하였다. 컬럼시험에 사용된 안정화제들은 $FeSO_4\;+\;KMnO_4$, $CaCO_3$, 영가철, 슬러지(탄광폐수처리소택지 발생) 및 지올라이트 등이었으며 비소가 주 오염원인 경북 달성 지역 소재 광산에서 밭토양을 채취하여 시험한 결과 비소의 경우 $FeSO_4\;+\;KMnO_4$, > 지올라이트 등의 순서로 좋은 효율을 보였으며 구리의 경우 영가철과 슬러지가 안정화 효율을 보였다. 황화철 혼합제재의 경우 대부분의 중금속들에 대해 가장 좋은 효율을 보임에도 용출 초기 pH 4정도의 산성으로 인해 중금속이 다량 용출되므로 pH를 조정하거나 전처리를 거칠 경우 안정화 효율이 증가할 것으로 판단된다. 컬럼은 시험 시작에 앞서 증류수로 72시간 이상 포화한 것과 사전에 포화과정 없이 바로 물을 흘려 넣은 두 조합을 동시에 운영하였으며 전자가 더 좋은 효율을 나타낸다.
본 연구의 목적은 전국의 토양오염실태를 토지용도별로 조사하고, 공공주택개발지구의 토양오염 처리실태를 분석하고자 한다. 환경부가 매년 조사하고 발표하는 토양오염실태 자료를 근거로 지목별 토양오염 변화 추이를 살펴보았고, 공공주택기관이 발주하는 대규모 택지조성 및 주택 도시개발 사업지구에 근무하는 토양오염 관련 실무자를 대상으로 설문조사를 수행하였다. 분석결과, 21가지 유기 및 무기 토양오염물질(예, 카드뮴, 구리, 비소, 수은, 납), 크롬, 아연, 니켈 등)은 전반적으로 토양오염우려기준보다 낮은 반면 산업활동 지역에서 일부 오염물질에 국한되어 비교적 높은 수준의 유해물질이 측정되었다. 한편, 공공개발사업지구 실무자를 대상으로 한 설문조사에서 응답자 상당수는 오염토양에 관한 업무 처리기준이 명확하지 않아 외부 전문 업체에 의한 처리방식에 의존하고 있어 오염토양 발생 직후 신속한 대응, 합리적인 전략에 관한 명확한 가이드라인이 제공되어야 할 것이다. 또한 대부분의 실무자들은 오염토양 처리에 대한 경험이 많지 않아 그 처리기술에 대한 전문 지식을 습득하고 이해하기 위해 정기적인 교육이 요구되었다
본 연구에서는 토양세척기법으로 1차 처리한 광미에 제거되지 않고 남아있는 중금속을 인산염을 이용해서 안정화하였다. 광미에 잔류하는 오염물질 농도는 As (1,861 mg/kg), Cd (20 mg/kg), Cu (56 mg/kg), Pb (2,149 mg/kg), Zn (633 mg/kg)이었다. 안정화제로는 $CaHPO_4$, $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$, hydroxyapatite를 사용하였고, 안정화제의 첨가량은 0.1 wt%, 1 wt%, 10 wt%, 안정화 기간은 1, 3, 5, 7, 14일로 조절하였다. 세 가지 안정화제 모두 효율이 높았지만, 그 중에서 $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$의 효율이 가장 높았고 첨가량은 1 wt%가 적당했다. 안정화 기간에 따른 효율차이는 크지 않았다. 1 wt% $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$를 사용해서 1일 동안 안정화처리를 한 경우, TCLP 용출액의 비소와 중금속 농도는 As (0.328 mg/L), Cd (0.250 mg/L), Cu (0.143 mg/L), Pb (0.359 mg/L), Zn (2.622 mg/L)로 모두 각각의 RCRA-TCLP 기준치 이하로 나타나 안정성이 있는 것으로 평가되었다.
국내에서 유통 중인 동물성 생약 38개 품목 총 325개 시료를 대상으로 ICP-MS와 수은자동분석기기를 이용하여 납, 카드뮴, 비소, 수은의 오염실태 조사를 수행하였다. 검출된 농도 범위는 납 $0.02{\mu}gkg^{-1}$$(D.L){\sim}11.29mgkg^{-1}$, 카드뮴 $0.01{\mu}gkg^{-1}$$(D.L){\sim}2.50 mgkg^{-1}$, 비소 $0.12{\mu}gkg^{-1}$$(D.L){\sim}5.27mgkg^{-1}$이었으며, 수은의 경우 검출 범위를 초과한 한 개의 시료를 제외하면 $0.01{\sim}77.11mgkg^{-1}$으로 나타났다. 전체 동물성 생약 38품목 중 납, 카드뮴, 비소, 수은 모두가 잔류허용기준치 이하로 검출된 동물성 생약은 별갑과 오배자 2개 품목이었고, 22개 품목에서 납의 오염이 가장 큰 비중을 차지하였다. 수은의 경우 농도 범위가 비교적 넓게 나타난 녹각 등 16개 품목뿐만 아니라 전체 시료의 54.46%가 잔류허용기준치를 초과하였다. 따라서 납과 수은에 대한 지속적인 실태조사를 실시하고 오염원인 추적을 위한 연구가 수행되어야 할 필요가 있는 것으로 나타났다.
토양오염지표(토양오염점수 및 토양오염등급)에 의하면 1987년부터 1994년까지 토양측정망 지역의 토양은 대부분이 건전한 상태를 유지하고 있다. 그러나 토양측정망 지역의 1.5∼3.7% 정도는 토양오염이 우려되거나 대책이 필요한 토양4등급으로 분류되므로 이 지역의 복원이 필요한 것으로 추정되고 있다. 토양측정망 측정지점 의 토양4등급은 1994년 1개소를 제외하고는 1987년에 9개소, 1989년 47개소, 1991년 19개소, 1993년 17개소, 1994년 16개소가 농경지이다. 토앙측정망 측정지점을 16종류의 오염 경로로 분류하면, 금속제련소, 금속광산, 공단하류의 인근지역에서 토앙오염점수가 높게 나타나고 있으며, 또한 대부분의 토양4등급 지역이 이들지역에 밀집되어 있다. 지역별로는 인천광역시, 대구광역시에서 가장 높은 토양오염 점수가 나타나고 있으며, 강원, 경북, 경남지역에 토양4등급 개소가 가장 많이 나타나고 있다. 1987년-1994년 기간중에 산출된 토양측정망 토양4등급의 연차적인 누적개소에 가중치 0.3(30%)을 곱한 수치를 이용하여 모델식을 개발하고 향후 토양질을 예측하였다. 개발된 모델식은 Y = 1.16+0.23x로 Y는 토양4등급이고 x는 연도이다. 모델식에 의하면, 토양측정망의 토양4등급에 해당하는 면적은 2001년 4.8%, 2006년 6.0%, 2011년 6.6%로 증가할 것으로 나타나고 있다. 이를 토대로 할 때, 우리나라 국토의 면적중에서 토양4등급 면적의 증가는 1987년의 오염면적에 대비하여 1994년에 5배, 2001년에 7배, 2011년에 10배에 이를 것으로 예측된다.
이 연구의 목적은 국내 폐광산지역의 주변 환경오염 양상을 평가하고 독성 중금속 원소들의 거동에 대한 일반적인 결론을 도출하고자 함이다. 이를 위해 국내의 전형적인 비(base)금속 광산과 금은 광산 4개 지역을 각각 선정하여 환경오염 조사결과를 상호 비교, 검토하였다. 비금속광산으로서 삼보 Pb-Zn-중정석, 신예미 Pb-Zn-Fe, 거도 Cu-Fe 및 시흥 Cu-Pb-Zn광산지역의 광미 및 슬래그 등 폐기물에서 유래된 토양에서 상당한 수준의 Cd, Cu, Pb 및 Zn의 함량이 나타났다. 또한 광산 하부지역 주변 농경지. 하상퇴적물 및 하천수에서도 지속적인 분산의 영향으로 심각한 오염양상이 나타났으며 이는 광산으로부터의 거리, 풍향, 지형 등에 의해 영향을 받고 있었다. 구봉, 삼광, 금왕 및 길곡 금은광산지역에서도 광미 및 광산 폐기토양에서 As, Cd, Cu, Pb 및 Zn의 높은 함량이 나타났으며 직접적인 하부유출로 하상퇴적물 및 하천수의 오염을 유발하고 있었다. 금은광산지역에서 비소가 특징적인 환경오염 원소로 나타났으며 중금속원소와 함께 황화광물에서 비롯되어 산화영향에 따라 그 이동도가 증진될 수 있다. 토양시료의 연속추출 분석결과 대부분의 중금속은 비 잔류성 형태로 존재하며 주변 환경조건의 변화에 취약한 것으로 나타났다. 오염지수의 적용견과 폐광산 토양에서 1.0 이상으로 중금속원소들의 복합적 오염양상을 나타내었다.
이 연구는 국내 휴폐금속광산 주변의 논토양과 식물(벼)의 비소 오염과 계절적 변화를 고찰하고, 토양과 식물의 유기적 관계규명을 위해 토양시료를 왕수, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ 및 0.05 M EDTA 등 다양한 추출제로 전처리하여 비소를 분석하였다. 화학분해 방법에 따른 함량 변화는 통계적으로 유의한 양의 상관관계를 보이며(p<0.01), 1 M $MgCl_2$ >0.01 M $CaCl_2$ >0.05 M EDTA 순으로 나타났다. 벼줄기의 생물학적 농축계수는 산화환경보다 환원환경에서 높았으며, 백미시료에서는 농축계수가 0.02로 낮게 나타났다. 농가의 1일 평균 쌀소비량인 315 g을 적용하여 세계보건기구의 미량원소 1일 섭취 최대허용량과 비교한 결과 농가에서는 65%의 높은 섭취량을 보여, 이들 쌀 소비에 의한 비소의 인체섭취도에 중요한 역할을 하고 있음을 확인하였다.
시중에 유통중인 칼슘함유식품등 일부 건강보조식품 100건 대해 수은 함량은 Mercury analyzer로, 납, 카드뮴, 비소 등은 마이크로파를 이용하여 분해한 후 GF-AAS로 분석하였다. 본 연구 결과, 칼슘함유식품중 평균 중금속 함량은 수은 0.007, 납 1.08, 카드뮴 0.02, 비소 0.48mg/kg으로 나타났다. 또한 키토산가공식품에서는 수은 0.001, 납 0.36, 카드뮴 0.01, 비소 0.03mg/kg이었다. 프로폴리스식품중 중금속 함량은 수은 0.013, 납 4.96, 카드뮴 0.01, 비소 0.13mg/kg이었다. 칼슘 함유식품중 우골분을 사용한 제품에서 납함량이 비교적 높게 검출되었다. 그러나 우골분을 사용한 제품에서도 납 함량의 차이가 많은 것으로 보아 원료 및 제조 가공과정에서 납이 오염될 수 있는 것으로 사료된다. 프로폴리스식품에서도 일부 제품에서 매우 높은 양의 납이 검출되었다. 사용한 건강보조식품중 카드뮴, 비소, 수은 함량은 일반 수산물 등에 함유되어 있는 것 보다 매우 낮은 수준으로 오염가능성은 거의 없는 것으로 판단된다. 우리나라 국민의 건강보조식품 등 식품을 통한 납 섭취량은 FAO/WHO에서 설정한 주간섭취허용량(PTWI)보다 적게 섭취하고 있으나 일부 건강보조식품의 경우 비교적 높은 양의 납이 함유되어 있고 또한 여러 가지 건강보조식품을 함께 섭취하는 경우에는 많은 양의 납을 섭취할 수 있으므로 식품의 안전성 확보를 위해 기준설정이 필요한 것으로 사료된다. 따라서 본 연구결과를 토대로 Codex 방법에 따라 칼슘함유식품 3.0mg/kg 이하, 키토산가공식품 2.0mg/kg 이하, 프로폴리스식품 5.0mg/kg 이하로 납 기준을 설정하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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