오염된 토양의 정화방법을 선정은 토양의 지화학적 및 광물학적 특성에 근거하여 선정되어야 오염된 토양을 적절하게 정화할 수 있다. 따라서 이 연구는 비소로 오염된 토양의 적절한 정하방법 선정을 위하여 비소의 존재형태를 알아보기 위하여 토양의 지화학적 및 광물학적 특성을 연구하였다. 이 연구를 위하여 전남 광양지역의 초남 금 광산의 비소로 오염된 토양을 이용하였다. 비소오염 토양의 지화학적 및 광물학적 특성을 알아보기 위하여 입도분리, 연속추출, 그리고 광물학적 분석을 실시하였다. 입도분석 결과에 따르면 비소오염토양의 무게백분율은 모래가 17-36%, 미사가 25-54%, 점토가 9-28%이며, 토성은 사양토(sandy loam), 양토(loam), 미사질 양토 (silt loam)로 나타났다. 토양의 pH는 폐 금광산 갱구 앞 토양이 4.5-6.6.으로 강산성내지 약산성을 띠었다. 비소오염 토양의 각 입도에 비소분포는 모래에 9-81%, 미사에 9-67%, 점토에 7-28% 분포하고 있었다. 연속추출 실험 결과, 비소는 철 산화물을 추출했을 때 1-75%로 검출되었으며, 추출 후 잔여물에 12-91% 잔존하고 있었다. 모래와 미사의 주 구성광물은 고령석, 사장석, 석영, 운모로 나타났으며, 부 구성광물은 철 산화물이다. 점토의 주 구성광물은 고령석, 석영, 운모, 질석이며, 부 구성광물은 철 산화물과 금홍석 은이다. 또한 점토 내 철 산화물과 운모에서 비소가 발견되었다. 이러한 결과는 비소가 철 산화물 또는 점토 광물 등에 흡착 또는 공침하여 존재하는 것으로 사료된다. 이는 비소로 오염된 토양의 지화학적 특성과 광물학적 특성을 통해 오염된 토양을 정화하는데 정보를 제공할 수 있을 것으로 사료된다.
울산광산 내 지표수와 토양 중의 공극수에 함유되어 있는 비소의 오염현황을 파악하고, pH와 산화-환원 전위 값의 변화에 따른 자연저감 능력을 평가하였다. 유비철석을 비롯한 비소함유 광물은 높은 산화-환원 전위 값과 낮은 pH 조건에서 해리되며, 이후 지하수의 진화과정에서 pH가 상승함에 따라 주로 5가의 비소형태로 존재하게 된다. 울산광산지역 지하수의 비소농도는 Eh가 높은 비포화대와 포화대 지하수의 경계부에서 높은 경향을 나타내며, 포화대의 상부에서는 Eh가 비교적 일정하나 비소 농도는 다양한 분포양상을 보인다. 포화대 하부에서 비소의 함량은 매우 낮으며, Eh 감소에 따라 비소 함량이 비례적으로 감소한다. 반응경로 과정에서 비소농도는 Eh<-0.1(V)인 지하수 포화대에서 가장 낮으며, pH가 상대적으로 낮고 산화-환원 전위값이 높은 비포화대에서 증가되는 경향을 보인다. 풍화 반응 정도가 높은 광미와 토양에서 비소농도 높으나, 용출실험에서 비소가 기준치 이하로 용출되는 것은 풍화반응과 토양에 의한 비소의 자연저감이 진행되고 있음을 반영한다. RMB를 이용한 중금속 제거능력 평가 실내실험에서, 산성과 알칼리 조건 모두에서 제거율이 높은 것으로 나타났다. 인회석과 철산화물질로 구성된 RMB는 친환경적이고 2차 오염문제를 극복할 수 있는 물질로서, 비소의 자연저감 능력을 향상시킬 수 있는 정화처리제로 활용이 가능할 것으로 판단된다.
다양한 오염원을 통해 토양에 유입된 비소는 작물을 통해 인체로 전이되어 심각한 질환을 유발한다. 특히 가금류 사료에 첨가되는 록살슨(roxarsone)의 경우 퇴비 중에 포함되어 토양으로 유입되면 독성이 강한 무기비소로 변환된다. 본 연구에서는 비소 오염토양의 안정화 공법 적용을 위해 산업부산물인 영가철과 제강슬래그를 투입하여 토양 내 비소의 안정화 연구를 수행하였다. 비소(무기비소)와 록살슨(유기비소)으로 오염된 토양에 영가철 및 제강슬래그를 0%(w/w), 1%(w/w), 3%(w/w), 5%(w/w) 처리하고 30일 간 반응시킨 후 비소의 저감정도를 살펴본 결과 왕수추출에 의한 비소의 총함량은 무처리구에서 비소 오염토양이 2,285 mg/kg, 록살슨 오염토양이 6.5 mg/kg으로 나타났다. 1 N HCl 가용성 비소는 비소 오염토양의 무처리구가 1,351 mg/kg, 영가철 처리구가 713~1,034 mg/kg로 무처리구 대비 최대 40% 이상 감소하였다. 제강슬래그 처리구의 경우 1 N HCl 가용성 비소농도가 소폭으로 감소하였으며 5% 처리구(1,245 mg/kg)에서 통계적으로 유의성 있는 감소효과가 나타났다. 록살슨 오염토양에서는 영가철 1~5% 처리 시 비소의 농도가 0.69~3.13 mg/kg으로 처리 간에 유의성 있게 감소하는 경향을 나타내었으며 제강슬래그의 처리는 통계적으로 유의성 있는 감소효과는 발생하지 않았다. 특히 록살슨 오염토양은 영가철과 제강슬래그 처리 시 검출되는 비소의 양이 무처리구보다 증가하는 것으로 나타나 유기비소인 록살슨이 무기비소로 변환되는 과정에서 영가철과 제강슬래그가 영향을 끼친 것으로 판단되었다. 0.01 M $CaCl_2$ 에 의한 추출(유효태 비소) 결과 비소오염토양의 무처리구 유효태 비소농도는 0.85 mg/kg, 영가철 5% 처리구에서 0.06 mg/kg 로 무처리구 대비 90% 이상 감소하였다. 비소오염토양에 대한 제강슬래그 처리에서는 제강슬래그에 함유된 인과 토양 내 비소가 경쟁하면서 처리량이 증가함에 따라 비소농도가 증가하였다. 록살슨 오염토양의 경우 영가철과 제강슬래그 처리량 증가에 따라 비소의 농도가 감소하였으나 무처리구에 비하여 비소가 높게 검출되었다. 이는 토양에 투입된 영가철과 제강슬래그가 유기비소에서 무기비소로의 변환과정에 영향을 준 것으로 판단된다. 특히 토양 내 인산과 비소는 철에 대해서 경쟁반응을 하는데 이는 영가철 처리 시 검출되는 비소농도에 영향을 미친 것으로 판단되었다.
제강슬래그와 석회석을 이용하여 비소로 오염된 농경지 토양으로부터 비소 용출을 안정화 시키는 배치 및 대형 칼럼 실험을 실시하여, 제강슬래그와 석회석이 토양 내 비소안정화에 효과적으로 사용될 수 있음을 입증하였다. 토양의 비소 농도가 토양오염우려기준 농도의 약 2배(12.3 mg/kg)인 전남 광양 주변 초남광산 주변에 위치한 밭토양을 대상으로 안정화 실험을 실시하였으며, 안정화제로 사용한 제강슬래그 이화학분석 결과 비소 공침 효과가 높은 Ca, Fe, Al, Mg 산화물 함량이 70% 이상을 차지하는 것으로 나타났다. 안정화제 종류별 비소 용출 저감 효과를 규명하고 최적 안정화제 주입 비율을 선정하기위한 배치실험을 실시하였다. 오염토양 대비 석회석(또는 제강슬래그)의 첨가 비율을 1, 2, 3% 로 설정하여 비소 용출 저감 효율을 규명하는 실험을 실시하였으며, 석회석과 제강슬래그를 다양한 비 율로 혼합한 혼합안정화제도 실험에 사용하였다. 배치실험 결과 오염토양으로부터 용출되는 비소 농도는 1% 와 3% 석회석 첨가에 의해 안정화제를 첨가하지 않은 오염 토양의 비소 용출 농도 대비 각각 51%, 62% 감소하였다. 1%와 3% 제강슬래그를 오염토양에 첨가한 경우 비소 용출 농도는 각각 46%, 52% 감소하였다. 석회석 1%+제강슬래그 1%, 석회석 1%+제강슬래그 2%, 석회석 2%+제강슬래그 1%를 첨가하여 실험한 경우, 비소 용출농도는 각각 63%, 62%, 72% 감소하였다. 비소 용출 농도 및 용출 누적량을 계산하여 안정화공법에 의한 비소 오염 토양의 장기적 안정화를 예측하고자 인공강우에 의한 연속 용출 실험을 실시하였다. 배수시스템 및 격자형의 하부 스크린이 설치된 직경 15 cm, 높이 100 cm 의 대형 아크릴 칼럼을 제작하였으며, 용출시험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 석회석 2%+제강슬래그 1%를 혼합하여 연속 칼럼 실험의 안정화제로 사용하였다. 안정화제를 첨가하지 않은 칼럼의 경우 인공강우에 의한 비소 용출 농도는 시간이 지남에 따라 약 $50-80\;{\mu}g/L$ 를 유지하였다. 2% 석회석과 1% 제강슬래그를 오염토양과 혼합한 칼럼의 경우 비소 용출 농도는 1년 이내에 80% 이상 감소하였으며, 지하수 생활용수기준치인 $50\;{\mu}g/L$ 보다 낮게 나타나 오염토양으로부터의 비소의 안정화 효과는 매우 높은 것으로 나타났다. 석회석과 제강슬래그의 비소 안정화 기작을 규명하기위해 석회석과 제강슬래그를 3가비소(arsenite) 용액과 혼합하여 반응시 켜 공침된 광물 결정에 대하여 SEM/EDS 분석을 실시한 결과 방해석($CaCO_3$) 이외에 포틀랜다이트(portlandite)와 칼슘-비소 산화물(Ca-As-O 계열)이 추가로 생성된 것으로 나타났으며, 이러한 추가 생성 광물에 의한 비소 포획이 주요 비소 고정 기작인 것으로 나타났다.
비소로 오염된 폐광산주변 하천 퇴적토 오염 복원을 위한 토양세척법의 복원효율을 규명하였다. 세척액에 대한 비소제거 효율을 규명하기 위해 오염된 3종류의 하천 퇴적토에 대하여 초산, 구연산, 염산 각 0.01, 0.05, 0.1, 0.5, 1N 수용액과 증류수(pH 5.41)에 대한 세척실험을 실시하였다. 실험결과 세척 효율은 염산과 구연산 용액의 경우 0.05N 이상에서 저농도의 구연산을 제외하고 99.9% 이상의 제거효과를 나타내었다. 초산의 경우 1N의 경우에도 36%와 71%의 낮은 세척 효율을 보였으며, 증류수로 세척한 경우에는 20% 내외의 세척 효율을 나타내었다. 이러한 세척 효율은 본 오염지역의 복원목표를 토양오염 우려기준의 40% 농도(2.4mg/kg)로 설정하여 하천퇴적토를 복원할 수 있음을 나타내고 있으며, 결론적으로 오염 퇴적토의 농도 분포에 따라 적절한 세척액을 선택한다면 세척 효과를 훨씬 증대시킬 수 있으리라 사료된다. 본 연구를 통한 세척효율 결과는 연구지역을 포함한 전국 각지의 폐광산 복원공정 설계에 중요한 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
비소로 오염된 고로폐광산 주변 농경지 토양과 하천 퇴적토에 대하여, 토양 정밀조사를 통하여 규명된 오염 면적과 오염 지도를 바탕으로 복원 공정 설계를 실시하였다. 실내 실험을 통하여 오염 농경지 토양에 대하여는 석회를 첨가한 토양 안정화 공법의 처리 효율을 검증하였으며, 오염 하천 퇴적토에 대하여는 토양 세척법의 처리 효율을 규명하였다. 비수몰지역의 오염 농경지 토양의 복원 효율을 규명하기 위하여, 비소 농도가 다른 폐광산 주변 농경지 오염 토양 4종류에 대하여 비소 용출률 배치 실험을 실시한 결과, 석회를 혼합한 토양의 비소 용출이 오염 토양을 그대로 이용한 경우보다 평균 5배 이하로 감소하였다. 댐 건설 후 수몰되는 지역에서 저수지 바닥으로부터 저수지 수계로 용출되어지는 비소의 용출률을 예측하고, 석회를 첨가한 복토를 실시한 경우 저수지 바닥에서 용출되는 비소의 용출률 감소를 규명하기 위하여 아크릴 칼럼(지름 18.9cm, 높이 30cm)을 이용하여 저수지 바닥에서의 비소 용출 모의 실험하였다. 실험 결과 복토를 실시하지 않은 오염 토양에서의 비소 용출률은 연간 약 3.05∼3.89%를 나타내었으며, 석회 1%를 혼합하여 복토한 경우 저수지 바닥으로부터 비소 용출률은 연간 0.11∼0.05%를 나타내어 석회를 혼합한 복토처리 시 저수지 바닥에서 수계로의 비소 용출은 약 40배 이상 감소 할 수 있는 것으로 나타나, 수몰된 농경지 복원에 매우 적절한 방법으로 사용될 수 있을 것으로 판단되었다. 토양 세척법을 이용하여 하천 퇴적토를 복원하는 경우, 세척 효율을 규명하기 위하여 하천 퇴적토 3종류에 대하여 초산, 구연산, 염산 각 0.01, 0.05, 0.1, 0.5, 1.0N 수용액과 증류수에 대하여 각각 토양 세척 효율 배치 실험을 실시하였다. 실험 결과 염산과 구연산 용액으로 세척하는 경우 0.05 N에서 한 시료를 제외하고는 비소에 대하여 99.9% 이상의 제거 효과를 나타내었다. 결론적으로 비소로 오염된 하천 퇴적토는 적절한 세정용액을 이용한 세척과정에 의해서 충분히 제거 될 수 있는 것으로 나타나, 기존 오염 퇴적토 내 비소의 90% 이상을 효과적으로 제거할 수 있는 것으로 나타났다. 오염 지도에 근거하여 산출된 복원 물량에 대하여 토양세척법을 이용하는 경우 복원 비용을 산출하였으며, 이와 같은 자료는 고로폐광산 주변 오염 토양에 대한 실제 복원 공정의 설계에 중요한 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
방글라데시에서는 지하수에 대한 의존도가 증가함에 따라 지하수에 기인하는 비소오염이 점차 심각한 문제로 나타나고 있다. 비소는 토양, 자연수, 그리고 심지어 음용수에까지 포함되어 있지만, 비소에 대한 관리 규정이 없어서 최근까지 적절히 측정되지 않고 방치되어 왔다. 그러나 비소오염에 대한 피해가 증가하면서 비소 경감의 필요성이 강조되었다. 본 연구에서 조사된 23 개 지점에서 채집된 쌀의 비소 함량은 평균 0.34 mg/kg 이었으며 3 개 지점은 1.02~1.12 mg/kg 로서 기준치인 1.0 mg/kg을 초과하였다. 비소오염을 줄이는 경제적 방법으로서 식물을 이용한 정화법이 제시되고 있는데 Pteris vittata 라는 고사리는 비소를 잘 흡수하여 농축하는 것으로 알려져 있으며 본 연구에서 실험한 결과 비소농도 20 mg/kg의 토양에서 재배한 경우 지상부 식물조직의 비소함량이 16 mg/kg까지 농축되는 것으로 나타났다. 그러나 뿌리의 비소함량은 지상부의 약15% 정도로 낮은 것으로 나타나 지상부의 제거로서 비소를 제거할 수 있음을 보여주었다. 비소오염이 전국적으로 심각함에도 불구하고 정부의 노력은 광범위한 지역을 관리하기에 아직 충분치 않으므로 경제적이고 간단한 대책들이 필요하며 식물을 이용한 정화법이 하나의 대안이 될 수 있을 것이다.
플럭 형성 비소 오염토양에 대한 토양세척기법의 적용성 실험결과, 세척용액 100 mM과 500 mM의 농도에서 대상 토양에 대한 비소 용출량은 수산화나트륨이 염산보다 높은 효율을 보였으며, 농도 1000 mM의 경우에는 염산이 비교적 우세한 세척효율을 보였다. 토양오염공정시험법에 의한 세척후 토양내 잔류비소 농도의 경우, 염산이 수산화나트륨과 비슷하거나 다소 우세함을 알 수 있었다. 세척 대상 토양의 Cut-off size limit을 선정하여 토양세척시 생성되는 플럭을 제거하지 않고 반복 세척한 결과, 수산화나트륨의 농도 200 mM은 1000 mM에 비하여 잔류된 비소량이 비슷하거나 비교적 높았으며, 2가지 농도에 대하여 총 5회 반복 세척한 토양의 비소 농도는 토양환경보전법의 가지역 우려기준 농도인 6 mg/kg에 근접한 결과를 보였으나, 염산의 경우 총 5회 세척시 비소의 농도가 약 9 mg/kg으로 비소 잔류량이 보다 큼을 알 수 있었다. 플럭을 제거한 후 반복 세척시 수산화나트륨의 농도 1000 mM이 200 mM에 비하여 토양 세척효율이 증가하였으며, 1000 mM로 5회 세척시 잔류비소 농도가 가지역 우려기준 농도에 근접한 약 6.7 mg/kg이었고 염산을 이용하여 세척한 경우에는 3회 세척시 약 6.7 mg/kg 4, 5회 반복 세척시 각각 약 3.9, 3.3 mg/kg으로 가지역 우려기준에 적합한 농도조건이 됨을 알 수 있었다.
폐금은광산 지역은 토양, 작물 및 수계와 같은 지구화학적 환경에서의 비소의 부화가 환경오염의 특성으로 나타난다. 오염지역에 대한 시료채취 지점 상부에 존재하는 암석과 토양의 풍화산물인 하상퇴적물을 대상으로 하는 연구는 이들의 해당 집수지역에 존재하는 원소들의 평균 함량을 반영하므로 환경오염평가 및 광역지구화학도의 작성에 적절한 대상 시료로 사용되어 왔다. (중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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