본 연구는 Al-MCM-48을 이용하여 HDPE를 촉매 분해하는 것으로, Al-MCM-48의 촉매 활성을 Al-MCM-41, Beta, ZSM-5와 비교하였다. Al-MCM-48를 사용한 열분해 활성은 무촉매 열분해의 활성보다 매우 높았다. 다른 촉매와 비교했을 때 Al-MCM-48의 활성화 에너지는 거의 차이가 없었다. 촉매의 점진적인 비활성화 경향도 조사하였다. ZSM-5와 Al-MCM-48은 Al-MCM-41과 Beta보다 비활성화 경향이 낮았다. Py-GC/FID(pyrolyzer)를 이용하여 열분해 생성물의 특성에 대하여 분석하였다. 그 결과 ZSM-5 촉매를 사용한 경우에는 $C_1-C_4$ 범위의 기상 생성물이 많이 생성되었다. Al-MCM-41과 Beta를 사용한 경우에는 주로 $C_5-C_{12}$ 범위의 화합물이 생성되었다. Al-MCM-48은 다른 촉매들에 비해 $C_5-C_{22}$ 범위의 오일 생성물에 대해서 높은 선택도를 나타내었다.
SAPO-11을 억새와 random polypropylene(random PP)의 촉매 열분해에 최초로 적용하였다. 열중량 분석 결과 SAPO-11은 억새의 탈수 반응을 촉진시키고, char의 생성을 억제하는 것으로 나타났다. Random PP의 열분해 결과, random PP의 분해온도와 활성화에너지는 촉매를 사용함에 따라 크게 감소하였다. 억새의 무촉매 열분해 반응에 의해 생성되는 oxygenate 생성물들 중에서 levoglucosan이 주 생성물이었다. SAPO-11 촉매 열분해 결과, 상당 부분의 levoglucosan이 furans, phenolics, aromatics 등의 부가가치가 큰 화합물로 전환하였다. 반면, random PP는 가솔린, 디젤 범위의 탄화수소를 생성하였다.
위치특이적 돌연변이 기술을 이용하여 활성을 향상시킨 Mugil cephalus 유래 에폭사이드 가수분해효소(epoxide hydrolase, McEH)를 발현하는 재조합 대장균 균주를 생촉매로 이용하여 유기용매상에서 라세믹 스틸렌 옥사이드(styrene oxide)에 대한 입체선택적 가수분해 반응을 수행하였다. 재조합 균주의 세포 성장 시간대별로 McEH 단백질의 발현유도 특성을 분석하였으며, 대수성장기에 IPTG를 첨가했을 때 생촉매 활성이 2.2배 향상되었다. 유기용매의 Log P 값이 증가할수록 생촉매의 입체선택적 가수분해 활성이 증가하였으며, 이소옥탄(isooctane)을 반응용매로 사용하였을 때 생촉매의 입체선택적 가수분해 활성이 가장 우수하였다. 동결건조과정에서 skim milk 또는 sucrose와 같은 lyoprotectant를 사용하여 활성 안정화를 시킨 재조합 대장균 생촉매를 사용하여 이소옥탄에서 20 mM 라세믹 스틸렌 옥사이드에 대하여 광학순도 98%의 (S)-스틸렌 옥사이드를 이론수율 대비 53.6%로 제조할 수 있었다.
수소에너지는 화석연료 사용의 증가로 인한 환경오염 및 자원고갈의 문제점을 해결해 줄 수 있는 미래의 청정한 에너지이다. 현재 주 에너지원인 화석연료의 사용에 의하여 배출된 오염물질이 지구온난화와 같은 문제점들을 일으킨다. 이러한 문제점들을 없애줄 수 있는 대안 중 하나가 수소에너지이다. 수소에너지는 자원이 풍부하며 연소시에 오염물질이 배출되지 않는 장점이 있다. 수소에너지는 수소를 연소시켜서 얻는 에너지로써, 수소를 태우면 같은 무게의 가솔린 보다 3배나 많은 에너지를 방출한다. 수소를 생산하는 방법 중 가장 이상적인 방법은 물을 분해하는 방법이다. 그러나 이 방법은 수소를 대량으로 생산하기에는 아직 기술에 대한 확보가 되어있질 않으며, 경제성도 떨어진다는 단점이 있다. 현재 많이 쓰이는 방법 중 탄화수소류의 메탄을 수증기 개질하는 방법이 있다. 메탄 수증기 개질방법은 환경오염물질인 CO나 $CO_2$를 배출한다는 것과 높은 열원이 필요하다 본 연구에서는 C-H결합에너지가 낮아 메탄보다 분해하기 쉬운 부탄의 직접분해로 수소를 생산하고자 한다. 부탄 직접분해는 환경오염물질인 CO나 $CO_2$가 발생되지 않는 장점이 있다. 부탄 분해반응은 $500{\sim}1100^{\circ}C$의 범위에서 이루어 졌으며, 촉매는 탄소계인 카본블랙을 사용하였고, 촉매의 성능을 비교하기 위하여 열분해반응이 동시에 수행되었다.
금속포르피린과 그들의 고분자결합 유도체를 산화촉매로 한 2, 4, 6-trichlorophenol(TCP)의 산화분해반응을 수행하였다. 산화제로는 $KHSO_5$와 tert-butylhydroperoxide(TBHP)가 사용되었다. 금속포르피린은 TCP의 산화분해반응에서 매우 낮은 촉매활성을 보인 반면, 금속포르피린이 새로이 합성된 고분자나 XAD2 수지에 화학결합 되어있는 고분자결합 금속포르피린을 촉매로 사용한 TCP의 산화 분해반응에서는 매우 높은 촉매활성을 보여주었다. 또한, 피리딘이나 이미다졸과 같은 전자 주개 리간드가 축방향에 놓여 있는 고분자의 경우에는 더 큰 활성을 나타내었다. Maleic acid와 chloromaleic acid는 생성물로서 ESI-MS로 확인되었다. 특히, XAD2 수지에 결합된 촉매의 경우 산화제에 대한 안정성과 용매에 대한 불용성으로 인해 촉매로서 재사용이 가능함을 확인하였다.
Rhodamine B(RhB) 탈색에 대한 광전기촉매 공정의 적용가능성을 분말 TiO$_2$를 충전한 슬러리 광전기촉매 반응기에서 연구하였다. 광전기촉매 공정의 반응기 시스템은 분말 TiO$_2$, Pt 전극 및 3개의 8 W UV-C 등으로 구성되어 있다. 전류, 전해질, 공기 유량 및 전극 재질과 같은 운전 인자의 영향을 고찰하였다. 광전기촉매 공정의 최적 광촉매 량과 전류는 각각 0.4 g/L과 0.02A이었다. 광촉매 공정과 전기분해 단독 공정에 의해 분해되는 RhB의 합보다 광전기촉매 공정에 의해 더 빨리 분해되었는데, 광촉매 공정과 전기분해 공정의 결합에 의한 시너지 효과를 나타내는 것으로 사료되었다. 광전기촉매 공정은 공기 유량에 의해 영향을 받는 것으로 나타났고 최적 공기 유량은 2 L/min이었다. RhB 탈색에 대한 전극 재질과 NaCl 효과는 본 실험범위에서는 크지 않은 것으로 나타났다.
본 연구의 목적은 다이옥신 분해 촉매 반응에 Pt/Al-MCM-41 메조포러스 촉매를 이용할 수 있는 가능성을 알아보고자 하는 것이다. 다이옥신 분해 반응에 대한 모델 반응으로 1,2-dichlorobenzene 분해 반응을 실시하였다. 비교 촉매로는 $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매를 사용하였다. Post grafting 방법으로 Al-MCM-41 촉매를 제조하여 실험한 결과, Si/Al = 15, 30인 Pt/Al-MCM-41 촉매가 $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매 보다 우수한 활성을 나타내었다. 이러한 반응 활성은 산점의 양과 밀접한 관계를 나타내었다. 특히 Al-MCM-41을 H-form으로 이온교환하여 반응 실험에 적용한 결과, 활성이 더욱 더 증대되었다.
본 논문은 유동층반응기에서 메탄의 열분해에 의한 수소 생산과 탄소 생성에 대한 연구를 수행하였다. 환경에 대한 영향을 최소화한 상태에서 메탄의 전환반응을 메탄 분해촉매활성에 영향을 미치는 인자에 대하여 연구하였다. 측정된 압력요동특성치의 해석을 통하여 유동층 열분해촉매의 유동화현상을 측정하였으며, 유동화특성에 따른 메탄열분해능을 측정하였다. 메탄의 분해는 생성되는 수소를 이용하였다. 유동층의 이동성, $U-U_{mf}$, 마모, 비산유출 유동화가스의 효율밀도에 따른 영향을 연구하였다.
$N_2O$ 촉매 분해 반응을 위한 $Co_3O_4$ 촉매는 공침법을 이용하여 제조하였으며, 조촉매로서 Ce 및 Zr의 양을 (Ce 또는 Zr)/Co = 0.05의 몰비로 고정하여 제조하였다. 또한 K가 촉매에 미치는 영향을 조사하기 위해 1 wt%의 $K_2CO_3$를 함침하여 촉매를 제조하였다. 제조된 촉매의 특성은 BET, SEM, XRD, $H_2-TPR$, XPS를 통해 분석하였다. $Co_3O_4$ 촉매는 스피넬 결정상을 나타냈으며, 조촉매의 첨가는 입자 크기와 결정 크기를 감소시켜 비표면적을 증가시키는 것으로 나타났다. K의 도핑은 촉매 활성 물질인 Co의 활성 종인 $Co^{2+}$의 농도를 증가시켜 촉매 활성을 향상시키는 것으로 확인되었다. $N_2O$ 분해 반응 테스트는 $GHSV=45,000h^{-1}$, $250{\sim}375^{\circ}C$에서 수행되었으며 $Co_3O_4$ 촉매에 조촉매를 첨가하였을 때도 반응성이 증가하였지만, K를 함침하면 활성이 더욱 크게 증가하는 것으로 나타났다. K의 도핑이 활성 종인 $Co^{2+}$의 농도를 증가시키며, 환원온도를 낮춰 주어 활성에 큰 영향을 주는 것으로 확인하였다.
본 연구에서는 $120{\sim}150^{\circ}C$에서 다양한 산 촉매에 의한 자이란 가수분해 거동을 조사하였다. 또한 자이란에서 자이로스 생성과 자이로스로부터 푸르푸랄 분해에 대한 kinetic 인자를 분석하였다. 높은 반응온도와 산 촉매 농도는 자이란 가수분해와 자이로스 분해를 촉진하였다. 최대 반응속도상수($k_1$)에 대한 가수분해 조건은 산 촉매에 따라 다르게 나타났다. 황산, 옥살산, 말레산 중에서 자이란 반응속도상수($k_1$)는 황산 100 mM로 $120^{\circ}C$에서 반응하였을 때 $0.0241min^{-1}$로 가장 높게 나타났다. 하지만 황산은 옥살산, 말레산과 비교하여 자이로스 분해를 더욱 유도하여 상대적으로 높은 푸르푸랄을 생성하였다. 자이란 분해에 관여하는 활성화 에너지는 황산에서 가장 높게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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