본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 GRSS(Gel-Route Slabilization/Solidifcation)개념을 이용한 전처 리법을 제안하였다. Sodium silicate와 H3p04로 구성된 물질계에서는 SiO$_2$에 의해 형성되는 반응모듈 내에서 휘발성 핵종은 열적으로 안정한 화합물로 전환된다. 얻어진 생성물은 붕규산 유리매질과의 반응을 통하여 Li는 Li$_{3}$PO$\_4$ 형태로 유지되며 Cs 및 Sr은 유리매질내에 포용될 수 있다. 또한 sodium silicate, H$_{3}$PO$_4$ 및 ZrCl$_4$로 이루어진 물질계를 이용하여 내구성이 우수한 WZP 세라믹 고화매질을 합성하였다. $700^{circ}C$이상에서 NZP구조가 형성되며, Cs가 Li보다 우선하여 NZP구조를 형성하였다. 이상의 결과로부터, GRSS를 이용한 폐용융염의 전처리는 단순한 공정과 열적 안정성을 통하여 검증된 고화매질로 고형화가 가능토록하는 유효한 접근법이라 할 수 있으며, 수화학적 안정성의 검증을 통하여 ANL의 제올라이트를 이용한 고화법에 대한 대안이 될 것으로 기대된다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
중 저준위 방사성폐기물 유리화 실증시설의 고온필터(HTF)시스템에 금속필터를 도입하여 일련의 성능시험을 수행하였다. 고온필터시스템의 여과재는 총 19개의 필터 element로 구성되는데 필터로서 금속 재질별 특성을 알기 위해 316L, 904L, Inconel 600 등 3종의 element를 혼합하여 필터set를 구성하였다. 매 시험을 종료한 후에는 필터하우징에서 종류별로 필터 element를 꺼내어 육안으로 변화를 관찰하였다. 그 결과 일부 element 표면에서 어두운 색깔의 반점들이 관찰되었으며, 특히 AISI 316L 재질의 element에서 많은 반점들이 발견되었다. 이 반점들이 부식을 의미하는 것인지 확인하기 위해 두 가지 분석을 수행하였다. 첫째 재질별로 1개씩의 element를 절단하여 정상적인 곳과 반점이 있는 곳의 표면 및 단면을 SEM/EDS로 분석하였다. 그 결과 반점은 Na, S, Si 등 무기계 산화물이 집중적으로 침적되어 필터의 미세기공을 막고 있는 현상으로 밝혀졌으며, 이 침적물들은 폐기물 및 유리용탕으로 부터 휘발된 물질로 판단된다. 둘째, 재질별로 필터 element에 대해 ring tensile시험을 수행하였다. 그 결과 반점을 포함한 시험 필터 element의 인장강도 값이 규정값 이상으로 나타나서 필터에 부식이 없는 것으로 확인되었다. 앞서 두 가지 분석결과로 볼 때 시험한 금속필터 표면에 생성된 반점은 부식생성물이라기 보다는 필터 전단으로부터 유입된 무기산화물 필터기공을 막고 있는 현상으로 판단되며, 이 반점이 반점형태로 국부적 지점에만 나타나는 것은 시험 중단시기 필터에 응축된 수분과 관련이 있는 것으로 판단된다. 반점의 생성은 필터의 유효 여과면적이 줄어 결과적으로 필터에 걸리는 압력손실이 커지기 때문에 필터하우징의 상시보온을 통한 응축 방지가 필요할 것으로 판단된다. 아울러, 보다 장시간의 시험을 통해 필터 부식현상에 대한 검증 필요하다고 판단된다.
벤토나이트는 팽윤 능력과 낮은 투수율 등의 유리한 특성으로 인해 고준위방폐물처분장에서 완충재로 널리 인정받고 활용되고 있으며, 낮은 투수율로 인해 방사성 핵종이 주변 암반으로 이동하는 것을 효과적으로 방지하여 방사성 폐기물의 안전한 처분을 보장하는 데 중요한 역할을 한다. 그러나 벤토나이트 완충재의 장기적인 성능은 여전히 지속적인 연구의 대상으로 남아 있으며, 주요 우려 사항 중 하나는 벤토나이트의 팽윤과 지하수 흐름에 의한 완충재의 침식이다. 벤토나이트 완충재의 침식은 완충재의 무결성을 손상시키고 지하수를 통한 방사성 핵종의 이동을 촉진할 수 있는 콜로이드 형성을 초래하여, 결과적으로 방사성 핵종 이동 위험을 높임으로써 처분장 안전에 중대한 영향을 미칠 수 있다. 따라서 벤토나이트 완충재의 침식 메커니즘과 침식 정도를 수치 해석적으로 정량화하여 장기적인 벤토나이트 완충재의 성능 및 콜로이드 형성 정도를 평가하는 것이 고준위방폐물처분장의 안전성 평가에 매우 중요하다. 본 기술 보고에서는 동적 벤토나이트 확산 모델을 기반으로 거동이 유사한 영역을 두 개로 분류하여 벤토나이트의 균열 침투 및 콜로이드 형성을 모사할 수 있도록 제안된 모델인 Two-region 모델을 소개하였으며, 이 모델을 이용해 벤토나이트 완충재 침식 정도를 정량적으로 평가하였다.
사용후핵연료 심지층처분장 부지선정과 최종 처분장부지의 처분적합성을 평가하는 업무는 시행-착오를 줄이고 기술적 신뢰성 확보와 합리적이고 효율적인 업무수행을 추구하여야 한다. 이에 선행하여, 우리나라에 적용 가능한 처분장부지의 지질환경 요건 설정을 위한 기본방향과 개별 인자의 처분적합성지표를 가능한 한 정량화하여 설정하고 업무에 적용하여야 한다. 사용후핵연료 처분장부지 선정과 최종처분장 부지의 안전성확보를 위한 처분요건과 관련하여 IAEA 및 OECD 회원국들과 처분연구 및 상용사업 수행 관련 선진국가들의 사례를 바탕으로 요건 별로 구분하여 현황을 분석하였다. 여기서는 사용후핵연료 처분장 부지로서 암석 암반이 갖추어야 할 충분 혹은 선호요건에 대한 이해 제고와 관련 세부 기술지침을 도출하는데 기여하고자 하였다. 이를 토대로 어떠한 암석 암반이 상대적으로 보다 유리한 조건을 가지는 선호요건으로 제시해야 하는지, 그리고 충분요건과 선호요건을 적용하여 후보부지 조사 선별평가 기간 동안 부지선정업무에 반영하고 평가하고 결정하여야 하는 방법론을 도출할 수 있도록 기본 골격을 제시하였다. 또한 처분안전성 확보를 위해 필요한 기본적인 사항을 검토하고 서술하였다. 본 논문에서 기술한 항목들은 처분안전성 확보를 위한 처분요건의 기술지침 구성 체계, 처분안전성 확보개념, 다중방벽 기능 조건, 천연방벽의 지질환경 기본요건, 그리고 우리나라에 적용 가능한 처분장부지 지질환경 기본요건(안) 등으로 구성된다. 우리나라의 사용후핵연료 심지층처분장 부지의 위치에 관한 사업자 기술지침 요건으로 제안하였다. 이와 관련하여 충분요건과 선호요건으로, 화산활동, 지진활동, 단층운동 융기 침강 운동 및 기후 해수면변동 등 장기지질안정성 요건을 비롯한 15개 충분요건과 48개 선호요건을 제안하였다. 이들 요건은 우리나라의 지질환경 특성을 충분히 반영하여 후속되는 각 부문별 특성에 적합한 정량적인 기술 기준 및 지침으로 개발되어야 할 것이다. 정량적 기술지침의 도출은 상용 처분장부지 선별평가과정 및 처분장 부지적합성평가 과정으로부터 확립될 수 있을 것이다. 또한 다양한 부문별 안전사례(safety case) 작성 혹은 연구용 지하처분연구시설 (underground research laboratory: URL)을 이용한 처분시스템의 실증과정 등을 통하여 객관적이고 신뢰성있는 정량적인 지침들이 확립될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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