파이로그린공정의 염폐기물처리과정에서 발생되는 주요 산화물 형태의 폐기물에는 희토류폐기물이 있으며 주요 구성 핵종은 Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd 등 8종이다. 최종적인 희토류폐기물의 형태는 산화물 형태로 발생된다. 본 연구에서는 붕규산 유리계 내에서 희토류 산화물의 유리화 타당성을 평가 하기 위하여 6종의 유리조성을 개발하였다. 희토류 8핵종 혼합에 대한 solubility는 $1,200^{\circ}C$에서 25wt% 미만, $1,300^{\circ}C$에서 30wt% 미만 waste loading으로 온도 상승에 따라 증가하는 것으로 나타났으며 liquidus temperature는 균질한 유리가 형성된 20wt% waste loading에서 $950^{\circ}C$ 이하로 평가되었다. 희토류 산화물의 유리매질 내 solubility 이상에서는 희토류-oxide-silicate 결정이 생성된 유리세라믹을 이차상으로 형성하였으며 20~25wt% waste loading의 표면균질성이 양호한 유리는 용융온도 $1,200{\sim}1,300^{\circ}C$ 범위에서 점도 100 poise 이하, 전기전도도 1 S/cm 이상으로 유도가열식 저온용융로설비에서의 운전 용이성이 매우 양호한 것으로 평가되었다. 개발된 유리조성에 대한 기타 물리 화학적 특성 평가를 위한 실험들이 향후 수행될 예정이다.
고준위방사성폐기물을 처분하기 위한 심층처분시스템의 공학적 방벽은 처분 용기에서 방사성 핵종 누출이 발생하더라도 주변 암반으로의 누출 속도를 늦춰주는 역할을 수행해야하기 때문에 장기적으로 그 성능을 유지하여야 한다. 특히 벤토나이트 완충재와 같이 점토 물질을 다량 함유한 매질에서만 나타나는 기체 흐름 현상인 팽창 흐름은 벤토나이트 완충재의 장기 성능에 영향을 미칠 수 있기 때문에 이 현상을 명확히 규명하는 것이 매우 중요하다. 이에 따라 DECOVALEX-2019 Task A에서는 팽창 흐름에 대한 수리-역학적 메커니즘을 규명하고, 기체 이동 현상의 정량적 평가를 위한 새로운 수치 해석 기법 개발 및 검증을 수행하고자 진행되었다. 이를 위해 본 연구에서는 기존의 전통적인 다공성 매질에서의 2상 유동 및 유효응력 개념을 고려한 역학 모델을 기반으로, 손상도 개념을 적용함으로써 매질의 변형에 의한 기체의 팽창 흐름을 모사할 수 있는 수리-역학적 상호작용을 고려한 해석 모델을 개발하였다. 또한 개발된 모델을 이용하여 1차원 및 3차원 기체 주입 시험 결과와의 비교를 통해 모델 검증 및 적용성 검토를 수행하였다. 수치 해석 결과 기체 압력에 의한 팽창 흐름으로 인한 갑작스러운 공극 수압, 응력, 기체 주입량 및 유출량 증가 현상을 확인할 수 있었지만, 개발된 해석 모델에서 수리-역학적 상호작용의 영향이 과소평가 되는 한계를 확인할 수 있었다. 그럼에도 불구하고 본 연구는 팽창 흐름에 대한 예비 모델을 제공하고 후속 연구의 발전된 모델을 개발하기 위한 기반을 제공한다는 점에서 의의가 있다. 또한 본 연구에서 개발된 수리-역학적 상호작용을 고려한 수치 모델은 향후 실험실 및 현장 시험 결과 데이터 분석에 활용될 수 있을 뿐만 아니라, 실제 고준위방사성폐기물 심층처분시스템의 장기 성능평가에도 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구는 경주 중 저준위처분장 2단계 표층처분시설의 폐쇄 후 안전성에 대한 불확실성을 예측 평가하기 위하여 수행되었다. 다중덮개와 처분고의 건전/열화를 고려한 총4가지의 시나리오를 도출하여 강우침투 시 예상되는 처분시설 내부의 유체 이동을 모사하였다. 강우 조건은 총 30년(1985~2014) 간의 월평균 데이터를 적용하였으며, 시뮬레이션 기간은 제도적 관리기간인 300년으로 설정하였다. 처분덮개와 처분고 콘크리트 모두 건전성을 유지하는 조건의 기본 시나리오 평가 결과, 처분시설 내부의 처분고를 완전히 포화시키지 못하는 것을 확인할 수 있었다. 다중 덮개층을 구성하는 8개 층의 각 매질의 모세관 압력과 투과도 차이로 인하여 다중 덮개층이 효과적으로 차수 배수 역할을 하는 것으로 나타났다.
KAERI에서는 파이로프로세싱에서 발생하는 금속폐기물의 부피 및 무게 감량을 위해 고방사성 장반감기 핵종을 포함하는 anode sludge내 NM의 고화매질로써 폐피복관과 첨가금속을 재활용하는 연구를 진행하고 있다. 본 연구에서는 Cr 함량을 조절한 Zr-17Cr-8NM, Zr-22Cr-8NM, Zr-27Cr-8NM 합금을 유도용융을 통해 제조하였고, 전기화학적 부식시험을 실시하여 부식특성을 평가하였다. 모든 조성에서 기존 연구 중인 Zr계 합금고화체 조성보다 우수한 부식특성을 나타냈다. 또한 Zr-22Cr-8NM 시편의 부식시험 후 침출용액 조성 분석 결과, 500 mV 전압 조건 이하에서는 NM 침출이 없었고 이를 통해 우수한 화학적 안정성을 갖는 합금고화체 조성을 확보하였다.
전기화학적 환원 기술을 이용한 고온 용융염 전해환원의 결과 생산되는 금속전환체는 다공성 특성에 의해 전해환원의 매질인 용융염을 함유하게 된다. 전해환원과 후속 전기화학 공정인 전해정련의 전해질은 각각 LiCl과 LiCl-KCl 공융염으로 상이하기 때문에 이렇게 금속전환체에 포함된 LiCl 염이 동반되어 전해정련 공정에 도입될 경우 전해정련 공정의 공융염 조성을 어긋나게 한다. 이에 따라 금속전환체의 잔류염은 효과적으로 제거되어야 하며 공정으로 감압 증류에 의한 잔류염 제거 공정이 고려되고 있다. LiCl은 증기압이 비교적 낮기 때문에 감압의 고온 조건이 공정에 필요하다. 그러나 상평형도 분석 결과 전해환원 공정에서 산화물을 담아 음극으로 사용되어 환원된 금속전환체와 함께 도입되는 SUS 재질의 바스켓과 사용후핵연료 금속전환체의 주된 원소인 우라늄과는 공융할 수 있기 때문에 LiCl 증발 온도는 $720^{\circ}C$ 이하로 유지되어야 한다. 이와 같은 조건에서 LiCl 증발 속도를 높이기 위해서는 감압 조건이 필수적이다. 본 연구에서는 감압조건에서 LiCl 휘발 실험을 위해 폐쇄형 및 개방형 반응기를 제작하여 압력 조건 및 Ar 유량 등에 따른 LiCl 휘발율을 측정하였다. 증발된 LiCl은 일정 감압 조건에서 분말형으로 냉각부위에 회수 될 수 있었으나 완전 진공 조건에서는 결정형으로 냉각 부위에 응축되는 것으로 확인 되었으며 일정 진공 조건에서는 Ar 유량에 따라 증발량이 의존하지 않는 것으로 나타났다. 연구 결과 증발염의 취급 빛 이송을 위해 분말형 회수를 목표로 설정할 수 있었으며 공정조건으로 일정 수준의 감압 조건을 제시하였다. 이 후 후속 연구로 장치의 대형화 및 증발 속도 향상을 위한 추가적인 연구가 계획되어 있으며 연구 결과에 기초하여 공학규모 파이로 공정 시설인 PRIDE에 도입될 장치의 기초 설계 자료를 생산할 예정이다.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
사용후 핵연료내 우라늄 및 초우란원소를 회수하는 파이로프로세싱 공정에서 배출되는 금속염화물계 방사성 폐기물은 높은 휘발특성과 붕규산계 유리와의 낮은 상용성으로 인해 고화처리가 쉽지 않은 폐기물이다. 이를 위해, 본 연구에서는 고화처리의 한 방법으로 탈염화 반응을 통한 고화체제조 개념을 채택하였다. 솔젤법을 이용하여 탈염화물질, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$ (SAP)을 합성하였으며 이를 이용하여 탈염화 반응거동 반응생성물의 고형화 특성을 조사하였다. LiCl계 폐기물과 달리, LiCl-KCl폐기물의 반응은 두 개의 온도범위에서 반응이 진행되며, $400^{\circ}C$의 경우에는 LiCl이, 약 $700^{\circ}C$에서는 KCl이 주로 반응하는 것으로 확인되었다. 여러 가지 반응실험을 통하여 LiCl-KCl의 탈염화 반응에 가장 적합한 물질은 SAP 1071 (Si/Al/P=1/0.75/1 in molar)인 것으로 확인되었다. 4가지 종류의 고형화 실험을 통하여 고화체의 bulk shape과 densification은 SAP/Salt의 비에 영향 받는 것을 확인하였다. 제조된 고형화 시료는 Product Consistency Test-A법을 이용하여 기본적인 내구성을 평가하였다. 본 연구는 $SiO_2$, $Al_2O_3$, $P_2O_5$로 이루어진 탈염화 물질을 이용하여 반응특성과 고형화 특성에 대한 기본적인 정보를 제공하였으며, 이와 같은 실험을 통하여, 본 연구에서 제안된 탈염화 고화처리방법이 휘발특성이 높고 기존 유리매질과 상용성이 낮은 금속염화물계 폐기물에 적용이 가능함을 확인하였다.
한국원자력연구소에서는 산화물 형태의 사용후핵연료를 용융염 매질에서 금속으로 전환함으로써 사용후핵연료의 발열량, 부피 및 방사능을 1/4로 감소시킬 수 있는 전기화학적 금속전환공정을 개발하고 g 규모(3-40g $U_{3}O_{8}$ batch)로 기초실험을 수행하고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 금속전환 장치를 5kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모로 설계 제작하고, 목표로 하고 있는 20kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모 핫셀 실증을 위한 장치설계자료를 산출하기 위해 mock-up test를 수행하였다. 운전변수에 따른 $U_{3}O_{8}$의 전기화학적 환원거동을 규명하였으며, $U_{3}O_{8}$ 분말을 99% 이상 금속전환하여 전기화학적 금속전환공정의 타당성을 kg 규모로 검증할 수 있었다.
해저에 건설된 방사성폐기물 처분장 방벽에서 핵 종 전달을 평가할 수 있는 한 모델이 제시되었다. 방벽의 출구에서의 물질전달계수와 각 방벽에 대하여 정의된 방벽응답함수를 이용하여 이들 방벽으로부터의 핵종의 전달률을 구할 수 있다. 이러한 접근은 단순하고 즉각적인 계산결과가보수적인 측면에서 요구되어지는 경우 방벽들을 연속된 별개의 매질로 다루어 각각의 응답함수를 적용할 수 있기 때문에 유용하다. 단점으로는 인접한 두 방벽사이에서, 이전의 방벽으로부터의 핵종의 유출율이 연속되는 방벽으로의 유입율로 되어 핵종속은 보존되는 반면 핵종의 농도는 반드시 보존되지는 않는다는 것으로, 이는 두 방벽 매질의 경계에서 핵종전달저항이 없다고 가정할 수 있는 것으로 해결될 수 있다. 물질전달계수는 방벽의 출구 쪽 경계에서의 핵 종의 농도가 일정하다고 보아 구할 수 있고, 매질의 응답함수는 각 방벽에 대하여 핵종의 단위 펄스입력에 대해 경계에서의 농도에 대한 해를 구한 후 물질전달계수를 적용하여 얻을 수 있다. 이리하여 한 방벽매질에 대한 시간 종속적인 핵종의 총전달률은 응답함수에 이전의 방벽에 대해 계산된 핵종의 전달률을 컨볼루트하여 구할 수 있다.
실제 드럼 내에 존재하는 핵종으로부터 방출되는 감마선을 외부에서 측정하여 그로부터 드럼 내 핵종의 양을 정확하게 분석하기 위해서는 먼저 적절한 교정표준의 선택과 드럼 내 매질의 밀도와 핵종의 분포에 대한 감마선 감쇠보정이 반드시 필요하다. 본 연구에서는 드림 내 핵종의 분석을 위하여 밀도가 다른 두 개의 모델드럼을 이용하였으며 전송선원으로써는 $^{152}Eu$(10 mCi), 표준선원으로는 혼합선원($^{133}Ba,\;^{137}Cs,\;^{60}Co$)을 이용하였다. 그리고 드럼과 검출기 사이의 거리를 달리하면서 모델드럼 내의 표준선원으로부터 나오는 감마선을 계측하여, 감쇠보정이 되지 않은 이 측정값에 3 종류의 감마선 감쇠보정을 각각 수행하였다. 그 결과 밀도가 낮은 드럼에서의 오차는 10 % 이하이었고, 밀도가 높은 드럼에서의 오차는 25 % 이하이었다. 또한 드럼과 검출기사이의 거리가 근거리(70 cm, 드림구획 : 10 segments)일 때, 오차는 원거리(90 cm, 드럼구획 : 8 segments)에서의 오차보다는 낮았는데 이는 상대적으로 1 segment에 대한 부피차이에 기인한 밀도 측정오차가 낮고 감마선의 산란이 낮았기 때문이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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