유기발광소자는 유연 소자로의 적용, 자체 발광 등의 장점으로 차세대 디스플레이로서 각광받고 있다. 하지만 유기발광소자는 유기물을 발광층으로 하고 있기 때문에 수분에 취약하다는 단점이 있다. 그래서 봉지 기술(encapsulation)을 필요로 한다. 널리 알려진 방법으로는 유리로 소자를 감싸고 내부에 흡습제를 충진하여 수분 투습을 줄일 수 있다. 하지만 위 기술을 사용할 경우 유기발광소자의 장점인 유연 소자의 적용이 어렵다. 따라서 박막 봉지 기술을 이용하면 보다 얇은 두께의 소자 제작이 가능하고 유연 소자의 적용 역시 가능해진다. 박막 코팅을 이용한 봉지 기술 중 화학적 증착법(Chemical Vapor Deposition, CVD)이나 물리적 증착법(Physical Vapor Deposition, PVD)을 이용하는 방법이 널리 알려져 있지만 원자층 증착법(Atomic Layer Deposition, ALD)을 이용하면 보다 낮은 두께의 치밀한 박막을 제작 할 수 있다. 본 연구는 원자층 증착법을 응용한 분자층 증착법(Molecular Layer Deposition, MLD)을 이용하여 Trimethylaluminum과 Ethylene glycol을 순차적으로 주입함으로써 Alucone 유기 박막을 제작하고 유기발광소자의 봉지 기술로의 적용을 위해 투과 방지막 특성에 관하여 분석했다. 박막 봉지 기술로서 적용하기 위해 제작된 투과 방지막은 원자층 증착법으로 Al2O3무기 박막을 제작하고 분자층 증착법으로 Alucone 박막을 순차적으로 증착하였다. 이를 Ca를 이용하여 전도도를 측정하고, 투습도를 계산하여 투과 방지막 특성을 분석하였다. Alucone 박막은 우수한 투과 방지막 특성을 가지지는 못하지만 적층 구조로 제작함으로써 두 쌍의 Alucone/Al2O3일때, $6.07{\times}10^{-2}g/m^2day$의 투습도를 보여주고 있다. Alucone 박막의 존재는 수분이나 산소의 투과 경로 길이를 늘려줌으로써 Alucone/Al2O3 박막의 투과방지 특성이 향상되는 것으로 사료된다.
유기광전자소자는 아주 얇은 두께로 제작 가능하여 휘어지는 소자를 구현할 수 있다. 이런 장점 때문에 플렉서블 디스플레이, 플렉서블 태양전지 구현에 가장 적합한 소자로 각광받고 있다. 하지만 수분이나 산소에 의한 소자내의 유기물과 금속의 열화로 소자의 수명이 줄어들기 때문에 산소 및 수분 침투를 방지하는 봉지기술(encapsulation)이 필요하다. 본 연구는 원자층 증착법을 이용한 무기박막층과 분자층 증착법을 이용한 폴리머박막의 적층구조를 이용하여 유기소자에 적용할 수 있는 수분 투과 방지막을 제작하였다. 무기박막층으로는 trymethylaluminum (TMA)과 $H_2O$를 사용하여 $Al_2O_3$를 제작하였고 폴리머층으로는 TMA와 ethylene glycol를 사용하여 alucone박막을 제작하였다. 폴리머층으로 사용된 alucone박막의 X-선 광전자 분광 스펙트럼은 대기중 수분과 산소에 의한 화학결합구조의 변화를 보였지만, $Al_2O_3$와 적층구조로 사용되었을 때, 배리어특성을 증가시키고 휘어짐에 따른 보호막의 열화현상을 줄여줄 수 있는 것을 Ca-test를 통해 확인하였다. 이러한 현상은 alucone막을 적층함으로써 $Al_2O_3$를 침투한 소량의 수분과 산소가, alucone박막을 지나면서 다음 $Al_2O_3$ 층으로 침투하기 전까지의 경로를 늘려주기 때문이라 사료된다.
유연 OLED 디스플레이 구현을 위한 박막 봉지 기술에 대해 두 가지 관점으로 살펴보았다. 첫 번째 다층 구조를 통한 박막 봉지 특성 개선에 대한 연구는 현재까지 다양한 연구들이 진행되어 왔으며 활발히 진행 중이다. 특히 우수한 투습 방지 특성을 가지며 동시에 기계적 내구성을 잃지 않기 위해 유 무기 적층구조는 중요한 연구 주제였다. 유기물 층은 다양한 소재, 증착 방법들이 연구되었으며 무기물 층은 ?고 좋은 특성을 가지기 위해 원자층 증착법을 활용하는 것이 중요하다. 특히 원자층 증착법이 대면적 증착이 가능하며, 균일도가 높다는 점에서 향후 양산에서도 활용이 가능하다는 점에서 원자층 증착법과 분자층 증착법을 통한 유 무기 적층 구조 연구가 중요하다고 할 수 있다. 또한 막에 구조적인 변화를 주어 가해자는 응력을 최소화하는 방법을 소개하였다. 이론적으로 전체막에서 외부 응력이 가해지더라도 받는 응력이 0이 되는 중립면을 활용하면 큰 외부 응력이 막에 가해지더라도 열화가 확연히 줄어든 연구 결과들이 있었다. 결론적으로 유연 OLED 디스플레이 구현하기 위해 박막 봉지 측면에서 이루어 져야 할 연구의 방향은 소재적으로 유 무기 적층 구조를 통한 막 내구성 및 투습 방지 특성 확보가 중요하고 구조적으로는 OLED 패널 제작 시 박막 봉지 층 이외에 상부 추가되는 막의 두께와 탄성 계수를 조절하여 기계적 내구성이 낮은 백플레인 부분과 박막 봉지 부분을 중립면에 위치시켜 외부 응력으로부터 자유로워 지도록 하는 방향으로 진행될 것으로 예상된다.
유기 발광 소자는 차세대 디스플레이 소자와 조명 광원으로서 많은 응용성 때문에 활발한 연구가 진행되고 있다. 백색광을 구현하는 대표적인 방법으로는 밴드갭이 큰 고분자 물질에 염료를 넣는 방법, 적 녹 청을 순차적으로 증착하는 방법을 사용하지만 인가 전압의 증가 및 효율 저하, 유기물질의 수명감소, 색 안정성 감소, 제조공정의 복잡화의 문제가 발생된다. 이 문제를 해결하기 위하여 발광효율 및 안정성이 향상된 유기발광 재료 개발, 다층 이종구조 및 형광/인광성 물질의 도핑에 대한 연구가 진행되고 있다. 이와 더불어 기존의 수직 적층 구조에서 벗어난 평행하게 적 녹 청을 배열한 백색 유기 발광 소자 및 색변환 물질을 사용한 백색 유기발광소자가 제시되고 있다. 본 연구에서는 고분자 물질의 용해도가 다른 선택적 식각 방법을 이용하여 제조 공정이 간단하며 동일평면에서 적색 및 청색을 발광하여 백색을 발생하는 백색 유기발광소자를 제작하였다. 두 가지 유기물을 일정 성분비로 용매에 용해하여 적색 발광 고분자 발광층을 제작하였다. 이렇게 형성한 박막층을 한 가지 유기물만을 선택적으로 용해시켜 다공성 고분자 박막층을 형성 한 후 열 진공 증착법에 의해 청색 빛을 내는 저분자 유기물을 증착하여 적색과 청색이 동시에 발광하는 백색 유기 발광 소자를 제작하였다. 다공성고분자/저분자 층이, 수직 적층된 구조와 비교하였을 때 수직 적층된 구조는 높은 highest occupied molecular orbital 준위를 가진 저분자층으로 인해 적색에서 청색 발광층으로 정공의 주입이 일어나지 않는다. 그러나 적색과 청색이 평행한 적층 구조를 가진 발광소자인 경우 정공이 적색층과 청색층에 동시에 주입되기 때문에 문턱전압의 감소하고 백색의 빛을 발광하였다.
지난 수년간 태양전지의 광전변환효율을 높이기 위해 자가 조립된 InAs 또는 GaSb와 같은 양자점을 GaAs 단일 p-n 접합에 적용하는 연구를 개발해 왔다. 그러나 양자점의 흡수 단면적에 의한 광 흡수도는 양자점층을 수십 층을 쌓으면 증가하지만 활성층에 결함을 생성시킨다. 생성된 결함은 운반자트랩으로 작용하여 태양전지의 광전변환효율을 감소시킨다. 본 실험에서는 양자점이 적용된 태양전지와 적용되지 않은 태양전지의 광전변환 효율을 비교하고, 깊은준위 과도용량 분광법을 이용하여 결함상태를 측정 및 비교함으로써, 활성층 내부에 생성된 결함이 광전변환 효율에 미치는 영향을 분석하였다. 소자구조는 분자선 증착 방법을 이용하여, 먼저 n+-형 GaAs기판위에 n+-형 GaAs를 250 nm 증착한 후, 도핑이 되지 않은 GaAs활성층을 $1{\mu}m$ 두께로 증착하였다. 마지막으로 n+ 와 p+-형 GaAs를 각각 50, 750 nm 증착함으로써 p-i-n구조를형성하였다. 여기서, n+-형 GaAs 과 p+-형 GaAs의 도핑농도는 동일하게 $5{\times}1018cm-3$로 하였다. 또한 양자점을 태양전지 활성층에 20층을 형성하였다. 이때 p-i-n 태양전지 와 양자점 태양전지의 광전변환 효율은 각각 5.54, 4.22 % 를 나타내었다. p-i-n 태양전지의 개방 전압과 단락전류는 847 mV, 8,81 mA이며 양자점 태양전지는 847 mV, 6.62mA로 확인되었다. 태양전지의 전기적 특성을 측정하기 위해 소자구조 위에 Au(300nm)/Pt(30nm)/Ti(30nm)의 전극을 전자빔증착장치로 증착하였으며, 메사에칭으로 직경 $300{\mu}m$의 태양전지 구조를 제작하였다. 정전용량-전압 특성 및 깊은준위 과도용량 분광법을 이용하여 태양전지의 결함분석 및 이에 따른 광전변환 특성인자와의 상관관계를 논의할 것이다.
박막태양전지의 일종인 CIGS 태양전지는 직접천이형 반도체로 광흡수계수가 $1{\times}10^5cm^{-1}$로 매우 높고, 전기광학적 안정성이 우수하여 실리콘 결정질 태양전지를 대체할 고효율 태양전지로 각광받고 있다. CIGS 태양전지는 광흡수층 공정방법에 따라 다양한 결정구조 및 효율 차이가 나타난다. 본 실험에서는 Sputtering방법으로 금속전구체를 증착하고, Sequential process를 이용하여 고온에서 셀렌화 열처리를 수행하였다. Soda-lime glass 기판에 배면전극으로 Mo를 증착하고, 1단계로 CuIn0.7Ga0.3 조성비의 타겟을 이용하여 Sputtering법으로 $1.0{\sim}1.2{\mu}m$두께의 CIG 전구체를 증착하였다. 2단계로 CIG 전구체에 분자빔증착기를 이용하여 Se를 증착하고, 열처리를 통하여 CIGS 화합물 구조의 박막을 형성시켰다.증착된 CIGS 박막은 광전자분광분석기로 원소의 화학적 결합상태를 확인하고, in-situ 엑스선회절분석을 통해 Se층의 증착두께와 열처리 온도 변화에 따른 CIGS 층의 결정구조 및 결정화도 변화를 분석하였다.
지난 수년간 태양전지의 광전변환 효율을 높이기 위해 자가 조립된 InAs 또는 GaSb 와 같은 양자점을 GaAs 단일 p-n 접합에 적용하는 연구를 개발해 왔다. 그러나 양자점의 흡수 단면적에 의한 광흡수도는 양자점층을 수십 층을 쌓으면 증가하지만 활성층에 결함을 생성시킨다. 생성된 결함은 운반자 트랩으로 작용하여 태양전지의 광전변환 효율을 감소시킨다. 본 실험에서는 양자점이 적용된 태양전지와 적용되지 않은 태양전지의 광전변환 효율을 비교하고, 깊은준위 과도용량 분광법을 이용하여 결함상태를 측정하고 및 비교함으로써, 활성층 내부에 생성된 결함이 광전변환 효율에 미치는 영향을 분석하였다. 소자구조는 분자선 증착 방법을 이용하여, 먼저 n-형 GaAs 기판위에 n-형 GaAs를 300 nm 증착한 후, 도핑이 되지 않은 GaAs 활성층을 3.5 ${\mu}m$ 두께로 증착하였다. 마지막으로 p-형 GaAs를 830 nm 증착함으로써 p-i-n구조를 형성하였다. 여기서, n-형 GaAs 과 p-형 GaAs의 도핑농도는 동일하게 $5{\times}1018\;cm^{-3}$ 로 하였다. 또한 양자점 및 델타도핑 층을 각각 태양전지에 적용하기 위해 활성층내에 양자점 20층 및 델타도핑 20층을 각각 형성하였다. 이때, 양자점 태양전지, 델타도핑 태양전지와 양자점이 없는 태양전지의 광전변환 효율은 각각 4.24, 4.97, 3.52%로 나타났다. 태양전지의 전기적 특성을 측정하기 위해 소자구조 위에 Au(300nm)/Pt(30nm)/Ti(30nm)의 전극을 전자빔 증착장치로 증착하였으며, 메사에칭으로 직경 300 ${\mu}m$의 p-i-n 접합 다이오드 구조를 제작하였다. 정전용량-전압 특성 및 깊은준위 과도용량 분광법을 이용하여 태양전지의 결함분석 및 이에 따른 광전변환 효율의 상관관계를 논의할 것이다.
본 연구에서는 p-type Si (100) 위에 분자선 에피택시 성장방법으로 ZnO 완충층이 삽입된 ZnO 박막을 성장시켰다. ZnO 완충층은 Zn 셀 셔터의 열림/닫힘을 반복하는 성장 멈춤법으로 성장되었다. Zn 셀 셔터의 열림 시간은 4분, 2분, 1분이며 닫힘 시간은 2분으로 동일하게 유지하였다. 이러한 과정은 각각 5, 10, 20회로 반복되었으며 ZnO 완충층을 성장한 후 ZnO 박막은 기존의 분자선 에피택시 방법으로 성장되었다. ZnO 박막의 구조적, 광학적 특성은 field-emission scanning electron microscopy (FE-SEM), atomic force microscopy (AFM), X-ray diffraction (XRD), photoluminescence (PL)로 조사하였다. SEM 측정결과 성장 멈춤 횟수가 증가함에 따라 ZnO 박막의 표면은 섬(island) 구조에서 미로(maze) 구조로 변화하였고, XRD 측정결과 full-width at half-maximum (FWHM) 이 감소하고 결정립 크기(grain size)가 증가하였다. 그리고 PL 측정결과 성장 멈춤 횟수가 증가함에 따라 near-band-edge emission (NBE) 피크의 세기가 증가하였고 deep-level emission (DLE) 피크의 위치는 오렌지 발광에서 녹색 발광으로 청색편이(blue-shift)하였다.
가스원 분자선 에피택시(GS-MBE)로 성장시킨 $Si/Si_{1-x}Ge_x$ MODFET의 미세조직을 투과식 전자현미경과 간섭광학현미경을 이용하여 관찰하였다. 증착온도변화에 따른 불일치전위의 분포에 큰 변화는 없었지만, 증착온도가 높을수록 표면조도가 거칠어졌고 표면 결함이 나타났다. Si 전기활성층 근처에서는 조성경사기능층보다 전위밀도가 상당히 낮았다. 결정성장 온도를 낮춤에 따라 전기이동도는 증가하였다.
본 연구에서는 ITO (indium tin oxide) /glass 투명기판 위에 다층구조의 OELD 소자를 진공 열증착법으로 제작하였다. 상부 전극과 하부 전극의 종류에 따른 전류밀도-전압 특성을 측정하였으며, 열적 안정성이 다른 정공 수송충을 사용하여 소자를 제작하고 전기ㆍ광학적 특성을 측정하였다. 사용된 저분자 유기화합물은 발광층으로 녹색의 발광을 가지는 Alq₃(tris-(8-hydroxyquinoline)aluminum)를 사용하였고 정공수송 및 주입층으로는 TPD(triphenyl diamine), α-NPD 그리고 CuPc (Copper phthalocyanine)를 각각 증착하였다. 하부 전극으로 사용된 ITO 투명전극은 면저항이 적을수록 전류밀도가 증가하는 것을 볼 수 있고, 상부 전극의 종류에 따른 전류밀도-전압 특성을 분석한 결과 일함수가 낮은 전극일수륵 전류밀도가 높아지는 것으로 나타났다. 유리전이온도(Tg)가 상대적으로 높은 재료인 α-NPD를 정공수송충으로 사용한 경우 더 양호한 특성을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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