인산형 연료전지용 전극촉매로 많이 사용되고 있는 고가의 백금촉매의 이용가치를 높이기 위하여 촉매 담지시 백금촉매의 미립화가 매우 중요하다. 따라서 카본블랙상에 고분산화된 촉매의 제조를 위하여, 고전적 함침법, pressing & soaking법, 무전해 도금법 및 콜로이드법의 여러 가지 촉매담지방법에 관하여 연구하였다. 그리고 각 촉매담지방법에 대하여 카본블랙상 백금촉매의 담지수율 및 백금촉매 입자크기를 비교하였다. 담지수율은 DCP로 확인하였으며 입자의 크기는 XRD 및 TEM으로 관찰하였다. 결과 콜로이드방법이 백금촉매를 $30{\AA}$ 이하로 미립화할 수 있는 가장 우수한 촉매담지 방법이었으며 카본 담체에 대한 백금촉매의 담지수율은 99% 이상이었다.
고분자전해질 연료전지의 MEA를 CCM (Catalyst Coated Membrane) CCS(Catalyst Coated Substrate) 형태로 각각 제조하고 백금담지 비율이 서로 다른 백금 담지촉매를 각각 적응하여 MEA를 CCM형태로 제조하여 단위전지 성능평가를 수행하였다 백금담지 비율이 다른 촉매를 적용한 CCM형태 MEA의 표면을 SEM (scanning electron microscopy)으로 분석하였으며, 단위전지 성능평가를 수행하는 동시에 EIS (Electrochemical Impedance Spectroscopy)를 통하여 MEA의 저항을 분석하였다. 고분자전해질 연료전지의 성능은 MEA의 제조방법과 백금담지 촉매의 백금담지비율에 따라 크게 변함을 확인 할 수 있었다.
수소동위원소 교환반응에 이용될 수 있는 소수성 백금촉매를 개발하기 위하여, 담체로서 실리카라이트를 합성하였으며, 합성된 실리카라이트가 활성탄이나 ZSM-5보다 더 강한 소수성을 가지는 것을 보였다. 또한, 일반적인 함침법과 이온교환법을 이용하여 백금을 담지시켰으며, 여러가지 방법으로 처리하여 제조한 백금담지 실리카라이트 촉매의 백금분산도를 수소흡착법을 이용하여 측정하였다. 함침법에 의해 제조된 촉매의 백금분산도는 매우 낮았으며, 이온교환법에의해 제조된 촉매는 백금담지량은 적으나 분산도는 높음을 확인하였다.
수소동위원소의 분리공정은 월성원자력발전소의 보충용 중수제조공정에 필수적이며 백금촉매를 이용한 교환반응공정이 가장 경제적인 것으로 알려져 있다. 본고에서는 백금촉매 개발의 일환으로 담체로서 실리카라이트를 제조하여 결정성을 X선 회절분석기를 이용하여 측정하였으며 이 담체에 일반적인 함침법으로 백금을 담지시켜 처리한 Pt/Silicalite 촉매의 백금분산도를 수소 흡착법을 이용하여 측정하였다. 측정실험 결과 다공성의 실리카라이트가 제조되었고 일반적인 함침법에 의해 제조된 촉매의 백금분산도는 매우 낮음을 확인하였다.
중수형 발전소에서 삼중수소 제거나 중수분리와 관련된 수소동위원소 교환반응에 이용되는 백금담지 고분자촉매제조시 환원과정 이전의 열처리 조건이 백금분산도에 미치는 영향을 관찰하였다. 고분자 담체(SDBC)에 함침법을 이용하여 백금을 담지시켰으며, 8$0^{\circ}C$의 공기중에서 그리고 15$0^{\circ}C$의 산소흐름하에서 열처리하여 제조한 Pt/SDBC촉매의 열적 안정성을 TGA와 BET 실험결과로부터 확인할 수 있었다. 백금담지량이 커지면 백금분산도가 감소하였으며, 가능한 한 고온의 산소로 열처리하면 고분자촉매의 백금분산도가 향상됨을 수소흡착 실험을 통하여 입증하였다.
고분자전해질 연료전지에서 사용되는 전도성 카본에 백금이 담지된 전극촉매를 콜로이드법을 이용하여 합성하였다. 콜로이드법 합성을 위한 백금 전구체로는 PSA (platinum sulfite acid)를 사용하였으며, 고가의 전구체를 대체하기 위해 CPA (chloroplatinic acid)를 사용하여 합성하였다. PSA를 전구체로 하여 제조한 전극촉매는 10~40 wt% 담지량에서 3.5 nm 이하의 백금 입자크기와 90% 이상의 백금 담지수율을 보였다. CPA를 전구체로 사용한 경우에는 10~40 wt% 담지량에서 4.4 nm 이하의 백금 입자 크기를 보였으며 담지수율은 80% 이상이었다. 제조한 20 wt% Pt/VXC72 전극촉매로 MEA (membrane electrode assembly)를 제조하여 I-V 곡선을 측정하였으며, 제조한 전극촉매를 이용한 막전극접합체는 상용전극촉매를 사용한 경우와 동등한 성능을 보였다.
본 연구에서는 산화그래핀과 카본블랙의 혼합담체를 이용하여 내구성이 향상된 백금촉매를 폴리올법으로 제조하였다. 삼전극 순환전압전류법을 이용한 전기화학성능 측정결과 적절한 비율로 조절된 혼합담지체에 백금을 담지시켰을 경우 초기 성능 감소없이 장기내구성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 회전원판전극을 이용하여 산소환원반응을 수행한 결과 혼합담체에 담지된 백금촉매가 카본블랙 단일담체에 담지된 백금촉매보다 우수한 고유활성값을 나타내었다.
직접 알콜 연료전지는 액체인 알콜을 직접 연료전지에 공급하여 연소시킴으로써 높은 효율을 갖는 휴대용전원으로 주목받는 장치이다. 직접 알콜 연료전지에 담지체로 사용되는 탄소 소재는 넓은 표면적과 우수한 전기전도도를 가지고 있다는 장점 있으나 금속 촉매와의 상호작용이 약하여 촉매 활성에 영향을 주지 못한다. 산화물을 담지체로 사용할 경우 이러한 금속-담지체 간의 상호작용으로 인한 촉매활성 증가 및 입자성장 억제의 효과를 기대할 수 있다. 본 연구에서는, 안티몬 도핑된 주석산화물 (Sb-doped SnO2 : ATO nanoparticle)을 직접 메탄올 연료전지용 담지체어 적용하였으며 합성 과정은 다음과 같다. SnC14 5H2O SbC13, NaOH, HCl 수용액 혼합물을 삼구 플라스크에 넣고 $100^{\circ}C$ 온도에서 환류(reflux) 시킨 후 세척 및 건조하여 Air 분위기에서 열처리하였다. 합성된 산화물 수용액에 폴리올 방법으로 합성된 백금 콜로이드를 담지하였으며, 세척과 건조를 통하여 산화물에 담지된 백금 촉매를 촉매를 합성하였다. 촉매의 구조분석을 위해 XRD, TEM을 사용하였으며, 전극촉매로서의 활성을 평가하기 위해 cyclic voltammetry을 평가하였다. 본 연구에서는 백금의 담지량에 따른 Costripping voltammetry특성과 메탄올 및 에탄올 산화 반응 특성에 대하여, 탄소를 담지체로 사용한 Pt/C 촉매와 비교 평가하였다. 알콜 산화반응 평가결과, 주석산화물에 담지한 촉매가 탄소를 담지체로 사용한 촉매보다 우수한 활성을 나타내었으며 활성증가는 메탄올에 비해 에탄올 산화 반응의 경우 크게 증가하였다. 막과 비교해 보았다. $ZrO_2$ 입자는 전도성이며 동시에 친수성을 나타내기 때문에 상용 막에 비하여 함수율 및 수소이온 전도도가 우수하게 나타났다. 복합막의 이러한 물성은 $100^{\circ}C$이상의 고온에서 전해질 막 내의 물 관리를 용이하게 한다. 단위 전지 운전 온도 $130^{\circ}C$, 상대습도 37%의 운전 조건에서도 상당히 우수한 전지 성능을 보임에 따라 고온/저가습 조건에서 상용 Nafion 112 막보다 우수한 막 특성을 나타냄을 확인하였다.소/배후방사능비는 각각 $2.18{\pm}0.03,\;2.56{\pm}0.11,\;3.08{\pm}0.18,\;3.77{\pm}0.17,\;4.70{\pm}0.45$ 그리고 $5.59{\pm}0.40$이었고, $^{67}Ga$-citrate의 경우 2시간, 24시간, 48시간에 $3.06{\pm}0.84,\;4.12{\pm}0.54\;4.55{\pm}0.74 $이었다. 결론 : Transferrin에 $^{99m}Tc$을 이용한 방사성표지가 성공적으로 이루어졌고, $^{99m}Tc$-transferrin의 표지효율은 8시간까지 95% 이상의 안정된 방사성표지효율을 보였다. $^{99m}Tc$-transferrin을 이용한 감염영상을 성공적으로 얻을 수 있었으며, $^{67}Ga$-citrate 영상과 비교하여 더 빠른 시간 안에 우수한 영상을 얻을 수 있었다. 그러므로 $^{99m}Tc$<
여러 가지 중수생산 공정중에서 백금촉매를 이용한 수소-중수소 동위원소 교환반응에 의해 중수를 생산하는 공정이 가장 효율적인 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 수소동위원소 교환반응에 이용될 수 있는 소수성 백금촉매를 개발하기 위하여, 담체로서 실리카라이트를 합성하였으며, 합성된 실리카라이트가 활성탄이나 ZSM-5보다 더 강한 소수성을 가지는 것을 보였다. 또한, 일반적인 함침법과 이온교환법을 이용하여 백금을 담지시켰으며, 여러 가지 방법으로 처리하여 제조한 백금담지 실리카라이트 촉매의 백금분산도를 수소흡착법을 이용하여 측정하였다. 함침법에 의해 제조된 촉매의 백금분산도는 매우 낮았으며, 이온교환법에의해 제조된 촉매는 백금담지량은 적으나 분산도는 높음을 확인하였다.
Carbon 표면에 작용기를 도입하기 위해 산화처리한 후, $H^+$과 Pt 양이온을 교환시키는 이온교환법과 백금용액을 계면활성제가 들어있는 메탄올로 환원을 시켜 carbon에 백금을 담지하는 메탄올 환원법으로 촉매를 제조하여 이미 널리 쓰이고 있는 colloid 방법으로 제조한 촉매와 비교하였다. 메탄올 환원법에서 계면활성제는 carbon과 백금입자의 분산효과를 높이고, 안정한 백금 colloid 용액의 유지를 위해 첨가하였다. 각 담지방법에 의해 담지된 백금입자가 $30{\sim}50{\AA}$의 크기로 분산되어 담지된 것을 TEM과 XRD를 통해 확인하였고, 담지방법에 따른 백금의 담지율은 모두 100%에 가까웠고, 그 중 이온교환법의 담지율이 DCP 측정으로는 99.92%, 연소법으로는 99.87%였다. 각 촉매의 활성을 전기화학적으로 비교하기 위하여 산소환원전류밀도를 측정한 결과, 초기에는(60시간 이내) colloid 방법에 의해 제조된 촉매로 제작한 산소극이 0.7V(vs. RHE)에서 $460mA/cm^2$로 이온교환법, 메탄올 환원법에 의해 제조된 촉매보다 더 우수한 전극성능을 나타냈지만, 장시간(약 100시간 이후) 운전시에 전극성능 감소율은 colloid 방법으로 제조한 촉매로 제작한 전극이 가장 높게 증가하였으며, 메탄올 환원법으로 제조한 전극이 가장 안정된 특성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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