본 연구에서는 중공사형 이산화탄소 분리막 모듈을 사용하여 수소개질기 배가스로부터 이산화탄소 포집을 목적으로 한 분리막 공정 최적화 연구를 진행하였다. 랩스케일의 소형 분리막 모듈을 사용하여 혼합기체를 대상으로 이산화탄소 순도 90% 및 회수율 90%을 달성하는 2단 공정 조건을 도출하였다. 막 면적이 정해진 모듈의 분리막 공정에서는 스테이지-컷, 주입부 및 투과부 압력에 따라서 포집 순도 및 회수율이 모두 다르게 나타나기 때문에 운전 조건에 대한 최적화가 필수적이다. 본 연구에서는 다양한 운전 조건에서 1단 분리막에서 보이는 공정 포집 효율의 한계를 확인하고, 높은 순도와 회수율을 동시에 달성하기 위한 2단 회수 공정을 최적화하였다.
1. 서론 : 적절한 이산화탄소의 분리는 지구온난화의 가속현상을 늦출 수 있을 뿐만 아니라 각종 탄화수소가스의 원료로 분리 정제된 이산화탄소를 재이용할 수 있으므로 경제적으로 매우 중요하다. 이산화탄소 분리에 사용되던 기존 공정들의 단점을 보완할 수 있는 대체방안으로 최근에 개발되기 시작한 것이 소수성의 다공성 고분자 분리막(hydrophobic porous ploymeric membrane) 방법인데, 이는 모듈의 유효 막 표면적이 상대적으로 크고 기체와 액체의 흐름을 독립적으로 제어할 수 있으므로 범람 등의 현상이 없으나 막 자체의 저항이 비교적 큰 단점을 가지고 있다. Qi와 Cussler는 이러한 특성을 가지는 중공사막 모듈에서의 기-액 흐름에 대한 물질전달 상관관계식을 얻었으며[1], Karoor 등은 여러 가지 중공사막 모듈을 사용하여 순수물과 diethanolamine(DEA) 등의 흡수제에 대한 이산화탄소의 물질전달 거동을 수치모델과 실험을 통하여 고찰하였다[3]. 또한 중공사막 접촉기의 실제적 응용에 대하여 Matsumoto 등은 화력발전소에서 발생하는 연소가스 내의 이산화탄소 흠수에 대한 연구를 수행하였다[4]. 본 연구에서는 중공사막 접촉장치를 사용하여 흡수제를 순수물과 탄산칼륨($K_2CO_3$)을 사용했을 경우의 이산화탄소의 분리 거동을 수치모델과 실험을 통하여 고찰하였다. 수치모델의 경우 이전까지의 연구가 반응이 없는 경우나 반응식을 간략화시킨 경우에 한정되었는데 비하여, 반으이 있는 경우 각각의 반응물질들의 거동을 고려한 반응식을 유도하여 해를 구하고자 하녔다.
환경에 대한 관심이 높아지는 가운데 용존무기염을 효과적으로 분리하기 위한 많은 기술이 연구되고 개발되었다. 이중 막분리를 이용한 무기염의 제거 방법(역삼투법)은 상변화를 수반하지 않는다는 점에서 많은 주목을 받아왔다. 최근들어서는 2가 이상의 염에 대한 선택적 분리 능력을 가지고 있고, 작동압력이 낮아 에너지 소모가 적은 나노여과법(Nanofiltration)이 폐수나 정수처리에 도입되고 있다. 본 연구는 이러한 나노여과법을 이용하여 무기 염을 제거하는 방법에 관한 것이다. 실험에 사용한 분리 막은 Filmtec사의 NF-40, NF-45 두 가지이고 사용한 모듈은 평탄형과 나관형의 두 가지이다. 대상이 되는 폐수는 소석회 처리 단계를 거친 산 폐수로 주로 $Ca^{2+},So_4^{2-}$등의 2가 이온과 Na, Cl등의 1가 이온으로 구성되어 있다. 여기서 $CaSO_4$는 스케일을 형성할 가능성이 크므로 1가 이온에 비해 제거할 필요성이 크지만, 비교적 용해도가 높고 과포화 되는 성질이 커서 처리에 어려움이 있다. 이러한 폐수를 나노여과하였을 때 NF-45 평판평 막의 경우 농축 인자 2.6 부근에서, NF-40 나관평 막의 경우 농축 인자 3 부근에서 막 투과 유속의 급격한 감소가 관찰되었다. 이 때 용액 내 전도도와 용액 내 입자의 분포 변화를 종합하여, 평판형 모듈과 나관형 모듈의 막 오염 현상에 대한 메커니즘을 제시하였다.
혐기성 미생물의 특징은 성장 속도가 느리고 침강성이 좋지 않다는 점이다. 이 문제의 한 해결책인 막결합형 혐기성 소화는 고액분리를 완전하게 수행함으로써 미생물의 유출을 방지하여 반응조 내부에 미생물을 고농도로 유지할 수 있을 뿐만 아니라 에너지의 회수와 설비 면적의 축소 등 많은 장점이 있다. 이 막결합형 혐기성 소화의 경제성은 사용된 분리막의 투과 속도에 의해 크게 좌우된다. 분리막의 투과 속도에 영향을 미치는 인자로는 미생물 및 유입수를 비롯한 반응조 내부의 상태, 막모듈 압력 온도 막면유속 등의 운전 조건이 있다. 또한 사용되는 분리막 자체의 재질도 투과 유속에 큰 영향을 미친다. 본 연구의 목적은 관형의 지르코니아 스킨층과 탄소 소재 지지층으로 이루어진 복합 재료 분리막과 폴리프로필렌 분리막을 이용하여 막재질에 따른 막오염 특성을 비교 분석하고 효과적인 투과율 회복 방법을 확립하는 것이다.
최근에는 재이용을 위한 하 폐수의 처리 공정에 막을 이용한 기술적용이 증가되고 있는 추세이다(현 등, 2005). 막(membrane)을 이용한 수처리 공정은 원수에 상관없이 고도처리가 가능하며, 재이용수 이용 용도에 따른 수질제어가 가능할 뿐만 아니라 운용의 편리성 때문에 많은 각광을 받고 있다(박 등, 2004). 본 연구에서는 하수처리에 이용되는 분리막의 성능을 극대화하고, 분리막의 오염부하를 줄여주기 위하여 분리막 직전 전처리 시설로 부상방식의 고액분리장치를 개발하였다. 초고속 고액분리시스템은 기존의 응집부상공정을 응용한 기술로서 유기물의 응집시간을 최대 10초~2분 이내로 줄이는 기술을 바탕으로 타워형 모듈 형태로 개발하였다. 초고속 고액분리시스템과 분리막을 연계한 재이용수 수처리시스템의 성능 평가 및 현장적용을 위해 제주도 서부 하수 처리장에 일 $3,000m^3$ 규모의 Test-bed를 구축하였다. 구축된 하수재이용시스템의 처리 공정도는 "유입${\rightarrow}$고액분리시스템${\rightarrow}$분리막(UF, RO)${\rightarrow}$농경지 공급"으로 구성되어 있다. 먼저 하수처리장 방류수를 1차 유입조에 압송하면 전처리시설인 고액분리시스템을 통해 SS 등 입자성 물질이 처리되고, 다음 공정인 2차 처리공정(UF/RO)을 통과한 처리수는 인근지역의 농업용수로 공급되고 있다. 고액분리시스템은 ZT(Zeta Potential Tower) 모듈에서 유입수에 함유되어 있는 부유물질(SS), 유기물(질소, 인)을 응집제와 순간 반응시켜 응결, 응집, 부상방식으로 제거하는 공정이다. 고속 고액분리장치는 분리막 공정과 융 복합하여 다양한 유입수 성상에 따른 수처리를 가능하게 하여 재이용수 수질 향상뿐만 아니라 안정된 수자원 확보 측면에서 긍정적인 기술로 평가되었다.
MBR공정에서 막 오염을 제어하기 위하여 분리막 모듈에 원통형 관을 도입하여 각각 공기공급량과 MLSS농도, 분리막 면적에 따른 막 오염 정도를 나타내는 TMP를 분석하였다. 원통형 관을 사용하지 않은 대조군보다 원통형 관을 사용한 M$_1$과 M$_2$ 경우에 운전 종료 시점이 연장된 것을 확인할 수 있었고 공기공급량과 MLSS농도, 분리막 면적의 변화에 따른 TMP의 변화가 생기는 것을 확인할 수 있었다.
침지식 분리막 모듈에서 공기강도에 따른 분리막 위치에 대한 오염을 조사하였다. 분리막의 충진밀도가 낮은 곳에서 높은 유체 유속을 나타내었으며, 유체 속도는 기-액 주입률에 비례하였다. 전단응력은 기-액 주입률 및 유체 유속에 비례하였다. 비가역오염($R_{ir}$)은 흡입 압력이 가까운 부분에서 가장 높게 나타났다(position 1). 비가역오염에 대한 저항과 분리막 고유 저항의 비($R_{ir}/R_m$) 및 비가역오염에 대한 저항과 가역오염의 저항의 비($R_{ir}/R_r$)도 position 1에서 가장 높게 조사되었다. 비가역오염($R_{ir}$)은 흡입 압력이 높은 곳인 position 1에 오염물질이 축적되어진 결과이다. 분리막 위치에 따른 오염현상은 모듈 디자인 최적화에 중요한 인자임을 알았다.
본 연구에서는 기존의 중량법과 광산란법과는 원리와 기술이 다른 입도별 부유물질 측정용 분리막 모듈 및 장치를 개발하기 위한 원리를 수립하기 위한 기초 자료를 확립하고자 하였다. 이러한 목적을 위하여, 이산화규소 및 덱스트란(dextran), 카올린(kaolin), PEG (polyethylene glycol) 부유용액을 대상으로 유리섬유 여과지 GF/C와 GF/A를 분리막 모듈에 장착하여 여과시키면서, 디지털 압력계를 사용하여 막간압력차(TMP, Trans-membrane pressure) 변화를 측정하였다. 모사용액의 농도와 TMP 변화율 기울기의 상관관계식을 TMP 변화 실험 결과로부터 구하여, TMP 변화 기울기로부터 시료의 농도를 예측할 수 있도록 하였다.
1. 서론 : 다양한 산업공정에서 대기중으로 배출되는 휘발성유기화합물들은 물리, 화학적성질과 그들이 생성되는 기술적인 조건등에 따라 소각, 응측, 흡착, 흡수 등의 처리기술들이 사용되어왔다. 이러한 기존의 처리기술들은 안전성, 성능, 운전비, 시설공간 및 비용 등의 면에서 크게 만족스럽지 못하였다. 이에 비하여 분리막을 이용한 공정은 배출가스에 대한 처리농도범위가 광범위하고 장치가 간단하여 시설투자비 및 운전비용이 낮으며 제거효율도 매우 높은 것으로 알려져 왔다. 본 실험에서는 비다공성의 중공사막모듈을 통한 휘발성유기화합물의 분리특성을 고찰하였고, 휘발성유기화합물의 농도와 feed가스의 유량 및 막양단의 압력차 등을 변화시키면서 막의 성능을 실험적으로 조사하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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